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TS-1分子筛的无机法合成及其催化苯酚羟基化性能

张海娇 , 姚明恺 , 谢伟 , 刘月明 , 吴鹏

催化学报

以无机固体硅胶和硫酸钛为原料,利用无机盐在多孔载体表面自发分散的基本原理,通过热处理先形成具有类似于钛硅分子筛 Si - O - Ti 键的无机SiO2-TiO2前驱体,然后以四丙基氢氧化铵为模板剂,通过水热晶化成功合成了TS-1分子筛. X射线衍射、傅里叶变换红外光谱和紫外-可见光谱表征表明, SiO2-TiO2前驱体中钛主要呈高分散状态,其中高分散的钛在水热晶化过程中基本进入了TS-1分子筛骨架,而以锐钛矿相存在的钛则基本不变. 当SiO2-TiO2前驱体处理温度为450 ℃, SiO2/TiO2摩尔比为40, 晶化温度为160~170 ℃, 晶化时间为48~72 h时,合成的TS-1分子筛对苯酚羟基化反应的催化活性最好,与经典有机法合成的TS-1分子筛的催化活性相当.

关键词: TS-1分子筛 , 自发分散 , 二氧化硅 , 二氧化钛 , 前驱体 , 苯酚 , 羟基化

Ti-MWW催化氯丙烯环氧化固定床工艺研究

姚明恺 , 杨俊霞 , 赵松 , 刘月明 , 吴海虹 , 吴鹏

催化学报

以Ti-MWW分子筛为催化剂, H2O2为氧化剂,研究了氯丙烯环氧化制环氧氯丙烷固定床工艺过程的反应规律.结果表明, H2O2的空速对该反应过程起着非常重要的作用.优化的反应参数为: 以乙腈为溶剂, 氯丙烯/H2O2摩尔比为5, 反应温度为333 K, H2O2空速为0 44 h-1.在该条件下氯丙烯转化率、环氧氯丙烷选择性、 H2O2转化率及有效利用率分别达到19 0%, 99 9%, 98 0%和97 0%.

关键词: 氯丙烯 , 环氧化 , 钛硅分子筛 , 固定床

钛硅分子筛/H_2O_2体系催化合成丁酮肟的反应行为

杨俊霞 , 姚明恺 , 赵松 , 刘月明 , 吴鹏 , 何鸣元

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2010.90636

钛硅分子筛/H_2O_2体系催化酮氨肟化反应合成肟的过程中,产物肟的反应行为直接影响氨肟化过程的反应效率和操作稳定性.在Ti-MWW/H_2O_2体系催化丁酮氨肟化反应中研究了产物丁酮肟的反应行为,发现Ti-MWW和H_2O_2的共同作用促使丁酮肟发生水解,生成丁酮和氮氧化物,使得反应体系从碱性变成了酸性.TS-1/H_2O_2体系及产物环己酮肟均存在类似的现象.

关键词: 钛硅分子筛 , 过氧化氢 , 丁酮 , 丁酮肟 , 环己酮 , 环己酮肟 , 水解

固定床反应器中Ti-MWW催化H2O2分解

姚明恺 , 杨俊霞 , 赵松 , 刘月明 , 吴鹏

催化学报

在固定床反应器中,H2O2与Ti-MWW分子筛的接触时间越长,其分解率越高.结果表明,分子筛骨架Ti和其拥有的酸性位是造成H2O2在分子筛上分解的主要原因.非骨架Ti对H2O2分解的影响弱于骨架Ti-H2O2的无效分解直接影响反应物的转化效率.了解H2O2无效分解的原因,有利于设计出高活性钛硅分子筛.同时在固定床中研究钛硅分子筛催化分解H2O2的反应有可能成为一种评价钛硅分子筛催化活性的新方法.

关键词: 钛硅分子筛 , Ti-MWW , 过氧化氢 , 催化 , 固定床反应器

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