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钌基和铁基催化剂上氨合成催化反应的氘反同位素效应

林敬东 , 廖代伟 , 张鸿斌 , 万惠霖 , 蔡启瑞

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2010.91210

氘反同位素效应是合理阐明过渡金属催化剂上氨合成催化反应机理的重要实验依据之一.在N_2/H_2(或D_2)体积比1/3,0.2MPa,633~733K和GHSV=24 000或12 000h~(-1)的条件下,检测到了Ru基(纯Ru,Ru/γ-Al_2O_3,K-Ru/γ-Al_2O_3,Ru/MgO,K-Ru/MgO和Ba-Ru/MgO)和Fe基(纯Fe和A110-3)催化剂上强的氘反同位素效应(r_D/r_H)≈2),其数值随催化剂和反应温度的变化而变化.这可能是动力学同位素效应与热力学同位素效应二者相互强竞争的结果.

关键词: 合成氨 , 氘反同位素效应 , 钌基催化剂 , 铁基催化剂 , 氢助解离 , 解离式机理 , 缔合式机理

具有Ru-M(M=Fe,Co,Ni,Mo)双金属活性中心的负载型氨合成催化剂

杨振威 , 郭伟明 , 林敬东 , 廖代伟

催化学报

研究了钾促进的双金属中心Ru-M (M=Fe, Co, Ni, Mo)氨合成催化剂.结果表明, Ru-Co催化剂活性最高, Ru和Co含量均为2%的Ru-Co催化剂具有最好的应用价值,其催化活性与Ru和Co含量均为4%的催化剂相近. 此外,还对以镁铝尖晶石、氧化镁和镁铝复合氧化物等不同氧化物为载体的Ru-Co双金属中心催化剂进行了对比研究. 结果表明,以高温煅烧制得的氧化镁作载体的催化剂活性最高.

关键词: 双金属活性中心 , 氨合成 , , , , ,

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