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单一微孔模板剂一锅法制备多级结构ZSM-5沸石

葛同广 , 华子乐 , 贺晓耘 , 朱颜 , 任文超 , 陈立松 , 张玲霞 , 陈航榕 , 林初城 , 姚鹤良 , 施剑林

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(14)60263-1|

以微孔模板剂四丙基氢氧化铵为单一模板剂,采用一种温和的低温水热一锅法工艺,成功制备出多级结构ZSM-5沸石(HSZs)。与传统的双模板法和后处理法相比,这种结合了沸石生长与后刻蚀于一体的新方法,不仅减少了模板剂的用量及二次酸/碱刻蚀、煅烧造成的环境污染,同时也极大地简化了合成工艺。利用XRD, N2吸附, SEM, TEM, XRF,27Al NMR与NH3-TPD等测试手段对合成的HSZs进行了全面表征,并提出了一种“成核/生长-刻蚀/再晶化”的形成机理。与传统ZSM-5沸石相比,这种具有均一梭型形貌的HSZs具有高的水热稳定性,并在三异丙苯催化裂解的探针反应中表现出优异催化性能和较长使用寿命。

关键词: 多级结构沸石 , ZSM-5 , 单一模板 , 碱刻蚀 , 催化

超顺磁金纳米壳复合颗粒的粒径调控及其诊疗应用

翟云刚 , 董文杰 , 高勇平 , 牛德超 , 陈健壮 , 顾金楼 , 李永生 , 施剑林

无机材料学报 doi:10.15541/jim20150077

利用原位还原-种子生长法制备了超顺磁金纳米壳复合颗粒(SGNs),研究了其粒径调控的方法并对其体外/体内磁共振成像(MRI)和光热治疗(PT)性能进行了测试.结果表明,通过改变Fe3O4的加入量可方便地调控SGNs的粒径,并成功制备了粒径分别为100、150和200 nm的SGNs复合颗粒.这些不同粒径的纳米复合颗粒均具有规则的球形形貌、较窄的粒径分布和单分散性.经巯基-聚乙二醇(SH-PEG)修饰后,不同粒径的复合颗粒(SGNs-PEG)均表现出较强的MRI成像和光热转换能力.其中,粒径为150 nm的复合颗粒对808 nm激光具有最强的吸收能力和光热转换效率,体外和体内可升高温度分别达37℃和25℃,同时具有较优异的MRI成像造影能力.因此,在MDA-MB-435荷瘤小鼠肿瘤部位注射该复合颗粒后,可先对肿瘤部位进行很好的成像诊断,再利用激光照射通过光热转换有效地杀灭肿瘤细胞,这为实现肿瘤诊疗的一体化提供了可能.

关键词: 四氧化三铁 , 金纳米壳 , 复合颗粒 , 光热治疗 , 磁共振成像

后处理工艺制备多级孔Ti-BEA沸石及其环氧化催化性能

任文超 , 华子乐 , 葛同广 , 周晓霞 , 陈立松 , 朱颜 , 施剑林

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(14)60267-9|

基于脱铝多级孔BEA沸石与二氯二茂钛的固相反应,开展了钛掺杂量可调的多级孔Ti-beta后处理工艺制备研究.对制备的多级孔Ti-beta样品的理化性质进行了表征,包括X射线衍射、氮气吸附脱附测试、扫描电镜、透射电镜、紫外可见吸收光谱和紫外拉曼光谱等.结果表明,多级孔BEA沸石具有较好的化学稳定性,脱铝-钛化的后处理过程未对样品多级孔结构产生明显影响. ;以环己烯和十二烯的烯烃环氧化为探针反应表征了合成多级孔Ti-beta与纯相微孔Ti-beta沸石的催化性能.结果表明,在小分子环己烯的环氧化反应中,多级孔Ti-beta沸石的催化活性(转化率59.4%)与微孔Ti-beta相当(转化率57.9%);但是在较大分子十二烯的催化反应中,多级孔结构Ti-beta材料的催化性能(转化率11.1%)明显优于纯相微孔材料(转化率6.8%),且产物中环氧化物选择性更高(分别为60.3%和37.8%).

关键词: Ti-beta , 后处理 , 多级孔 , 环氧化 , 沸石

高度分散的MnxOy/SBA-15的制备及其催化性能

陈勇 , 李永生 , 李亮 , 顾金楼 , 赵文茹 , 李蕾 , 施剑林

催化学报

采用溶液浸渍法将乙酰丙酮锰或硝酸锰的糠醇溶液分别灌注到SBA-15的孔道内,一定条件下将糠醇碳化后再将碳烧除,即可得到高度分散的MnxOy/SBA-15复合催化剂.用X射线衍射、透射电镜和N2吸附-脱附等手段对样品进行了表征.结果表明,SBA-15负载MnxOy后,不仅依然保持高度有序的孔道结构、较大比表面积和孔容,而且MnxOy在SBA-15孔道内部高度分散.乙苯的催化氧化反应结果表明,该催化剂尤其是用乙酰丙酮锰做锰源时具有很高的催化活性和选择性.

