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聚N-异丙基丙烯酰胺的微波快速合成及溶胀动力学研究

赵祯霞 , 李忠 , 夏启斌 , 徐金方

功能材料

采用微波辐射溶液自由基聚合法合成了聚N-异丙基丙烯酰胺(PNIPAAm)水凝胶.采用傅立叶红外光谱仪、扫描电子显微镜和表面积及孔快速测试仪对PNIPAAm水凝胶的化学基团、表面形貌和孔结构进行了分析和测试,并测定了在不同溶液温度下水凝胶的溶胀动力学曲线和平衡溶胀率,对微波辐射和常规水浴法下合成的系列PNIPAAm水凝胶的溶胀动力学参数进行了计算和比较.结果表明,微波辐射法可以大幅度提高了水凝胶的合成速度,缩短PNIPAAm水凝胶的合成时间,使得合成时间由普通水浴法的24h缩短为20min;与常规水浴法合成的水凝胶相比,微波辐射法所合成的水凝胶在干胶状态和溶胀状态下都具有更为发达的孔隙结构,不仅增强了其容纳水分子的能力,更为水分子提供了进出水凝胶的孔道.由水凝胶的溶胀动力学和其动力学参数可知,PM系列水凝胶具有较快的溶胀速率,在14℃下表现为non-Fick扩散,在20℃附近转变成Fick扩散;而PN系列水凝胶的溶胀速率比较慢,在14℃下表现为CaseⅡ型扩散,在20℃附近转变成non-Fick扩散.

关键词: PNIPAAm水凝胶 , 微波辐射 , 溶胀动力学 , 溶胀率

H2还原预处理CuO/γ-Al2O3催化剂对其催化燃烧甲苯活性的影响

徐铭遥 , 陈晓 , 夏启斌 , 李忠

功能材料

用浸渍法和H2还原预处理法制备两种CuO/γ-Al2O3催化剂,并用N2吸附脱附、XRD、TPR和CO化学吸附对经H2还原处理前后的催化剂进行表征,比较两种催化剂催化氧化(燃烧)甲苯的活性.研究结果表明,与浸渍法制备的CuO/γ-Al2O3催化剂相比,经H2还原预处理,再次焙烧后得到的CuO/γ-Al2O3/HR催化剂对甲苯催化燃烧活性明显提高.XRD和TPR分析表明,H2还原预处理提高了催化剂表面活性组分CuO的分散度、还原能力,同时,还降低了CuO的晶体尺寸,从而提高了催化剂催化氧化甲苯的活性.

关键词: 甲苯 , 催化燃烧 , 催化剂 , CuO/γ-Al2O3 , H2还原

表面负载不同金属离子的活性炭吸附二苯并噻吩

余谟鑫 , 李忠 , 夏启斌 , 王书文

功能材料

主要研究活性炭表面负载不同金属离子以提高其对二苯并噻吩吸附性能.通过浸渍法制备5种负载过渡金属离子活性炭Ag(Ⅰ)/AC、Cu(Ⅱ)/AC、Ni(Ⅱ)/AC、Zn(Ⅱ)/AC和Fe(Ⅲ)/AC.用静态吸附法测定了二苯并噻吩在不同活性炭上的吸附平衡等温线,并应用软硬酸碱理论分析和讨论活性炭表面负载不同金属离子对二苯并噻吩吸附性能的影响.结果表明活性炭表面负载Ag+,Ni2+、Cu2+或Zn2+离子,可提高其对二苯并噻吩的吸附,而活性炭表面负载Fe3+,反而降低了其对二苯并噻吩的吸附能力.由于Ag+价格昂贵,而Ni2+、Cu2+和Zn2+价廉易得,而且Zn(Ⅱ)/AC、Cu(Ⅱ)/AC和Ni(Ⅱ)/AC对二苯并噻吩又具有良好的吸附能力,故表面负载Ni2+、Cu2+和Zn2+可改善活性炭吸附脱除油品中有机硫化物的能力.

