方瑞梅
,
崔亚娟
,
陈思洁
,
尚鸿燕
,
史忠华
,
龚茂初
,
陈耀强
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(14)60214-X
采用等体积浸渍法制备了Pd/Al2O3和Rh-Pd/Al2O3密偶催化剂，运用H2程序升温还原、CO化学吸附和X射线光电子能谱等手段对催化剂进行了表征，并考察了催化剂对丙烷总包反应和单反应的转化活性.总包反应结果表明， Rh的添加使起燃温度和完全转化温度分别降低了23和18oC.单反应结果证明，添加Rh能提高各单反应丙烷的转化活性，尤其是有NO参与的反应.表征结果证明，掺杂Rh不仅可以抑制活性组分PdOx的烧结，提高PdOx的分散度，而且可以改变其电子状态.
关键词:
密偶催化剂
,
钯
,
铑
,
丙烷
,
直接氧化反应
,
还原反应
,
蒸汽重整反应
尚鸿燕
,
王云
,
崔亚娟
,
方瑞梅
,
胡伟
,
龚茂初
,
陈耀强
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(14)60270-9
采用共沉淀法制备了CeZrYLa+LaAl纳米复合载体,以三种方法制备了一系列Pt-Rh/CeZrYLa+LaAl催化剂.对所制样品进行了N2吸附-脱附、粉末X射线衍射、X射线光电子能谱和H2程序升温还原的表征.并考察了三种方法所制得催化剂的理论空燃比天然气汽车尾气净化性能.结果表明,三个催化剂的活性顺序为Cat3≈ Cat2> Cat1,其中Cat3具有最低的CO和NO起燃温度(T50),分别为114oC和149 oC,最低的CH4和CO完全转化温度(T90),分别为398 oC和179 oC,以及最佳的CH4和CO温度特性,ΔT (T90–T50)值分别为34 oC和65 oC. Cat2具有最低的CH4起燃温度(342°C)和最低的NO完全转化温度(174°C). Cat1具有最差的转化活性,说明物理混合法制备的催化剂(Cat3和Cat2)性能优于共浸渍法制备的催化剂(Cat1).这是由于物理混合法制备的催化剂, Pt和Rh均匀分散在载体表面,两者物理接触共同参与CH4/CO/NO三种污染物的转化.相反,共浸渍法制备的催化剂, Pt和Rh之间存在较强的相互作用,改变了Pt的电子状态,而且形成了表面Pt富集的Pt-Rh双金属颗粒覆盖了Rh活性位,从而降低催化活性；同时,对于通过物理混合法并进一步添加助剂所制备的Cat3, XRD结果显示助剂Zr4+进入了铈锆固溶体晶格,产生晶格缺陷； XPS结果显示Cat3具有最高的Ce3+/Ce比例.这些都有利于提高催化剂的氧流动性,从而提高催化剂活性并拓宽空燃比窗口.
关键词:
铂-铑
,
纳米复合CeZrYLa+LaAl
,
镧-锆-钡助剂
,
理论空燃比天然气汽车
,
尾气净化
王云
,
尚鸿燕
,
徐海迪
,
龚茂初
,
陈耀强
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(14)60062-0|
以掺杂不同含量ZnO的Zr0.5Al0.5O1.75为载体，制备了系列1.5% Pd催化剂.在模拟稀燃天然气汽车尾气条件下，测试了催化剂的活性和抗水性，并用N2吸附-脱附、X射线衍射、H2程序升温还原和X射线光电子能谱等手段对催化剂进行了系统表征.研究结果表明， ZnO的添加及添加量对催化剂的活性和抗H2O性有明显影响，其中以ZnO添加量为15%时制备的复合氧化物为载体的催化剂活性最佳.当模拟尾气中不含H2O时，该催化剂对甲烷的起燃温度(T50)和完全转化温度(T90)分别为278和314°C；在含H2O时，该催化剂的T50和T90分别为342和371°C.
关键词:
锆
,
铝
,
锌
,
钯
,
复合氧化物
,
稀燃
,
天然气汽车
,
水抑制
任成军
,
周丽娜
,
尚鸿燕
,
陈耀强
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(14)60176-5
分别用溶胶凝胶法和分步沉淀法制备了MnOx+γ-Al2O3和MnOx/γ-Al2O3,用等体积浸渍法将等量的Pd(NO3)2分别浸渍于其上,再将它们分别涂覆于堇青石上,得到不同物理化学性质的整体式催化剂,并采用X射线衍射、X射线光电子能谱、程序升温还原和低温N2吸附-脱附等技术对催化剂进行表征.结果表明,制备方法和MnOx焙烧温度明显影响催化剂中MnOx的物相、表面Mn物种和表面活性氧物种的分布及织构性质.活性测试结果表明,两种制备方法得到的催化剂于16-90 oC,380000-580000 h-1条件下均可将0.6μL·L-1 O3完全分解；尤其是溶胶凝胶法制备的Pd/γ-Al2O3+MnOx/γ-Al2O3催化剂分解O3活性较好,催化剂表面Mn2+：Mn3+：Mn4+=1.7：1：3(mol).
关键词:
锰氧化物
,
钯
,
臭氧
,
催化分解
,
制备方法
