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添加有机胺对钛硅沸石的合成和催化性能的影响

伏再辉 , 尹笃林 , 张鲁西 , 张友玉 , 万言

无机材料学报

在用合成TS-2后的过滤液(简称母液)添加其它有机胺作模板剂合成钛硅沸石的研究中,发现添加四乙基氢氧化铵(TEAOH)溶液有促进TS-2沸石晶粒显著长大和骨架钛含量提高的作用;加乙二胺使合成的TS-2中混有少量的TS-1杂晶;加入正二丙胺合成的沸石已完全转晶为TS-1,而且其晶体形貌也有显著的改变.这种添加效应进而影响钛硅沸石作为苯酚羟基化的氧化催化剂和作为氧化苯乙烯重排反应的弱酸催化剂的催化性能.

关键词: 钛硅沸石 , null , null , null , null , null

中孔载体上组装Ti催化活性中心的研究Ⅴ.含羟基和含氨基HMS中孔载体上键合钛配合物

伏再辉 , 陈远道 , 赵伟 , 郭建伟 , 张鲁西 , 尹笃林

催化学报

首次研究了含羟基的HMS(c)和含十四胺模板剂的HMS(u)以及用3-氨丙基三乙氧基硅烷改性的HMS(m)三种中孔载体与Ti(OiPr)4的交换反应规律,发现载体表面官能团对交换反应有明显影响.对HMS(c), 在低温交换下可获得更高的钛交换量,提高交换温度钛交换量反而下降; 对HMS(u)和HMS(m), 则是随交换温度的升高,钛交换量增加.这表明含羟基的载体比含氨基的载体更易与Ti(OiPr)4交换,交换温度会影响Ti(OiPr)4与HMS(c)表面羟基作用的数目,对含氨基载体则无此影响.苯乙烯环氧化结果表明,用HMS(c)组装的钛催化剂氧化活性最高,以HMS(u)组装的钛催化剂环氧化选择性最好.氨基和酒石酸二乙酯(DET)配体对钛活性中心的调变作用会造成其活性下降,而选择性上升.

关键词: HMS中孔分子筛 , 钛配合物 , 苯乙烯 , 环氧化反应

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