赵梦梦
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陈梦寅
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李尚相
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张鹏举
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赵辉
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唐富顺
,
阮乐
,
杨宏斌
钢铁钒钛
doi:10.7513/j.issn.1004-7638.2017.01.011
通过共沉淀法将La组分掺入到TiO2载体中,采用浸渍法将V和W组分负载到La2O3-TiO2复合氧化物上,制备出V2O5-WO/La2O3-TiO2催化剂.考察不同La2O3掺杂量对其NH3催化还原NO性能的影响,同时通过多种物理化学手段进行表征分析.XRD,NH3-in situ DRIFTS,H2-TPR,XPS和UV-vis DRS测试结果表明,元素La与Ti以La-O-Ti键相互作用,生成高度分散的镧物种,也使得TiO2具有更好的热稳定性,但由于LaO2物种与VOx物种和WOx物种之间的相互作用,降低了催化剂的氧化还原性和表面Br(o)nsted酸数量,从而降低了其催化活性.
关键词:
V2O5-WO3/TiO2催化剂
,
多相催化
,
掺杂
,
NH3选择性催化还原NOx
,
LaTiOx复合氧化物
,
VOx物种
唐富顺
,
庄柯
,
杨芳
,
杨利利
,
许波连
,
邱金恒
,
范以宁
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(11)60365-3
采用多种物理化学手段研究了不同负载量V2O5/TiO2催化剂的VOx物种分散状态、表面酸性、可还原性及其选择性催化还原(SCR) NO性能.结果表明,V2O5在锐钛矿TiO2表面的实测单层分散容量约为1.14 mmolV/100 m2 TiO2,与“嵌入模型”的估算值相符,表明分散态的钒离子应键合在TiO2表面的八面体空位上.随着V2O5负载量的增加,V2O5/TiO2催化剂上NO转化频率(TOF)先急剧增加,至0.70 mmolV/100 m2 TiO2(略超过分散容量的一半)时达到极大(约8.3×l0-3 s-1),然后又急剧下降；同时,孤立VOx 物种可能倾向于分散在相邻的八面体空位上,且通过V-O-V化学键相连形成聚合的VOx 物种,V-O-V键所占比例增加而V-O-Ti键所占比例减小,催化剂表面单位钒离子的Br(o)nsted 酸中心量增加,故催化剂的 TOF 急剧增加.随着负载量进一步增加,虽然催化剂表面单位钒离子的Br(o)nsted酸中心量仍缓慢增加,但V-O-Ti键所占比例减少,导致钒离子的可还原性下降,另外,分散容量以上时晶相V2O5的形成也导致钒离子表面利用率下降,从而导致催化剂的TOF下降.桥式Br(o)nsted酸位(V-O(H)-V)也是SCR反应活性中心之一,不同负载量V2O5/TiO2催化剂上SCR活性与表面VOx物种的分散状态、表面酸性和钒离子可还原性密切相关.
关键词:
钒氧物种
,
分散状态
,
选择性催化还原
,
B酸位
,
可还原性
,
氮氧化物
