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镍改性ZSM-5催化剂及其SCR催化性能

吴虎 , 宋崇林 , 宾峰 , 吕刚

工程热物理学报

采用液态离子交换法制备了不同负载量的镍改性ZSM-5分子筛催化剂,并考察了上述催化剂的微观结构和物理化学特性及其在NH3-SCR反应中的催化性能。结果表明:在负载量〈10.9%时镍在分子筛中具有高度的分散性,而随着镍负载量的进一步增加,分子筛表面开始出现较大的NiO颗粒;镍元素只以+2价存在于分子筛催化剂中;在NH_3-SCR反应中,镍负载量低于14.9%时,增加镍负载量将提高催化剂的低温活性;当反应温度超过300℃时,高温催化中心开始起作用,但随镍负载量的增加,高温活性开始下降时的温度逐渐降低。

关键词: 选择性催化还原 , 改性 , Ni/ZSM-5分子筛催化剂 , 氮氧化物 , 脱除效率

柴油机燃烧过程羰基化合物演变历程研究

张华伟 , 宋崇林 , 吕刚 , 宋金瓯 , 裴毅强

工程热物理学报

利用全气缸采样平台,结合高效液相色谱(HPLC)技术,研究了柴油机燃烧过程中单循环燃烧中间产物羰基化合物的演变历程。结果表明,甲醛在燃烧过程中呈先增加而后迅速降低的变化过程,最大值出现在放热率峰值之前。C2-C4羰基化合物在燃烧放热率最高点之前急剧降低,之后开始升高,并在燃烧后期趋于稳定。此外,在任意燃烧阶段,随着碳原子数的增加,羰基化合物的量都逐渐降低。

关键词: 柴油机 , 燃烧过程 , HPLC , 羰基化合物 , 演变历程

汽油车挥发性有机物排放特性的研究

张铁臣 , 宋崇林 , 范嘉睿 , 刘文艺

工程热物理学报

在转鼓试验台架上对一台排放符合欧Ⅲ法规的汽油车挥发性有机物(VOCs)的排放特性进行了研究,汽车运行工况按照欧Ⅲ测试循环(NEDC)进行.取样点分布于催化器前后,总挥发性有机物通过AWA4000排放系统测量,同时使用大气采样罐对排气取样,并采用气相色谱-质谱联用仪(GC/MS)按照美国环保局(EPA)推荐的TO-14/TO-15方法,对VOC组分进行了成分分析.研究结果表明,冷起动工况是VOC排放最恶劣的阶段,前40s的排放量占全部测试循环(1180s)的28.81%,其中对大气质量影响较大的芳香烃含量很高,主要成分为甲苯、二甲苯和三甲苯,冷起动阶段其浓度分别高达12.4mg/m3、10.5mg/m3和8.7mg/m3.

关键词: 汽油车 , 冷起动工况 , 挥发性有机物 , 芳香烃

氧化物替代对钒钛SCR催化剂性能影响研究

吕刚 , 宋崇林 , 宾峰 , 张清茂 , 吴虎

工程热物理学报

采用浸渍法制备了La2O3、Ce2O3和CO2O3等金属氧化物部分替代V2O5的氧化物-MOO3-TiO2 型催化剂,并进行了理化性能和催化活性表征.结果表明:替代型催化剂的比表面积与钒型催化剂差别不大.在NH3-SCR反应中,镧型和铈型催化剂不仅低温活性较高而且NOx 净化率在500℃时才开始衰减,具有最宽的活性温度窗口;钻型催化剂虽然低温活性最好,但其NOx 净化率在400℃即开始衰减,导致其活性温度窗口较窄,但还是比钒型催化剂宽.此外,反应温度是影响HC和CO排放变化的主要因素,而催化剂种类对其影响较小.1x105 h-1以下时,不同空速对NOx 净化率影响较小;而空速达到3x105 h-1时,NOx 净化率显著下降.

关键词: 选择性催化还原(SCR) , V2O5-MoO3-TiO2催化剂 , 金属氧化物 , 催化活性

Cu/ZSM-5催化剂制备及SCR催化性能研究

吕刚 , 范啸天 , 宋崇林 , 李博 , 宋金瓯

工程热物理学报

采用固态离子交换法制备了不同Cu含量的Cu/ZSM-5改性分子筛型催化剂,并对其理化特性及SCR反应活性进行了表征.结果表明;所制备催化剂中Cu元素富集于分子筛的浅层及表面,并主要以二价铜的形式存在;随Cu含量增加,低温弱酸吸附峰和中温中强酸吸附峰面积增加,有利于提高低温SCR催化性能;铜含量超过13%后,Cu含量的增加对催化剂的低温SCR催化活性影响不大,但将导致高温SCR催化性能急剧恶化;b4催化剂兼具良好的高、低温SCR催化性能,值得深入研究.

