吴淑杰
,
黄家辉
,
吴通好
,
宋科
,
王虹苏
,
邢丽红
,
徐海燕
,
徐玲
,
管景奇
,
阚秋斌
催化学报
通过嫁接的方法合成了Al-SBA-15介孔分子筛,用X射线衍射、透射电子显微镜、低温N2吸附和NH3程序升温脱附等方法进行了表征,并研究了其在苯酚叔丁基化反应中的催化性能. 结果表明, Al-SBA-15保持了母体SBA-15高度有序的六方介孔结构,具有较强的酸性,且在苯酚叔丁基化反应中表现出比Al-MCM-41更好的催化活性和2,4-二叔丁基苯酚选择性.
关键词:
Al-SBA-15分子筛
,
苯酚
,
叔丁醇
,
烷基化
,
4-叔丁基苯酚
,
2
,
4-二叔丁基苯酚
李雪梅
,
张文祥
,
朱小梅
,
善洪岩
,
周秀清
,
蒋大振
,
吴通好
,
唐敖庆
催化学报
研究了邻苯二酚与乙醇气固相单醚化反应用固体酸催化剂表面上的积炭行为,并用TG-DTA,BET,GC-MS,FT-IR和元素分析等手段对积炭物种进行了表征. 结果表明,催化剂上有两种类型的积炭,一类属可溶性积炭,主要由二苯醚及其衍生物组成,可在低温燃烧除去; 另一类属不可溶性积炭,主要为缺氢的芳烃类聚合物或类石墨碳,需在高温下才能烧除. 积炭主要发生在4～8 nm范围的中孔内,导致反应后的催化剂大孔范围的孔分布所占的分数增大. 随着反应的进行,总积炭量逐渐增多.
关键词:
邻苯二酚
,
乙醇
,
单醚化
,
邻乙氧基苯酚
,
固体酸
,
积炭
,
失活
刘钢
,
张秀艳
,
徐跃
,
张敏
,
贾明君
,
张文祥
,
吴通好
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.00434
以纳米孔炭(NC)为载体,采用浸渍法制备了一系列MnOx/NC催化剂,并用于以空气为氧源的苯甲醇液相氧化反应.通过X射线衍射、X射线光电子能谱、N2吸附-脱附和H2-程序升温还原等手段对催化剂进行了表征,考察了催化剂中Mn负载量和焙烧温度,以及反应条件等对反应性能的影响.结果表明,10%MnOx/NC催化剂的活性较高,反应4h后苯甲醇转化率可达80.4%;明显高于活性炭负载的MnOx催化剂.这主要归因于其表面存在大量高分散、且易于还原的Mn物种.
关键词:
纳米孔炭
,
氧化锰
,
负载型催化剂
,
苯甲醇
,
氧化反应
,
苯甲醛
,
活性炭
李亚男
,
郭晓红
,
周广栋
,
吕学举
,
程铁欣
,
吴通好
,
甄开吉
催化学报
合成了Co-MCM-41和Co-MCM-48分子筛,并用X射线衍射、红外光谱和紫外-可见漫反射光谱等技术对样品进行了表征. 结果表明,部分Co离子掺杂进入了各分子筛的骨架中,在Co-MCM-41分子筛中只含有Co(Ⅱ),而在Co-MCM-48分子筛中只含有Co(Ⅲ). 分子筛中Co离子的价态不同是导致它们反应性能差异的根本原因.
关键词:
钴
,
MCM-41分子筛
,
MCM-48分子筛
,
二氧化碳
,
乙烷
,
脱氢
,
乙烯
李雪梅
,
朱小梅
,
张文祥
,
潘春柳
,
蒋大振
,
吴通好
,
唐敖庆
催化学报
从制备催化剂的原料、沉淀剂种类、铝沉淀物终点的pH值、水量及原料的加入顺序等方面考察了制备条件对AlP1.30-Ti0.30Si0.17体系的结构及催化性能的影响. 结果表明,以自制新鲜氢氧化铝为铝源,以硅溶胶为硅源,以钛酸丁酯为钛源,以氨水为沉淀剂,在pH=6.2,c(Al3+)=0.64 mol/L(V(H2O)=200 ml)的条件下,采用通常的沉淀方法可制备出性能优良的催化剂. 催化剂的酸性是影响其催化性能的主要因素,主产物选择性与酸强度有关,酸强度高的催化剂具有较低的主产物选择性;催化剂的活性与其孔径及表面酸量有关;催化剂中的B酸中心是反应可能的活性中心.
