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活性碳纤维负载钴酞菁催化氧化2-巯基乙醇的研究

姚玉元 , 盛凤翔 , 吴熊平 , 吕汪洋 , 陈文兴

功能材料

将四(2,4-二氯-1,3,5-三嗪基)氨基钴酞菁以共价键形式键合在活性碳纤维(ACF)载体上,制得了活性碳纤维负载钴酞菁催化剂(ACF-CoPc),采用热重分析、原子吸收光谱和氮气等温吸附法对其进行了表征。原子吸收光谱测得金属酞菁的负载量为5.26μmol/g。氮气等温吸附法测得ACF-CoPc的比表面积为1235.9m2/g,孔径分布以2nm左右的小孔为主。以2-巯基乙醇为催化对象,采用超高效液相色谱研究了ACF-CoPc的催化氧化性能。结果表明ACF-CoPc对2-巯基乙醇具有很好的催化氧化性能,反应4h时对2-巯基乙醇的去除率高达100%,氧化产物为2,2’-二硫二乙醇。而且催化剂ACF-CoPc经6次循环使用后,对2-巯基乙醇的去除率没有持续下降,这表明该催化剂具有良好的重复使用性。

关键词: 催化氧化 , 钴酞菁 , 活性碳纤维 , 2-巯基乙醇

活性碳纤维耦合喹啉铁的pH-tolerant性能研究

白志飞 , 李代文 , 姚玉元 , 吕汪洋 , 黄三庆 , 陈文兴

功能材料 doi:10.3969/ji.ssn1.001-97312.0151.70.07

pH值适应范围窄一直是制约芬顿反应发展的技术瓶颈,因此,开发pH‐tolerant类芬顿催化剂成为环境催化领域的研究热点和难点。采用活性碳纤维(ACFs)耦合喹啉铁(QuFe)制得一种新型pH‐tolerant类芬顿催化纤维(QuFe@ ACFs),该催化纤维在中性条件下可以活化双氧水有效降解活性艳红 M‐3B E。采用自由基捕获剂邻苯二胺,结合电子顺磁共振波谱、紫外‐可见光谱等对催化纤维的重复稳定性进行了重点考察。结果显示,QuFe@ ACFs在pH值为3~9范围内均具有良好的催化性能和重复使用性,表现出了优异的pH‐tolerant性能。QuFe@ ACFs制备方法简单,巧妙解决了制约传统芬顿反应发展的技术瓶颈,为制备新一代高活性pH‐tolerant芬顿催化剂提供了新思路。

关键词: 类芬顿催化纤维 , pH-tolerant , 喹啉铁 , 活性碳纤维 , 染料

锌酞菁接枝温敏水凝胶的制备及光活性

黄显雯 , 吕汪洋 , 冯桂华 , 姚玉元 , 陈文兴

功能材料

将具有较高光催化活性的反应型锌酞菁负载到温敏聚合物--聚(N-异丙基丙烯酰胺)水凝胶载体上,制得一种新型的温敏高分子催化剂.研究了酞菁接枝水凝胶的温敏性能,发现其对温度有明显的依赖性和响应性.通过对α-萘酚进行光催化氧化实验,发现其在可见光照射下具有较高的光催化活性,气质分析得到其氧化产物主要是邻苯二甲酸.另外,循环实验表明该催化剂具有较好的稳定性,可重复使用.

关键词: 锌酞菁 , 聚(N-异丙基丙烯酰胺) , 水凝胶 , 温敏性 , 光催化活性

蚕丝纤维/金属酞菁活化双氧水催化氧化酸性橙的研究

郑彬彬 , 黄振夫 , 朱舜 , 姚玉元 , 吕汪洋 , 陈文兴

功能材料

合成了四磺酸基钴酞菁(CoPcS),采用基质辅助激光解析电离飞行时间质谱(MALDI TOFMS)、紫外-可见光谱(UV-Vis)和傅里叶变换红外光谱(FT-IR)对其进行表征,然后通过三聚氯氰改性将其负载到蚕丝纤维(SF)上,制得了新型蚕丝纤维负载钴酞菁催化剂(CoPcS-SF).以H2O2为氧化剂,考察了CoPcS-SF对酸性橙Ⅱ(AO2)的催化氧化性能,结果表明,在中性条件下,CoPcS SF能高效催化氧化AO2,反应60min后AO2的去除率可达97%以上,并且具有较好的重复使用性.考察了pH值、电解质NaCl和温度对CoPcS-SF催化性能的影响,结果表明,CoPcS-SF在pH值3~9较宽范围内均具有较高催化活性;NaCl对催化AO2有促进作用;催化活性随反应温度升高而增强.FT-IR和气质联用(GC-MS)对AO2的降解产物分析表明,AO2的主要产物为顺丁烯二酸、反丁烯二酸和丁二酸等小分子可生物降解脂肪酸.