关键词: 柴油机 , 分子筛 , 固态离子交换 , 选择性催化还原 , 催化活性

不同制备工艺钒系SCR催化剂理化及催化性能研究

吕刚 , 宋崇林 , 宾峰 , 张清茂 , 裴毅强

工程热物理学报

本文研究了制备工艺对 TiO2-WO3-V2O5- 载体型催化剂理化特性及其在 NH3-SCR 反应中催化性能的影响.通过 XRD、TG/DTA 等分析方法考察了煅烧温度等对催化剂中各组分晶体结构的影响,确定了制备负载型催化剂的最佳煅烧温度为 500℃.不同制备工艺催化剂理化性能的对比表明,多步浸渍法不仅提高了锐钛矿型 TiO2 向金红石型 TiO2 的转变温度,而且使更多的钒氧化物处于较低的价态,有利于提高还原反应的催化性能;催化活性评价试验也表明使用多步浸渍法制备的 SCR 催化剂具有较高的催化活性和更宽的高活性反应温度窗口.最后考察了反应空速对多步浸渍法所制备催化剂 NOx 转化效率的影响,结果表明:随空速的增加,NOx 转化效率逐渐降低.

关键词: V2O5-WO3-TiO2-载体型催化剂 , 柴油机 , 选择性催化还原(SCR) , 浸渍法 , 锐钛矿

La1-xCexMnO3催化剂及其催化碳烟氧化活性研究

吕刚 , 霍晓飞 , 宋崇林 , 张清茂 , 吴少华

工程热物理学报

以葡萄糖为络合剂制得了La1-xCexMnO3(x=0、0.2、0.4和0.6)系列钙钛矿型催化剂,并对其微观理化特性及不同气体氛围下催化碳烟氧化的活性进行了评价.结果表明,随Ce取代量增加,催化剂中钙钛矿相减少,CeO2相增加;比表面积先增加后减少,在取代量为x=0.4时,比表面积最大.TPO实验表明:Ce部分取代A位的La可以提高钙钛矿型催化剂对碳烟氧化的催化活性,且取代量为x=0.4时催化剂的活性最高;NO2的存在显著促进了催化剂对碳烟氧化反应的催化活性,但并未影响La1-xCexMnO3催化剂的活性变化规律.

关键词: 碳烟 , 催化氧化 , 钙钛矿 , A位取代 , NO2

Mn/ZSM-5催化剂及其SCR催化性能研究

吕刚 , 吴虎 , 宋崇林 , 宾峰

工程热物理学报

采用液态离子交换法制备了不同含量的Mn/ZSM-5型分子筛催化剂,并考察了上述催化剂的物理化学特性及其在NH3-SCR反应中的催化性能。理化分析结果表明:所制备催化剂在Mn含量≤9.2%时具有高度的分散性,分子筛表面团聚的氧化锰颗粒粒径小于4nm;锰元素主要富集于分子筛的浅层及表面。催化性能研究结果表明:Mn含量达到1.4%时,低温催化中心即达饱和,继续增加Mn含量对低温反应性能影响不大;反应温度超过300℃时,高温催化中心开始起作用;含量为3.1%的Mn/ZSM-5催化剂具有最宽的高活性反应温度窗口。

关键词: 选择性催化还原 , ZSM-5分子筛催化剂 , 氮氧化物(NOx) , 脱除效率 , 离子交换

V2O5/WO3/TiO2催化剂制备及其SCR性能研究

吕刚 , 宋崇林 , 高文斌 , 龚彩荣 , 裴毅强

工程热物理学报

本文通过浸渍法制备了V2O5/TiO2系列筛选催化剂及V2O5/WO3/TiO2负载型催化剂,并在模拟评价装置上考察了上述催化剂在SCR反应巾的催化性能.结果表明,V2O5在涂材料中应该低于3wt.%;钒系催化剂对NOx的净化效率随反应温度的升高,先增加而后减小,存在一个适宜反应温度窗口;随反应温度升高, NH3泄漏量逐渐降低,在温度达到350°C之后,NH3泄漏世不再随温度的升高而变化;SCR反应温度较低时HC和CO浓度基本不变,但从450°C开始,HC浓度逐渐降低,而CO浓度则急剧升高;随NOx/NH3比例增加,NOx转化效率逐渐降低.

关键词: V2O5/WO3/TiO2催化剂 , 柴油机 , 选择性催化还原(SCR) , 氮氧化物(NOx)净化

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