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乙烯直接氧化制乙酸的研究Ⅱ. 助剂对Pd-Se/H4SiW12O40/SiO2催化性能的影响

张连中 , 丁云杰 , 李学民 , 黄世煜 , 张家兴 , 朱何俊 , 尹红梅 , 吕元

催化学报

研究了不同助剂促进的负载型Pd-Se/H4SiW12O40/SiO2催化剂对乙烯直接氧化制乙酸反应的影响. 采用固定床微反装置评价了催化剂的性能,并采用C2H4和O2吸附量测定、吸附C2H4的TPD-MS和TPSR-MS等技术对催化剂进行了表征. 结果表明,以SiO2为载体,以硅钨酸为助剂,Pd-Se-Na-Ru组成的催化剂体系其催化性能比文献报道的结果明显提高. 在原料气配比n(C2H4)∶n(N2)∶n(O2)∶n(H2O)=55∶14∶9∶22,反应物空速GHSV=3*!844 h-1,反应压力p=1.4 MPa,反应温度θ=155 ℃条件下,乙烯的转化率和乙酸的选择性分别为8.0%和87.4%,乙酸的单程时空产率达372.0 g/(L*h). 吸附量测定表明,吸附在催化剂表面上的C2H4/O2比值高对于提高乙酸的选择性是有利的.

关键词: 乙烯 , 氧化 , 乙酸 , , , , , 硅钨酸 , 氧化硅 , 负载型催化剂

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