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不同载体负载的Cr基催化剂催化CO2氧化异丁烷脱氢制异丁烯

孙果宋 , 黄青则 , 李会泉 , 柳海涛 , 张钊 , 王兴瑞 , 王秋萍 , 王金淑

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2011.10236

制备了介孔分子筛MSU-1,γ-A12O3,AC(活性炭)和MgO负载的CrOx催化剂,并考察了其催化CO2氧化异丁烷脱氢制异丁烯反应性能.结果表明,各催化剂活性的顺序为:CrOx/MSU-1 >CrOx/A12O3> CrOx/AC> CrOJMgO.其中在CrOx/MSU-1催化剂上,异丁烷的转化率和异丁烯的收率分别为59.2%和39.5%.同时,利用N2吸附-脱附、X射线衍射、X射线光电子能谱和程序升温脱附对催化剂进行了表征.结果表明,载体的比表面积对相应催化剂的初始活性有一定的影响;当CrOx负载量较低时,以单层分散于载体上,且含有较多孤立状态Cr6+时催化剂的活性更高.另外,催化剂表面的弱酸性也会影响其活性;而碱性位的存在可提高催化剂稳定性.

关键词: MSU-1分子筛 , 铬氧化物 , 异丁烷 , 二氧化碳 , 催化脱氢 , 异丁烯

活性炭材料对镍基催化剂乙醇气相羰化性能的影响

章青 , 王会芳 , 孙果宋 , 黄科林 , 方维平 , 杨意泉

催化学报

采用浸渍法制备了负载在竹炭(BC)、柱状煤质炭(CYC)、果壳炭(FC)、木质炭(WC)和椰壳炭(CC)上的5种Ni基催化剂,考察了镍分散度、还原性能及催化乙醇气相羰化制丙酸的性能.用N2物理吸附法、X射线光电子能谱和程序升温脱附等方法研究了活性炭的孔结构特性、表面含氧官能团种类和数量.结果表明,Ni/CC的羰化活性最高,乙醇转化率和丙酸选择性分别为96.1%和93.2%,而Ni/BC的羰化活性最低,乙醇转化率和丙酸选择性分别为63.0%和32.7%.催化剂催化羰化性能与其载体活性炭材料的性质密切相关.

关键词: 活性炭 , 乙醇 , 气相羰化 , 丙酸 , 表面官能团

歧化松香胺Schiff碱-镍配合物的合成及催化枞酸氧化

白丽娟 , 雷福厚 , 盘鹏慧 , 杨胜才 , 孙果宋

应用化学 doi:10.3969/j.issn.1000-0518.2009.03.011

以歧化松香胺为原料,合成了歧化松香胺Schiff碱配体,配体进一步与氯化镍反应制得了歧化松香胺Schiff碱-镍配合物,并用红外、紫外、元素分析、摩尔电导等测试技术进行了表征. 考察了歧化松香胺Schiff碱-镍配合物对枞酸氧化反应的催化性能,探讨了溶剂、H2O2浓度、反应温度及反应时间等因素对反应的影响. 结果表明,配合物对枞酸的氧化聚合具有较好的催化性能,枞酸的转化率可达100%.

关键词: 歧化松香胺Schiff碱 , 镍配合物 , 枞酸 , 氧化

镍盐前驱体对Ni/C催化剂乙醇气相羰化活性的影响

章青 , 王会芳 , 孙果宋 , 黄科林 , 方维平 , 杨意泉

应用化学 doi:10.3969/j.issn.1000-0518.2009.08.021

采用等体积浸渍法制备了分别以乙酰丙酮镍、氯化镍、硝酸镍和醋酸镍为前驱体负载在活性炭上的4种催化剂.用BET、金属分散度、H2程序升温还原(H2-TPR)、CO-程序升温脱附(CO-TPD)和XRD等测试技术研究了4种催化剂的结构特点和乙醇气相羰化活性.结果表明,以醋酸镍制备的Ni/C催化剂的羰化活性最高,乙醇转化率和丙酸选择性分别为96.1%和95.7%,而以乙酰丙酮镍制备的Ni/C催化剂的羰化活性最低,乙醇转化率和丙酸选择性分别为68.9%和27.1%.这种活性的差异与镍盐前驱体和活性炭之间的相互作用强弱有着密切关系.醋酸镍组分与活性炭之间的相互作用较强,浸渍组分易在活性炭表面充分吸附,活性中心Ni0在240~340 ℃温度范围内对CO吸附量最大,还原后金属镍的分散度较好且晶粒较小.

关键词: 乙醇 , 活性炭 , 镍盐前驱体 , 气相羰化 , 丙酸

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