材料期刊网，材料期刊，材料类期刊，材料期刊投稿

关键词:

有机酸改性Hβ沸石催化剂上2-(4'-乙基苯甲酰基)苯甲酸脱水闭环合成2-乙基蒽醌

采用柠檬酸等有机酸对Hβ沸石样品进行改性,研究了改性后Hβ沸石样品在2-(4′-乙基苯甲酰基)苯甲酸(BEA)脱水闭环合成 2-乙基蒽醌(2-EAQ)反应中的催化性能. 采用X射线衍射、 X射线荧光光谱、红外光谱、核磁共振和程序升温脱附方法对催化剂进行了表征. 结果表明,有机酸改性没有破坏Hβ沸石样品的骨架结构,但其有序度和结晶度均有不同程度的降低,而且酸量明显减少;其中草酸改性后的催化剂脱铝严重. 柠檬酸、酒石酸、苹果酸和丙二酸改性后的Hβ沸石样品在合成2-EAQ的反应中有较好的反应性能,以其为催化剂, BEA的转化率和2-EAQ的选择性均在95.0%以上.

关键词: Hβ沸石 , 有机酸 , 改性 , 2-(4′-乙基苯甲酰基)苯甲酸 , 脱水反应 , 2-乙基蒽醌

改性HZSM-5催化剂上4-甲基联苯与甲醇的甲基化反应性能

郭新闻 , 王祥生 , 沈剑平 , 孙路 , 宋春山

催化学报

采用浸渍法制备了一系列金属氧化物(MgO,CaO,SrO,BaO,ZnO,La2O3和CeO2)改性的HZSM-5催化剂,以4-甲基联苯与甲醇的烷基化为探针反应,在固定床反应器上考察了其催化性能. 结果表明,在MgO改性的HZSM-5催化剂上,目的产物4,4′-二甲基联苯的选择性最高,可达80%,而在未改性的HZSM-5上仅为13%. 金属氧化物改性对4,4′-二甲基联苯的选择性均有提高,其大小顺序为: MgO＞SrO≈ZnO≈CaO≈La2O3＞BaO＞CeO2. 另外,还详细研究了MgO改性条件(如MgO浸渍量,改性剂的阴离子种类,改性方法)的影响. 结果表明,MgO浸渍量为5.6%时较为合适.

关键词: 4-甲基联苯,甲醇,甲基化反应,4,4′-二甲基联苯,HZSM-5沸石,金属氧化物,改性,择形催化

H-ZSM-5分子筛上苯与乙醇和乙烯烷基化反应的理论研究

聂小娃 , 刘新 , 宋春山 , 郭新闻

催化学报

采用ONIOM2(B3LYP/6-31G(d):UFF)计算方法研究了H-ZSM-5分子筛上苯与乙醇和乙烯烷基化反应历程.选取40T簇模型模拟了H-ZSM-5分子筛位于孔道交叉点的酸性位.从生成能和反应活化能角度分析并比较了苯与乙醇和乙烯烷基化反应机理.结果表明,苯与乙醇的烷基化按照分步机理进行,速控步骤的活化能为170.34 kJ/mol.而乙烯作为烷基化剂与苯反应时同时存在联合机理和分步机理,且二者之间存在一定程度的竞争,其中联合机理的活化能为167.24 kJ/mol,分步机理速控步骤的活化能为155.20 kJ/mol.比较苯与乙醇和乙烯发生烷基化反应的机理可以看出,二者作为烷基化试剂对烷基化反应性能影响不大.

关键词: 苯 , 乙醇 , 乙烯 , 烷基化反应 , 反应机理 , H-ZSM-5 , 理论计算

二次法（同晶取代）快速合成Sn-β沸石用于葡萄糖异构制果糖

刘民 , 贾松岩 , 李常增 , 张安峰 , 宋春山 , 郭新闻

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(14)60071-1

采用二次法快速合成了Sn-β沸石。该方法包含杂原子脱除和与SnCl4的同晶取代两个步骤,合成时间从水热法的约40 d缩短为少于1 d,且Sn含量更高。将该沸石用于水相催化葡萄糖异构化制果糖反应,详细考察了反应温度、时间、催化剂用量、溶剂以及卤盐添加物对反应性能的影响。在优化的反应条件下,果糖收率最高可达约43%。催化剂可以通过焙烧再生。

关键词: Sn-β , 同晶取代 , 葡萄糖 , 异构化 , 果糖

柠檬酸浸渍改性H-β沸石对2-(4′-乙基苯甲酰基)苯甲酸脱水合成 2-乙基蒽醌反应的催化性能

翟玲娟 , 刘民 , 董香梅 , 宋春山 , 郭新闻

催化学报

采用浸渍法制备了柠檬酸改性的H-β沸石催化剂,采用X射线衍射、X射线荧光、红外光谱、核磁共振和程序升温脱附方法对催化剂进行了表征,并考察了催化剂对2-(4′-乙基苯甲酰基)苯甲酸(EBA)脱水合成 2-乙基蒽醌(EAQ)反应的催化性能. 结果表明,经柠檬酸改性没有破坏H-β沸石的骨架结构,但其酸量明显减少. 柠檬酸浸渍改性后未经水洗的催化剂上有较多的非骨架铝及柠檬酸残留;水洗至中性的催化剂在EBA脱水合成EAQ反应中有较好的催化性能, EBA转化率可高达96.5%, EAQ选择性可高达96.0%.

关键词: H-β沸石 , 柠檬酸 , 浸渍 , 2-(4′-乙基苯甲酰基)苯甲酸 , 脱水 , 2-乙基蒽醌