关键词: 金属酞菁 , 蚕丝纤维 , 酸性橙 , 催化氧化

苯乙烯-二乙烯苯树脂负载双核钴酞菁对巯基乙醇的催化性能

姚玉元 , 吕汪洋 , 王秀华 , 陈文兴 , 黄显雯

功能材料

双棱钴酞菁(Co2Pc2)以共价键负载到苯乙烯-二乙烯苯树脂(resin)上得到一种新型的催化功能性材料(resin-Co2Pc2).考察了pH、催化剂量和温度对resin-Co2Pc2催化巯基乙醇的影响.实验结果表明,resin-Co2Pc2在pH=11儿时催化活性达到最大;催化活性随反应温度升高而提高,此催化反应为吸热反应,而且resin-Co2Pc2经多次重复使用后其催化活性基本保持不变,具有很好的重复使用性能.

关键词: 钴酞菁 , 催化氧化 , 功能材料 , 巯基乙醇

温敏水凝胶负载锌酞菁对α-萘酚的吸附及光催化性能

吕汪洋 , 冯桂华 , 富儒年 , 姚玉元 , 陈文兴

功能材料

采用差示扫描量热仪研究了聚(N-异丙基丙烯酰胺)温敏水凝胶负载锌酞菁(GE-ZnPc)的温敏性能,测得其体积相转变温度(VPTT)为34.3℃.以α-萘酚为研究对象,考察了不同温度下GE-ZnPc对α-萘酚的吸附性能,发现该吸附过程符合Freundlich吸附模型.吸附热力学研究结果表明,在VPTT以下是吸热反应,温度升高有利于吸附;在VPTT以上是放热反应,温度升高不利于吸附.另外,还研究了GE-ZnPc对水溶液中α-萘酚的光催化氧化情况,发现其在可见光照射下具有较高的光催化活性,并且考察了温度对GE-ZnPc光催化性能的影响,发现其吸附和光催化活性都是在VPTT附近达到最高,说明吸附作用对其光催化性能的提高起重要作用.

关键词: 光催化 , 锌酞菁 , 温敏性 , 水凝胶 , 吸附

介孔碳负载铂催化剂的制备及降解甲醛的研究

朱舜 , 姚玉元 , 林启松 , 吕汪洋 , 陈文兴

功能材料 doi:10.3969/j.issn.1001-9731.2013.21.031

以嵌段共聚物 F127为软模板,低分子量酚醛树脂为前驱体,通过溶剂挥发诱导自组装(EISA)方法制得介孔碳(OMC),经浸渍还原法制备介孔碳负载铂催化剂(Pt/OMC )。采用场发射扫描电镜(FESEM)、X射线能谱(EDS)、透射电镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、N2吸附-脱附等温线等对其进行了表征。Pt/OMC对甲醛的催化性能结果表明,反应7h甲醛的去除率可达92.5%,甲醛可矿化为 CO2。还研究了甲醛的降解机理,甲醛首先被氧化成甲酸,然后再矿化为CO2和 H2 O。

关键词: 介孔碳 , , 催化氧化 , 甲醛

活性碳纤维负载铁酞菁催化降解4-硝基苯酚

李艳丽 , 吕汪洋 , 郭桥生 , 马春霞 , 姚玉元 , 陈文兴

功能材料

合成了高活性的四磺酸基铁酞菁(FePcS),通过酰氯化反应将FePcS负载到乙二胺改性的活性碳纤维(ACF)上,制备新型催化活性碳纤维(ACF-FePcS),并通过紫外漫反射光谱和X射线光电子能谱对其结构进行表征.以H2O2为氧化剂,研究了ACF-FePcS对4-硝基苯酚(4-NP)的催化降解性能.结果表明,在室温25℃,反应4h后,4-NP的去除率达90%以上,且在较广的pH和温度范围内都有较高活性.因此,ACF-FePcS具有"富集-原位催化降解"的特点,在去除有机污染物方面具有较好的应用前景.

关键词: 活性碳纤维 , 四磺酸基铁酞菁 , 4-硝基苯酚 , 吸附 , 催化降解

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