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单一微孔模板剂一锅法制备多级结构ZSM-5沸石

葛同广 , 华子乐 , 贺晓耘 , 朱颜 , 任文超 , 陈立松 , 张玲霞 , 陈航榕 , 林初城 , 姚鹤良 , 施剑林

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(14)60263-1|

以微孔模板剂四丙基氢氧化铵为单一模板剂,采用一种温和的低温水热一锅法工艺,成功制备出多级结构ZSM-5沸石(HSZs)。与传统的双模板法和后处理法相比,这种结合了沸石生长与后刻蚀于一体的新方法,不仅减少了模板剂的用量及二次酸/碱刻蚀、煅烧造成的环境污染,同时也极大地简化了合成工艺。利用XRD, N2吸附, SEM, TEM, XRF,27Al NMR与NH3-TPD等测试手段对合成的HSZs进行了全面表征,并提出了一种“成核/生长-刻蚀/再晶化”的形成机理。与传统ZSM-5沸石相比,这种具有均一梭型形貌的HSZs具有高的水热稳定性,并在三异丙苯催化裂解的探针反应中表现出优异催化性能和较长使用寿命。

关键词: 多级结构沸石 , ZSM-5 , 单一模板 , 碱刻蚀 , 催化

后处理工艺制备多级孔Ti-BEA沸石及其环氧化催化性能

任文超 , 华子乐 , 葛同广 , 周晓霞 , 陈立松 , 朱颜 , 施剑林

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(14)60267-9|

基于脱铝多级孔BEA沸石与二氯二茂钛的固相反应,开展了钛掺杂量可调的多级孔Ti-beta后处理工艺制备研究.对制备的多级孔Ti-beta样品的理化性质进行了表征,包括X射线衍射、氮气吸附脱附测试、扫描电镜、透射电镜、紫外可见吸收光谱和紫外拉曼光谱等.结果表明,多级孔BEA沸石具有较好的化学稳定性,脱铝-钛化的后处理过程未对样品多级孔结构产生明显影响. ;以环己烯和十二烯的烯烃环氧化为探针反应表征了合成多级孔Ti-beta与纯相微孔Ti-beta沸石的催化性能.结果表明,在小分子环己烯的环氧化反应中,多级孔Ti-beta沸石的催化活性(转化率59.4%)与微孔Ti-beta相当(转化率57.9%);但是在较大分子十二烯的催化反应中,多级孔结构Ti-beta材料的催化性能(转化率11.1%)明显优于纯相微孔材料(转化率6.8%),且产物中环氧化物选择性更高(分别为60.3%和37.8%).

关键词: Ti-beta , 后处理 , 多级孔 , 环氧化 , 沸石

介孔Au/ZrO2复合薄膜的制备及其三阶非线性光学性能

陆强 , 崔方明 , 魏晨阳 , 华子乐 , 董长青

无机材料学报 doi:10.3724/SP.J.1077.2011.11526

以尿素为沉淀剂, 通过沉积-淀的方法, 制备了高分散的金纳米颗粒负载的介孔氧化锆薄膜; 以1064 nm激光为入射光束, 通过Z扫描实验测试了复合薄膜的非线性光学折射和吸收, 并计算了复合薄膜的非共振三阶非线性光学极化率(~10-10 esu), 金纳米颗粒的高分散性和氧化锆薄膜衬底的高线性折射率使复合薄膜显示了增强的三阶非线性极化率.

关键词: 金纳米颗粒 , mesoporous , ZrO2 thin films , third-order optical nonlinearity

Ti(IV)在介孔氧化硅MCM-41中的液相移植

张文华 , 施剑林 , 陈航榕 , 闫继娜 , 华子乐 , 严东生

无机材料学报

以钛酸丁酯为原料,通过液相移植反应,在介孔氧化硅MCM-41中成功地组装了Ti(IV),利用XRD、TEM、EDS、FT-IR、N吸附-脱附、29Si MAS NMR等多种实验方法对材料进行了表征,并讨论了液相移植反应的机理.实验表明,通过与介孔材料骨架表面Q硅原子中的硅醇键(Si-OH)的反应而形成钛-氧-硅(Ti-O-Si)键,Ti(IV)被成功地固定到介孔材料的骨架上面; 950~960cm-1红外共振吸收的加强是Si-O-Ti键形成的标志.

