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激光促进磷酸盐表面甲醇氧化偶联反应

钟顺和 , 高峰 , 叶文强 , 肖秀芬

应用化学 doi:10.3969/j.issn.1000-0518.2000.03.002

用沉淀法制备了Li3PO4、FePO4和5%Li3PO4·FePO4 3种固体表面材料,并用XR D、IR、TPD和激光促进材料表面反应(LSSR)等技术研究了在这些化合物固体表面上甲醇氧化偶联生成乙二醇的反应规律. 结果表明:甲醇在催化剂表面的P-O键上产生C-H端的分子态吸附,在表面的Lewis酸位上产生解离态吸附. Li3PO 4和FePO4的相互作用可影响甲醇在固体表面的吸附态. 激光表面反应的机理为:用频率为 1077 cm-1的激光光子激发固体表面的PO键,可使表面晶格氧活化,活化的氧与吸附态的甲醇分子作用使其脱氢,形成表面CH2OH基,进而在固体表面的L ewis酸位上CH2OH基相互偶联生成乙二醇. 反应温度的提高有助于补充激光能量的不足, 同时促进产物的脱附,但温度升高会诱发热反应进行而生成副产物.

关键词: 激光促进表面反应 , 磷酸盐 , 氧化偶联 , 甲醇 , 乙二醇

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