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用于甲烷脱氢芳构化反应Mo基催化剂的研究

叶飞 , 余林 , 宋一兵 , 孙长勇 , 方奕文 , 郝志峰 , 林维明 , 徐奕德 , 林励吾

催化学报

通过对分子筛载体HZSM-5进行精密前处理,然后浸渍钼酸铵溶液和添加微量助剂Fe,分别制得催化剂Mo/HZSM-5(t)和Fe-Mo/HZSM-5(t),考察了它们对甲烷脱氢芳构化反应的催化性能. 结果表明,在Mo/HZSM-5(t)催化剂上,反应5 h后,甲烷的转化率可达11.4%,苯收率高于6.2%,在反应30 h后,甲烷的转化率可达8.8%,苯收率高于5.3%,催化剂显示出较高的稳定性. 微量助剂Fe的添加在保持催化剂稳定性的前提下进一步改善了催化剂的活性,使甲烷的转化率相对于Mo/HZSM-5(t)上的提高了18%,苯收率提高了52%. XRD和TPO测试表明活性组分Mo和助剂Fe高度分散于载体上或进入载体孔道中,载体的精密前处理及Fe的添加提高了催化剂的抗积炭能力,使得催化剂稳定性显著提高.

关键词: 甲烷 , 芳构化 , HZSM-5沸石 , 精密前处理 , 积炭 , ,

Zn/H-ZSM-5催化剂上的二甲醚芳构化反应

方奕文 , 汤吉 , 黄晓昌 , 沈尾彬 , 宋一兵 , 孙长勇

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2010.91120

考察了H-ZSM-5和Zn/H-ZSM-5催化剂的二甲醚芳构化性能.结果表明,H-ZSM-5分子筛催化剂酸性的增强和酸中心的增多有利于二甲醚芳构化.当在H-ZSM-5催化剂中加入2%Zn时,在360℃下反应时总芳烃收率从50.0%增加至66.2%,C_8芳烃收率从28.6%增加到39.0%.反应温度升高到480℃时,总芳烃收率增加至78.0%.

关键词: 二甲醚 , 芳构化 , , H-ZSM-5分子筛 , 负载型催化剂

Cu-Pd/MCM-22催化剂上二甲醚低温水解反应

方奕文 , 宋一兵 , 孙长勇 , 王文进 , 郭锐华 , 林维明

催化学报

考察了分子筛的类型、硅铝比及Cu和Pd改性对分子筛催化剂上二甲醚低温水解活性的影响. 结果表明,酸性的MCM-22和HZSM-5分子筛催化剂具有较高的二甲醚水解活性,且其活性随着分子筛硅铝比的增加而降低. 这表明分子筛的类型及酸性对催化剂性能有重要影响,具有超笼结构的MCM-22分子筛上B酸中心的良好可接近性,使得该分子筛催化剂的水解活性较相同硅铝比的HZSM-5分子筛高. 与改性前相比, Cu和Pd改性后的MCM-22催化剂显示出更高的二甲醚水解活性.

关键词: , , MCM-22 , 二甲醚 , 甲醇 , 低温水解 , 碳酸二甲酯

稀土Ce对制合成气用Ce-Ni/Al2O3催化剂活性和稳定性的影响

宋一兵 , 余林 , 孙长勇 , 叶飞 , 方奕文 , 林维明

催化学报

用浸渍法制备了Ni/Al2O3和Ce-Ni/Al2O3催化剂,并用BET,TGA-DTA和XPS技术对催化剂进行了表征,考察了稀土Ce对催化剂性能的影响,探讨了催化剂失活的原因. 结果表明,在甲烷部分氧化和二氧化碳重整反应中,稀土Ce存在有部分还原变价过程(Ce4+→Ce3+),不仅抑制了催化剂的积碳,而且改善了催化剂的水热稳定性和催化性能. 经过较长时间反应的Ce-Ni/Al2O3催化剂,其比表面积下降,活性物种Ni和助剂Ce向体相迁移或部分流失,以及Ni晶粒的烧结聚集长大可能是造成催化剂逐渐失活的主要原因.

关键词: 甲烷 , 二氧化碳 , 合成气 , , , 氧化铝 , 负载型催化剂

Pd-Co/C催化剂上葡萄糖的催化氧化反应

宋一兵 , 余林 , 孙长勇 , 叶飞 , 方奕文 , 林维明

应用化学 doi:10.3969/j.issn.1000-0518.2002.10.014

以活性炭作为载体,制备了Pd/C、Pd-Co/C催化剂. 活性评价结果表明,在Pd-Co/C催化剂上反应3 h后,葡萄糖的转化率达92%,选择性为94%,较Pd/C催化剂的活性和选择性有显著提高. BET和XPS表征结果表明,Pd-Co/C催化剂的良好催化活性和选择性是由于Co的添加及焙烧过程改变了Pd/C催化剂的表面组成及结构,提高了Pd的还原能力有关.

关键词: 葡萄糖 , Pd-Co/C催化剂 , 催化氧化

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