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Co-ZSM-5催化剂上乙烯选择性催化还原Nox表面中间物种的组成

牛金海 , 朱爱民 , 杨学锋 , 史玲玲 , 徐勇 , 王新葵 , 石川

催化学报

采用预处理-瞬态反应产物分析方法定量研究了Co-ZSM-5催化剂上乙烯选择性催化还原氮氧化物反应过程中表面中间物种的组成.催化剂在275℃经0.1%NO-0.05%C2H4-10%O2/Ar混合气处理后生成了表面中间物种NCaObHc,该物种与NO/O2/Ar混合气反应比与单独的NO或O2反应生成更多的N2.通过质谱、红外吸收四组分(CO2,CO,CH4和N2O)分析仪及气相色谱-质谱联用等技术分析了表面中间物种与NO/O2/Ar混合气反应的产物,确定了表面中间物种中三种元素N,C和H的平均原子数之比为1.0:1.8:5.0(氧物种由于实验原因很难确定).

关键词: 表面中间物种 , 氮氧化物 , 乙烯 , 选择性催化还原 , , ZSM-5分子筛

甲烷参与下催化剂填充型介质阻挡放电等离子体脱除NOx

牛金海 , 朱爱民 , 石川 , 史玲玲 , 宋志民 , 徐勇

催化学报

将In/HZSM-5催化剂填充于介质阻挡放电反应器中,考察了甲烷参与下Nox的脱除及其脱除产物. 结果表明,在200~350 ℃间,等离子体与催化剂共同作用时Nox的转化率明显高于等离子体或催化剂单独作用时Nox的转化率. 在0.03%NO-0.05%CH4-2%O2-97.92%N2,空速7 200 h-1 和300 ℃的条件下,单纯等离子体、单纯催化剂和二者共同作用下Nox的转化率分别为24%,25%和65%. 甲烷参与下等离子体和催化剂共同作用时,在催化剂表面没有硝酸盐或亚硝酸盐生成,仅有少量副产物N2O生成. 由此可以推断,Nox脱除的主要产物为N2. 低于300 ℃时,Nox的脱除以分解途径为主,甲烷的作用主要是抑制放电条件下Nox生成的副反应; 在300~350 ℃间,甲烷作为还原剂被等离子体和催化剂协同活化,Nox的脱除以还原途径为主. 采用催化剂填充型介质阻挡放电反应器,可在非常宽的温度区间实现Nox的脱除.

关键词: 等离子体 , 氮氧化物 , 甲烷 , 介质阻挡放电 , , HZSM-5沸石

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