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水蒸气处理对ZSM-5酸性及其催化丁烯裂解性能的影响

朱向学 , 张士博 , 钱新华 , 牛雄雷 , 宋月芹 , 刘盛林 , 徐龙伢

催化学报

考察了水蒸气处理温度和时间对ZSM-5分子筛酸性及其催化丁烯裂解性能的影响.结果表明,通过水蒸气处理可降低ZSM-5分子筛的酸量和酸强度,明显提高产物中丙烯与乙烯的选择性和收率,抑制副产物芳烃和低碳烷烃的生成.用柠檬酸脱除水蒸气处理过程中产生的非骨架铝,可提高ZSM-5分子筛孔道的容碳能力,从而提高催化剂的稳定性.考察了反应条件对催化剂性能的影响,结果表明较佳的反应条件为WHSV=3.5~8.8 h-1,p=0.06~0.1 MPa,θ=600~620 ℃.

关键词: ZSM-5分子筛 , 水蒸气处理 , 丁烯裂解 , 丙烯 , 乙烯

铅钛复合氧化物催化剂上CO水合制低碳醇

季德春 , 钱新华 , 刘盛林 , 徐龙伢 , 王清遐 , 张士博

催化学报

用溶胶-凝胶法制备了不同Pb/Ti摩尔比的铅钛复合氧化物催化剂,并用XRD,TPR和XPS等技术对样品进行了表征.结果表明,铅钛复合氧化物的比表面积随着样品中Pb含量的增加而减小.氧化钛的添加对氧化铅的还原行为有较大影响,随着复合氧化物中铅含量的增加,氧化铅的中温(~585℃)还原峰面积增大,而低温(~450℃)和高温(~640℃)还原峰面积减小.铅钛复合氧化物应用于CO水合制低碳醇反应的结果表明,氧化钛的添加不但使醇产物中乙醇的选择性升高,副产物CO2的选择性下降,而且使催化剂的稳定性有较大改善.催化剂的活性中心被部分覆盖和PbTiO3催化剂中的Pb(Ⅱ)被部分还原为金属Pb都导致催化剂的失活.将失活催化剂在空气中焙烧然后水洗,或者先水洗然后在空气中焙烧都可使其活性恢复到新鲜催化剂的水平.

关键词: 溶胶-凝胶法 , 氧化铅 , 氧化钛 , 复合氧化物 , 一氧化碳 , , 甲醇 , 乙醇

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