冯成
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刘颖
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连利仙
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彭丽霞
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李军
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饶永初
稀有金属材料与工程
在不同温度的CO2气氛中对Pd膜进行了毒化,将毒化后的Pd膜与氢气反应并测试其氢同位素渗透性能.采用XPS、SEM等检测了CO2在不同温度下对Pd膜毒化后的表面成分与形貌,并对比分析了吸氢前、后的Pd膜表面状态的变化,得出了CO2对Pd膜表面状态的影响规律,探讨了CO2气体的毒化机理.结果表明,CO2分子在Pd表面会解离成为C=O,C-O与O原子,随着温度升高,C=O减少,而C-O与O原子含量增加.当CO2毒化温度达到500℃时,Pd表面会生成PdO并伴有微孔出现,而C-O随温度升高能够稳定吸附于Pd表面.毒化后的试样在常温下进行吸氢反应后表面PdO消失,吸附O含量减少,多孔形貌得到改变.CO2毒化后,由于C-O与O原子在Pd表面吸附并占据了Pd膜表面的氢解离位,从而导致Pd膜透氘能力下降.
关键词:
Pd膜
,
毒化
,
CO2
,
氢
文彦珑
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张月成
,
冯成
,
张崸
,
徐卫华
,
赵继全
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2011.00632
通过掺杂制备了一系列多金属改性的ZSM-5催化剂,并用于丙酮和甲醇氨化合成2,6-二甲基吡啶的反应中.在固定床反应器上筛选出催化性能良好的催化剂6%Pb-0.5%Fe-0.5%Co/ZSM-5(200),探讨了过渡金属掺杂的促进作用,并考察了反应温度、氨醇比、酮醇比、水含量和停留时间对反应性能的影响.结果表明,该催化剂在常压、450℃、氨醇摩尔比2:1、丙酮与甲醇摩尔比2:1、水含量40%和停留时间5.5 s的条件下,反应20h时,丙酮转化率为67.6%,2,6-二甲基吡啶收率可达40.3%.在上述条件下连续反应42h后,催化剂性能有所下降,此时2,6-二甲基吡啶收率降至23%.利用空气氧化法对催化剂进行在线再生,可使催化剂性能基本得到恢复.同时采用X射线衍射、N2吸附和吡啶吸附红外光谱等方法对催化剂失活因为进行了分析.
关键词:
2,6-二甲基吡啶
,
甲醇
,
丙酮
,
氨化
,
铅
,
铁
,
钴
,
ZSM-5分子筛