关键词: 活性炭 , 金属离子 , 二苯并噻吩 , 吸附

微波辐射合成MIL-101多孔材料及其对苯的吸附热

黄思思 , 夏启斌 , 李忠 , 朱宝璋

功能材料

采用微波辐射法合成MIL-101多孔材料,探讨了反应温度对材料合成的影响.同时对MIL-101进行XRD测试以及孔结构和比表面积分析,采用重量法测定了288、298和308K条件下苯在MIL-101多孔材料上的吸附等温线,并估算MIL-101对苯的等量吸附热.结果表明,MIL-101多孔材料的比表面积达2089.2m2/g ,苯在MIL-101上的吸附等温线呈I型等温线,与Langmuir模型吻合很好,表明吸附主要为微孔吸附;随着温度的升高,MIL-101对苯的平衡吸附量逐渐下降,说明苯在MIL-101多孔材料的吸附以物理吸附为主.在T=298K,p/p0=0.5 时,苯在MIL-101多孔材料上的吸附量为9.44mmol/g,远高于同等条件下普通活性炭和活性炭纤维对苯的吸附容量;苯在MIL-101上的等量吸附热为45.4~41.6kJ/mol的范围,其等量吸附热随着表面吸附量的增加变化幅度不大,与活性炭纤维相比,MIL-101的表面吸附自由能分布比较均匀.

关键词: MIL-101 , 微波合成 , 苯吸附 , 等量吸附热

催化剂MnCe(y)O_x/TiO_2的制备及其催化燃烧甲苯的活性

李欣 , 刘海勇 , 夏启斌 , 刘治猛 , 蒋欣 , 李忠

功能材料

以TiO2为载体,采用浸渍法制备了不同配比的MnCe复合型催化剂,并采用X射线衍射(XRD)、氧气的程序升温脱附(O2-TPD)和氢气的程序升温还原(H2-TPR)对制备的催化剂进行表征,比较了催化剂催化氧化(燃烧)甲苯的活性。研究结果表明,所制备的催化剂MnCe(y)Ox/TiO2对甲苯有明显的催化活性。当Ce/(Mn+Ce)的摩尔比为0.1时,催化剂MnCe(0.1)Ox/TiO2的催化活性最高,甲苯的转化率达到90%时的温度为254℃。在催化剂MnOx/TiO2中掺杂少量的Ce元素,有利于活性组分Mn物种在载体表面上以更小颗粒而且更高的分散度存在,从而提高催化剂的催化活性。

关键词: 甲苯 , 催化燃烧 , Mn , Ce , TiO2

椰壳类活性炭孔隙结构对苯并噻吩脱附活化能的影响

余谟鑫 , 李忠 , 奚红霞 , 夏启斌 , 王书文

功能材料

主要研究活性炭孔隙结构对苯并噻吩脱附活化能及吸附性能的影响.使用ASAP 2010测定了3种椰壳制活性炭SY-6、SY-13和SY-19的BET比表面及其孔隙结构,采用程序升温脱附技术(TPD)测定了苯并噻吩在3种活性炭上的脱附活化能,用静态吸附法进行了苯并噻吩在不同活性炭上的吸附等温线,并讨论了活性炭孔隙结构对苯并噻吩脱附活化能及吸附性能的影响.结果表明,3种活性炭SY-6、SY-13和SY-19的比表面积分别为1106、1070和689m2/g,其平均孔径分别为1.96、2.58和2.16nm.苯并噻吩在SY-6、SY-19和SY-13活性炭上的脱附活化能依次为58.84、53.02和42.57kJ/mol,3种活性炭对苯并噻吩吸附容量的大小依次为SY-6>SY-19>SY-13.活性炭平均孔径越小,其表面对苯并噻吩的作用力越大,苯并噻吩在其表面上的脱附活化能越大.Freundlich模型能够较好的来描述苯并噻吩在活性炭上的吸附.

关键词: 活性炭 , 苯并噻吩 , 脱附活化能 , 平均孔径 , 吸附相平衡

Mg-MOF-74的氨改性及其吸附CO2和水蒸气性能

林俭锋 , 苏叶 , 肖静 , 夏启斌 , 赵祯霞 , 李忠

功能材料 doi:10.3969/j.issn.1001-9731.2014.09.008

采取了水热法合成 Mg-MOF-74晶体,然后提出应用氨水对Mg-MOF-74晶体材料进行表面改性制得NH3@Mg-MOF-74,并对改性后的材料进行了表征以及吸附CO2和水蒸气性能测定.结果表明,与原始的Mg-MOF-74晶体相比,改性后的 NH3@Mg-MOF-74材料其比表面积变小了,但其单位比表面积对 CO2的吸附容量却增加了.尤其是在 P/P0<0.0010压力范围内,其 CO2吸附容量明显提高.在低压条件下它对CO2的吸附容量达到0.66 mmol/g,比原始的Mg-MOF-74晶体材料的吸附量提高了65%.水蒸气吸附实验结果表明,NH3@Mg-MOF-74的水蒸气吸附量明显低于 Mg-MOF-74的吸附量,在相对湿度RH=10%时,NH3@Mg-MOF-74对水蒸气的吸附容量降低了50%.表明它的憎水性能得到提高.

