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常温下 MnO2/Al2O3催化剂催化臭氧氧化甲苯反应

龙丽萍 , 赵建国 , 杨利娴 , 付名利 , 吴军良 , 黄碧纯 , 叶代启

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(10)60216-1

采用浸渍法制备了Al2O3负载的5种过渡金属氧化物催化剂,考察了它们在常温下催化臭氧氧化甲苯的性能,并运用程序升温还原、程序升温氧化、N2吸附-脱附和X射线光电子能谱对催化剂进行了表征.结果表明,NiO/Al2O3,CoO/Al2O3和MnO2/Al2O3催化剂上活性氧中心数量较少,臭氧与甲苯转化率较高;而Fe2O3/Al2O3和CuO/Al2O3催化剂上则相反.催化降解臭氧效率较高的催化剂上甲苯转化率也较高,在本文实验条件下,CO2产率低于30%.当甲苯浓度为666 mg/m3,O3浓度从193mg/m3提高至965mg/m3时,甲苯转化率从15.2%提高至46.7%,并且使反应后催化剂表面产物和晶格氧含量增加.原位漫反射红外光谱研究发现,反应过程中生成了含COO-,C=O和C-O官能团的物质,O3浓度的提高加速了COO-向C=O与C-O的转化,前者在573KO2气氛下几乎不发生反应,而后者在373K开始分解.基于此,提出了常温下臭氧催化氧化甲苯的反应机理.

关键词: 三氧化二铝 , 过渡金属氧化物 , 甲苯 , 臭氧 , 室温 , 原位漫反射红外光谱

富氧条件下烃类选择性催化还原NO用纳米贵金属催化剂的研究进展

田亚锋 , 吴军良 , 叶代启 , 付名利

贵金属 doi:10.3969/j.issn.1004-0676.2005.04.014

纳米贵金属系列催化剂以其特有的性能得到广泛研究.本文对纳米贵金属催化剂(Pt、Pd、Rh、Ag、Ir、Au)在富氧条件下进行烃类选择性催化还原NO的性能、特点以及存在的问题进行了分析,介绍了复合贵金属催化剂体系及其反应机理,提出了对进一步改善纳米贵金属催化剂性能的途径.

关键词: 催化化学 , 纳米贵金属催化剂 , 烃类 , 富氧 , NO , SCR

Mn、Fe和Cu氧化物在低温等离子体催化氧化甲苯体系中的活性比较

吴军良 , 夏启斌 , 刘治猛 , 李忠

功能材料

采用等体积浸渍法制备了MnOx/γ-Al2O3、FeOx/γ-Al2O3和CuOx/γ-Al2O3催化剂,测定了不同催化剂在低温等离子体场内分解甲苯的活性,用X射线衍射(XRD)、氢气程序升温还原(H2-TPR)技术对催化剂进行表征。结果表明催化剂分解甲苯的活性的顺序是MnOx/γ-Al2O3〉FeOx/γ-Al2O3〉CuOx/γ-Al2O3。催化剂分解臭氧的实验表明,不同催化活性组分对臭氧的催化分解性能顺序与对甲苯的分解性能顺序是一致的。MnOx/γ-Al2O3催化剂的Mn负载量对其催化活性有明显影响,Mn的含量为1%(质量分数)时,催化剂的活性最高,当能量密度为19J/L时,其对甲苯催化氧化的转化率接近100%。催化剂表征结果表明当Mn含量为1%(质量分数)时,氧化锰在载体γ-Al2O3上最接近单层分散量,此时活性组分与载体表面的相互结合力最强,在载体上有很好的分散性,从而表现出对甲苯分解的最好性能。

关键词: 氧化锰 , 催化剂 , 等离子体 , 甲苯 , 负载量

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