关键词:
愈创木酚
,
邻苯二酚
,
甲醇
,
氢氧化铝
,
硅溶胶
,
钛酸丁酯
,
复合氧化物
,
制备条件
李工
,
阚秋斌
,
佟惠娟
,
吴通好
,
许宁
,
吴鹏
,
王东阳
催化学报
在低碱度下合成了纳米级MCM-49分子筛,采用XRD,TEM,NH3-TPD,吸附吡啶的红外光谱和异丙苯裂解等技术对分子筛进行了表征.催化剂评价结果表明,纳米级MCM-49分子筛在30～160 ℃下对苯与1-十二烯的烷基化反应具有良好的催化性能,烯烃的转化率高于99.6%,直链烷基苯的选择性大于97%,2-和3-位直链烷基苯的选择性大于67.5%.常规的微米级MCM-49分子筛在低温下的催化活性低于纳米级MCM-49分子筛.ZSM-5,M型分子筛和MCM-41分子筛催化烷基化反应的活性较低,Y型分子筛虽具有较高的催化活性,但生成2-和3-位直链烷基苯的选择性明显低于MCM-49.MCM-49的骨架结构与MCM-22相似,晶体外表面上含有大量的12元环孔穴,该结构有利于烷基化反应的进行.
关键词:
纳米
,
MCM-49分子筛
,
合成
,
酸性
,
苯
,
1-十二烯
,
烷基化
张祚望
,
张钰
,
王振旅
,
邢海军
,
贾明君
,
吴通好
,
张文祥
催化学报
由同一前驱体合成了H-MCM-22和H-MCM-36分子筛.采用X射线衍射、N2吸附、程序升温脱附和红外光谱等方法,结合不同的表面后处理手段,研究了分子筛的结构和表面酸性.结果表明,H-MCM-22的B酸中心主要分布在内表面,H-MCM-36的B酸中心主要分布在外表面.H-MCM-36的总B酸量小于H-MCM-22,但其外表面B酸量相对较大.在苯与异丙醇的烷基化反应中,两个分子筛都表现出较为优异的催化性能.与H-MCM-22相比,H-MCM-36具有更高的反应活性和稳定性,对主产物异丙苯具有更好的选择性.结合各种表征结果表明,两个分子筛的外表面B酸中心是苯与异丙醇烷基化反应的主要活性中心.
关键词:
H-MCM-22分子筛
,
H-MCM-36分子筛
,
烷基化
,
异丙苯
王桂英
,
贾明君
,
于剑锋
,
李雪梅
,
张文祥
,
蒋大振
,
吴通好
催化学报
用共沉淀法制备了Au/Fe2O3催化剂,考察了焙烧温度及金含量对Au/Fe2O3催化剂上CO氧化反应的影响.结果表明,焙烧温度及金含量对催化剂的稳定性均有较大影响.金含量为3%, 300 ℃焙烧制得的样品具有较好的稳定性和抗水性,在常温常湿条件下可连续反应430 h保持CO完全转化; 催化剂的稳定性与单质金及α-Fe2O3的粒径成反比,并与金及铁的化学状态有关.金粒子聚集、氧化态金含量的减少及催化剂表面碳酸根物种的累积可能是导致催化剂活性衰减的主要原因.
关键词:
金
,
三氧化二铁
,
负载型催化剂
,
一氧化碳
,
氧化
,
稳定性
潘春柳
,
张文祥
,
李雪梅
,
周广栋
,
蒋大振
,
吴通好
催化学报
研究了煤质炭负载杂多酸催化剂对邻苯二酚和乙醇的O-乙基化反应的催化性能. 发现相同负载量的Keggin型磷钨酸催化剂的活性远高于硅钨酸和Dawson型磷钨酸; 负载杂多酸催化剂上邻乙氧基苯酚的选择性明显高于磷酸催化剂. 采用BET,XRD及TPD技术对催化剂进行了表征,并考察了Keggin型磷钨酸的负载量和反应温度对催化性能的影响. 还发现在10 h的反应时间内催化剂的活性随着反应时间的延长而降低.
关键词:
杂多酸
,
磷钨酸
,
邻乙氧基苯酚
,
邻苯二酚
,
乙醇
许宁
,
阚秋斌
,
齐润国
,
张文祥
,
吴通好
,
孙家锺
催化学报
以1,6-己二胺(DAH)为模板剂,采用水热条件下的动态合成方法,合成出结晶度良好的ZSM-22晶体. 研究表明,合成的关键是避免ZSM-5分子筛的生长,当n(Si)/n(Al)=25～65,n(H2O)/n(SiO2)=16.3～40.3,n(DAH)/n(Si)=0.1～0.6和T=428～448 K时,都能稳定合成出ZSM-22分子筛. 采用TEM,XRD,TG-DTA和NH3-TPD等方法,对ZSM-22晶体的形貌,生长动力学,模板剂的作用以及硅铝比对分子筛酸性的影响等进行了较详细的研究. 实验结果和理论计算证实,1,6-己二胺分子以首尾相连的方式,线性排列并完全充满ZSM-22的十元环孔道,同时起到结构导向和骨架电荷平衡的作用.
关键词:
ZSM-22分子筛,1,6-己二胺,动态合成,表征
