刘亚男
,
王瑞霞
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杨正坤
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杜虹
,
姜一帆
,
申丛丛
,
梁况
,
徐安武
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(15)60985-8
随着科学技术的不断进步和经济的快速发展,人类对自然资源的需求量越来越大,在开发利用自然资源的同时,大量的有机污染物也随之进入自然环境.这些物质不仅污染环境、破坏生态,更对人类的生活和健康带来了巨大的威胁.研究证实,半导体光催化剂在光照条件下可以破坏有机污染物的分子结构,最终将其氧化降解成CO2、H2O或其它不会对环境产生二次污染的小分子,从而净化水质.近年来,有关光催化降解有机污染物的报道日益增多. ZnO作为一种广泛研究的光催化降解材料,因其无毒、低成本和高效等特点而具有一定的应用前景.但是ZnO较大的禁带宽度(3.24 eV)导致其只能吸收紫外光部分,而对可见光的吸收效率很小,极大地制约了其实际应用.除此之外, ZnO受光激发产生的电子-空穴分离效率较低、光催化过程中的光腐蚀严重也是制约其实际应用的重要因素.为了提高ZnO的光催化活性和稳定性,本文合成了用g-C3N4修饰的氧空位型ZnO(g-C3N4/Vo-ZnO)复合催化剂,在有效调控ZnO半导体能带结构的同时,通过负载一定量的g-C3N4以降低光生电子-空穴对的复合速率和反应过程中ZnO的光腐蚀,增强催化剂的光催化活性和稳定性.本文首先合成前驱体Zn(OH)F,然后焙烧三聚氰胺和Zn(OH)F的混合物得到g-C3N4/Vo-ZnO复合催化剂,并采用电子顺磁共振波谱(EPR)、紫外-可见光谱(UV-vis)、高分辨透射电镜(HRTEM)和傅里叶变换红外光谱(FT-IR)等表征了它们的结构及其性质. EPR结果表明,ZnO焙烧后具有一定浓度的氧空位,导致其禁带宽度由3.24 eV降至3.09 eV,因而提高了ZnO对可见光的吸收效率. UV-vis结果显示, Vo-ZnO复合g-C3N4后对可见光的吸收显著增强. HRTEM和FT-IR结果均表明, g-C3N4纳米片和Vo-ZnO颗粒之间通过共价键形成了强耦合,这对g-C3N4/Vo-ZnO复合催化剂中光生载流子的传送和光生电子-空穴对的有效分离起到重要作用.可见光催化降解甲基橙(MO)和腐殖酸(HA)的实验进一步证明, g-C3N4/Vo-ZnO复合材料具有较好的光催化活性,优于单一的g-C3N4或Vo-ZnO材料.同时还发现, g-C3N4的负载量对光催化活性有显著影响,当氮化碳的负载量为1 wt%时,所制材料具有最高的光催化活性：可见光照射60 min后,MO降解率可达到93%, HA降解率为80%.复合材料光催化活性的增强一方面是因为氧空位的形成减小了ZnO的禁带宽度,使得ZnO对可见光的吸收能力大大增强；另一方面, g-C3N4和Vo-ZnO的能带符合了Z型催化机理所需的有效能带匹配,使得光生电子-空穴对得到了有效的分离,从而提高了光催化活性.降解MO的循环实验表明, g-C3N4/Vo-ZnO催化剂具有很好的稳定性且不容易发生光腐蚀.与此同时,我们对比了用不同方法制备的g-C3N4/ZnO材料的催化性能.结果显示,本文制备的g-C3N4/Vo-ZnO复合材料具有更好的降解效率.总体而言,对于降解有机污染物, g-C3N4/Vo-ZnO可能是一个更为有效可行的催化体系.此外,本文也为设计与制备其他新型光催化剂提供了一条新的思路.
关键词:
氧空位氧化锌
,
石墨化氮化碳
,
复合光催化剂
,
光降解
,
Z型
徐安武
,
杨晓勇
,
林辉
,
王昌燧
,
王吉怀
,
梁中合
,
陈星灿
稀土
doi:10.3969/j.issn.1004-0277.1999.03.001
利用岩相鉴定分析及等离子体发射光谱(ICP),对安徽蒙城尉迟寺遗址出土的大汶口文化大口尊陶器的矿物稀土元素地球化学及微结构等进行了分析研究.讨论了大口尊古陶器的稀土元素分布特征.进而探讨了该遗址出土大口尊陶器的产地及古文化交流概况.
关键词:
大口尊古陶器
,
ICP
,
稀土元素地球化学
,
产地
,
古文化交流
邓斌
,
黄海英
,
余瑞金
,
徐安武
机械工程材料
doi:10.3969/j.issn.1000-3738.2006.01.015
通过测量氮化硅粉体在水溶液中的Zeta电位和颗粒大小,研究了不同条件下氮化硅水基悬浮液的电动特性.结果表明:氮化硅粉体的等电点在pH=4.2处,溶液的pH值以及引入的聚电解质均会使氮化硅颗粒表面的荷电状态发生变化,进而导致粉体在水溶液中的分散状况发生改变.在碱性条件下,添加适量的阴离子聚电解质NH4PAA有利于氮化硅水基悬浮液的稳定分散,而过量的NH4PAA会导致颗粒的重新团聚.
关键词:
氮化硅水基悬浮液
,
电动特性
,
Zeta电位
高远
,
徐安武
,
祝静艳
,
刘汉钦
催化学报
以稀土盐和钛酸丁酯为原料,采用溶胶-凝胶法制备了掺 杂稀土光催化剂RE/TiO2(RE=La,Ce,Er,Pr,Gd,Nd,Sm),并用XRD,DRS和IR等手段对RE/TiO 2进行了表征;以NO-2为目标降解物,考察了其光催化氧化活性. 结果表明,适量RE的掺入 ,可有效扩展TiO2的光谱响应范围,有利于NO-2的吸附,使光催化活性均有不同程度的 提高. 其中掺杂Gd样品的光催化活性最高. 掺杂量是影响光催化活性的重要因素,一般最佳 掺杂量为w(RE)≈0.5%.
关键词:
二氧化钛
,
稀土元素
,
掺杂
,
溶胶-凝胶法
,
亚硝酸根
,
光催化氧化
邓斌
,
陈六平
,
徐安武
稀土
doi:10.3969/j.issn.1004-0277.2009.04.017
采用微波辐射技术,以稀土复合固体超强酸SO42--TiO2-La3+为酯化反应催化剂合成草酸二乙酯.通过正交实验设计和单因素实验考察了醇酸摩尔比、微波辐射功率、微波辐射时间、催化剂用量等因素对酯化反应的影响.试验结果表明,稀土复合固体超强酸SO42--TiO2-La3+有着良好的催化活性,当草酸用量为0.1mol,醇酸摩尔比为3.2:1,催化剂用量为反应物总质量的1.2%,微波输出功率为450W,辐射时间为12min,在此优化条件下,反应的酯化率可达97%以上.而且催化剂重复使用6次仍保持较高活性,所得产品无色透明,纯度很高.并用折光率和红外光谱等手段对产品进行了确证.
关键词:
微波辐射
,
稀土复合固体超强酸SO42--TiO2-La3+
,
草酸二乙酯
,
酯化反应