关键词: CO2 吸附 , 水蒸气 , 吸附性 , Mg-MOF-74 , 改性 , 氨水

Mn、Fe和Cu氧化物在低温等离子体催化氧化甲苯体系中的活性比较

吴军良 , 夏启斌 , 刘治猛 , 李忠

功能材料

采用等体积浸渍法制备了MnOx/γ-Al2O3、FeOx/γ-Al2O3和CuOx/γ-Al2O3催化剂,测定了不同催化剂在低温等离子体场内分解甲苯的活性,用X射线衍射(XRD)、氢气程序升温还原(H2-TPR)技术对催化剂进行表征。结果表明催化剂分解甲苯的活性的顺序是MnOx/γ-Al2O3〉FeOx/γ-Al2O3〉CuOx/γ-Al2O3。催化剂分解臭氧的实验表明,不同催化活性组分对臭氧的催化分解性能顺序与对甲苯的分解性能顺序是一致的。MnOx/γ-Al2O3催化剂的Mn负载量对其催化活性有明显影响,Mn的含量为1%(质量分数)时,催化剂的活性最高,当能量密度为19J/L时,其对甲苯催化氧化的转化率接近100%。催化剂表征结果表明当Mn含量为1%(质量分数)时,氧化锰在载体γ-Al2O3上最接近单层分散量,此时活性组分与载体表面的相互结合力最强,在载体上有很好的分散性,从而表现出对甲苯分解的最好性能。

关键词: 氧化锰 , 催化剂 , 等离子体 , 甲苯 , 负载量

金属离子改性活性炭对二氯甲烷/三氯甲烷吸附性能的影响

夏启斌 , 黄思思 , 肖利民 , 张伟 , 李忠

功能材料

主要研究了不同金属改性活性炭对三氯甲烷和二氯甲烷吸附性能的影响.采用浸渍法将4种不同金属离子负载改性活性炭,测定了三氯甲烷和二氯甲烷在改性活性炭上的吸附透过曲线,应用软硬酸碱理论分析和讨论了活性炭表面负载不同金属离子对二氯甲烷吸附性能的影响.结果表明,不同金属负载活性炭对三氯甲烷和二氯甲烷的吸附能力依次为:Fe(Ⅲ)-AC>Mg(Ⅱ)-AC>Cu(Ⅱ)-AC>AC>Ag(I)-AC,根据软硬酸碱理论分类,三氯甲烷和二氯甲烷属于硬碱,当活性炭表面负载硬酸类金属离子Fe~(3+)、Mg~(2+),增大了活性炭表面的硬酸性,对三氯甲烷和二氯甲烷的吸附能力加强,Ag~+属于软酸,它的负载局部增强了活性炭表面的软酸性,降低了其对三氯甲烷和二氯甲烷的吸附能力.

关键词: 活性炭 , 二氯甲烷 , 三氯甲烷 , 金属离子 , 软硬酸碱理论

氨水改性活性炭纤维吸附苯乙烯的性能

潘红艳 , 李忠 , 夏启斌 , 奚红霞 , 李晶

功能材料

主要研究采用氨水对活性炭纤维ACF表面进行改性,制备了3种不同的改性ACF,测定ACF孔结构和表面酸碱基团,并测定了苯乙烯在改性ACF床层的吸附透过曲线,讨论了改性ACF的孔结构和表面酸碱基团对其吸附性能的影响.结果表明,与原始ACF相比,经氨水改性后的活性炭纤维ACF其表面碱性基团含量、孔容及其比表面积增加,从而明显提高了对苯乙烯的吸附容量;用浓度为6mol/L的氨水改性的ACF2其微孔孔容及其比表面积最大,其对苯乙烯的吸附容量也最大.

关键词: ACF , 苯乙烯 , 氨水 , 吸附

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