关键词: 介孔材料 , Ti(IV) , solution grafting

Ti(IV)在介孔氧化硅MCM-41中的液相移植

张文华 , 施剑林 , 陈航榕 , 闫继娜 , 华子乐 , 严东生

无机材料学报 doi:10.3321/j.issn:1000-324X.2001.01.014

以钛酸丁酯为原料,通过液相移植反应,在介孔氧化硅MCM-41 中成功地组装了Ti(IV),利用XRD、TEM、EDS、FT-IR、N2吸附-脱附、29Si MAS NMR 等多种实验方法对材料进行了表征, 并讨论了液相移植反应的机理. 实验表明,通过与介孔材料骨架表面Q3硅原子中的硅醇键(Si-OH)的反应而形成钛-氧-硅(Ti-O-Si)键,Ti(IV)被成功地固定到介孔材料的骨架上面;950960cm-1 红外共振吸收的加强是Si-O-Ti键形成的标志.

关键词: 介孔材料 , Ti(IV) , 液相移植

硼掺杂的γ-A12O3催化膜的制备及其热稳定性的研究

陈天蛋 , 施剑林 , 汪霖 , 陈航榕 , 华子乐

无机材料学报 doi:10.3321/j.issn:1000-324X.2001.03.021

在勃姆石AlOOH溶胶中引入一定量的H2BO3溶液,经不同温度的热处理,制成不同硼掺杂含量的无支撑的γ-A12O3催化膜。用XRD、BET分别对膜的晶相和膜的微孔结构,包括比表面积、孔径和孔容进行了研究,结果发现:随着硼含量的增加,在低温下,膜的比表面积和孔容都不断增加,而对孔径的影响不大;经1200℃处理后,未掺杂硼的膜的比表面积,孔径和孔容分别为5.4m2/g,49nm和0.063cm3/g,而经掺杂16%摩尔硼的膜的比表面积,孔径和孔容分别为35m2/g,13nm和0.225cm3/g,这说明硼的掺杂对γ-A12O3膜的热稳定性有很好的改善作用。

关键词: γ-A12O3膜 , 硼掺杂 , 催化膜制备 , 热稳定性 , 微孔结构

有序双组分氧化物CoO-NiO/MCM-41催化剂的合成与表征

叶剑 , 闫继娜 , 施剑林 , 阮美玲 , 华子乐

无机材料学报 doi:10.3321/j.issn:1000-324X.2003.03.027

在碱性条件下用组装的方法得到了高负载量,均匀分布的CoO-NiO负载型MCM-41介孔材料,并采用XRD、BET、HREM等测试手段对样品进行了分析.结果表明,CoO,NiO双组分氧化物已成功地组装进入了MCM-41的有序孔道,在CoO,NiO组装过程中,CoO,NiO含量分别为7.53wt%和5.94wt%时,介孔材料的有序结构没有遭到破坏.

关键词: CoO-NiO/MCM-41 , 组装 , 催化剂

介孔Au/ZrO2复合薄膜的制备及其三阶非线性光学性能

陆强 , 崔方明 , 魏晨阳 , 华子乐 , 董长青

无机材料学报 doi:10.3724/SP.J.1077.2011.11526

以尿素为沉淀剂,通过沉积-沉淀的方法,制备了高分散的金纳米颗粒负载的介孔氧化锆薄膜;以1064 nm激光为入射光束,通过Z扫描实验测试了复合薄膜的非线性光学折射和吸收,并计算了复合薄膜的非共振三阶非线性光学极化率(~10-10 esu),金纳米颗粒的高分散性和氧化锆薄膜衬底的高线性折射率使复合薄膜显示了增强的三阶非线性极化率.

关键词: 金纳米颗粒 , 介孔 , 氧化锆薄膜 , 三阶非线性光学性能

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