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还原条件对Ni2P/SiO2催化剂催化氯苯气相加氢脱氯反应性能的影响

周少君 , 陈吉祥 , 刘旭光 , 张继炎

催化学报

采用程序升温还原方法制备了Ni2P/SiO2催化剂,考察了还原条件对催化剂结构及其催化氯苯加氢脱氯反应性能的影响.结果表明,还原条件(氢气流速、还原温度及时间)对Ni2P/SiO2催化剂的比表面积、孔结构及Ni2P晶粒大小没有明显的影响,但催化剂表面的磷含量差异较大.Ni2P/SiO2催化剂在氯苯加氢脱氯反应过程中存在一定的诱导期,而采用提高还原温度和H2空速以及延长还原时间等方法制备的催化剂可以缩短反应诱导期.初步分析认为磷覆盖催化剂活性中心是产生诱导期的主要原因,而还原条件会影响催化剂的表面性质.Ni2P/SiO2催化剂具有良好的加氢脱氯活性及稳定性,在573 K,H2流量75 ml/min及氯苯流量3 ml/h的条件下,该催化剂上氯苯转化率在130 h内保持在99%以上.

关键词: 磷化镍 , 二氧化硅 , 氯苯 , 加氢脱氯 , 诱导期 , 还原条件

超细镍基催化剂上CH4-CO2重整反应的性能Ⅱ.制备方法对催化性能和抗积碳性能的影响

许峥 , 张鎏 , 张继炎 , 赵金保

催化学报

采用溶胶-凝胶法和超临界干燥(SCD)技术制备了超细二元NiO-Al2O3和三元NiO-La2O3-Al2O3催化剂,并以浸渍超细氧化铝载体和普通氧化铝载体制得的二元和三元催化剂为对比,考察了不同制备方法对催化剂上CH4-CO2重整反应性能的影响.结果表明,超细催化剂表现出很高的高温催化活性、选择性和显著的抗积碳能力,即使不含助剂的超细二元催化剂也明显优于含镧助剂的负载三元催化剂,而含镧的超细三元催化剂又好于超细二元催化剂,显示了溶胶-凝胶法和SCD制备技术的优越性.重整反应气氛下催化剂的活性表面是可变和可恢复的,而高活性、高选择性及高抗积碳能力与合理的产品分布是一致的.

关键词: 制备方法 , 气凝胶超细粒子 , 镍基催化剂 , 甲烷 , 二氧化碳 , 重整反应 , 积碳

采用BP神经网络优化间二硝基苯催化加氢的反应条件

刘迎新 , 未作君 , 陈吉祥 , 张继炎

催化学报

采用BP神经网络对间二硝基苯液相催化加氢制备间苯二胺的反应条件进行优化.首先利用均匀设计的实验结果,采用LM算法对BP神经网络进行训练.再利用训练好的BP神经网络对各种实验因素水平组合条件下间二硝基苯的转化率和间苯二胺的收率进行预测.结果表明,采用苯作溶剂时,间二硝基苯的转化率较高;采用乙醇作溶剂时,间苯二胺的收率较高;当采用乙醇为溶剂,催化剂用量为20%,反应温度和压力分别为365 K和2.9 MPa时反应效果较好,间苯二胺的收率高达95.8%.进一步的实验验证表明,用神经网络模型模拟的结果与实验结果基本吻合.

关键词: BP神经网络 , LM算法 , 反应条件 , 优化 , 间二硝基苯 , 加氢 , 间苯二胺

ZnO、PbO和SiO2纳米复合物的制备与结构表征

赵新强 , 周秋香 , 王延吉 , 张继炎

材料科学与工程学报 doi:10.3969/j.issn.1673-2812.2004.01.022

采用溶胶-凝胶法制备了ZnO-SiO2、PbO-SiO2和ZnO-PbO-SiO2复合物;通过TEM分析发现其均为纳米颗粒,平均粒径分别为45nm,10nm和50nm;通过比表面及孔径分布测定发现ZnO-SiO2的比表面积最大,达715.5m2/g,平均孔径最小且分布很集中;PbO-SiO2的比表面积最小而平均孔径最大且分布也很集中;ZnO-PbO-SiO2的比表面和平均孔径介于其中;通过XPS分析发现ZnO、PbO和SiO2间存在着相互作用.

关键词: 纳米复合物 , 溶胶-凝胶法 , 制备 , 表征

La2O3对ZnO-SiO2纳米复合物结构性能的影响

王新 , 赵新强 , 王延吉 , 张继炎

材料科学与工程学报 doi:10.3969/j.issn.1673-2812.2004.04.016

采用溶胶-凝胶法制备了ZnO-SiO2和ZnO-La2O3-SiO2复合物,通过TEM分析发现其均为纳米颗粒,平均粒径分别为45nm和35nm;通过比表面及孔径分布测定发现ZnO-SiO2的比表面积高达715.5m2/g,La2O3的加入使其比表面积骤减至142.5m2/g,平均孔径增大近4倍,孔容减小.此外,ZnO-SiO2的孔径分布较窄,从1.7nm到15nm,而ZnOLa2O3-SiO2的孔径分布变宽,从1.7nm到90nm,大多数孔集中在15.56nm左右.通过XRD和XPS分析发现ZnO、La2O3和SiO2之间存在着较强的相互作用.

关键词: 纳米复合物 , 溶胶-凝胶法 , 制备 , 表征 , 结构性能

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