关键词: 氧化锰 , SBA-15 , 高分散性 , 乙苯 , 氧化

Nd:Y3Sc1.5Al3.5O12透明陶瓷的光谱性能以及激光输出

冯涛 , 蔡虹 , 漆云凤 , 蒋丹宇 , 周军 , 楼祺洪 , 施剑林

无机材料学报 doi:10.3724/SP.J.1077.2008.01041

采用燃烧法制备了Nd:YSAG粉体, 经过成型、素烧, 最终在氢气气氛中烧结制备了Nd:YSAG透明陶瓷. 测试结果表明, Nd:YSAG透明陶瓷具有荧光谱线较宽, 荧光寿命较长的特点. 激光实验得到的激光输出, 斜率效率为23.6%, 输出功率为0.36W, 输出激光的谱线分布较宽.

关键词: 掺钕的钇铝钪石榴石(Ndx:Y3-x(Scy,Al2-y)Al3O12, Nd:YSAG) , laser ceramics , optical property , laser experiment

Nd:Y3Sc1.5Al3.5O12透明陶瓷的光谱性能以及激光输出

冯涛 , 蔡虹 , 漆云凤 , 蒋丹宇 , 周军 , 楼祺洪 , 施剑林

无机材料学报 doi:10.3321/j.issn:1000-324X.2008.05.035

采用燃烧法制备了Nd:YSAG粉体,经过成型、素烧,最终在氢气气氛中烧结制备了Nd:YSAG透明陶瓷.测试结果表明,Nd:YSAG透明陶瓷具有荧光谱线较宽,荧光寿命较长的特点.激光实验得到的激光输出,斜率效率为23.6%,输出功率为0.36W,输出激光的谱线分布较宽.

关键词: 掺钕的钇铝钪石榴石(Ndx:Y3-x(Scy , Al2-y)Al3O12 , Nd:YSAG) , 激光陶瓷 , 光谱性能 , 激光实验

以聚乙二醇为模板凝胶转化制备介孔ZSM-5沸石及其催化性能

安建国 , 高翔 , 金军江 , 顾金楼 , 李亮 , 李永生 , 施剑林

无机材料学报 doi:10.15541/jim20150180

以聚乙二醇为介孔导向剂,通过凝胶转化制备了介孔ZSM-5沸石.研究表明,在TPA+/SiO2=0.1时经过9~15 h溶剂挥发制得的凝胶,在160℃处理24 h可得到介孔ZSM-5沸石;挥发时间太短或太长会得到纯的ZSM-5沸石或介孔材料,说明在凝胶的制备过程中,通过控制溶剂的挥发程度,既可为沸石生长过程提供所需的水分,又能避免沸石晶体形成过程中无定型相的产生,从而在较低的TPA+浓度下获得介孔ZSM-5沸石.与传统的ZSM-5沸石相比,利用该方法制备的介孔ZSM-5沸石不仅具有微孔/介孔多级孔结构,同时具有沸石材料较强的酸性、较高的水热稳定性和择形催化性能,使其在苯甲醛与正丁醇的大分子醇醛缩聚反应中能有效地克服传统沸石孔径限制的缺点,收率高达42.4%.

关键词: 介孔沸石 , 聚乙二醇 , 凝胶转化 , 一锅法

介孔-枝状化合物复合体系对重金属离子吸附研究

余驰超 , 张玲霞 , 秦飞 , 李江田 , 施剑林 , 严东生

无机材料学报 doi:10.3724/SP.J.1077.2008.01231

在高含量硅羟基的SBA-15介孔孔道中用3-氨丙基三乙氧基硅烷(APTES)表面改性后, 在介孔孔道内合成了1代和2代的PAMAM (Poly(amide amine)) 枝状化合物. 利用该复合体系进行了重金属离子吸附实验, 并与只用APTES(3-氨丙基三乙氧基硅烷) 改性的SBA-15进行对比, 得到了各代样品对Pb2+和Cu2+的饱和吸附容量, 并且用TG-MS分析方法证实了PAMAM改性后的SBA-15对金属离子的络合强度要比仅用APTES改性的要强. 在模拟废水溶液吸附实验中, 该复合体系对Pb2+、Zn2+离子具有选择吸附, 处理后溶液中Pb2+、Zn2+离子浓度为0.003mg/L和0.037mg/L, 均低于国家饮用水标准.

关键词: 重金属离子吸附 , PAMAM , mesoporous

钛掺杂有序多孔氧化锆的研究

陈航榕 , 施剑林 , 张文华 , 阮美玲 , 严东生

无机材料学报

利用表面活性剂辅助途径,水热条件下合成了含钛的有序多孔氧化锆.通过XRD、N吸附、HRTEM、UV-VIS吸收光谱、Raman光谱等手段对不同按量的钛掺杂多孔氧化锆进行研究.结果表明,<15mol%的钛掺杂有利于提高材料的比表面积;钛掺量<30mol%时,钛能很好进入氧化锆骨架中,但随着掺量增加,孔道有序性降低.掺量>30mol%,多余的钛将以纳米晶TiO形式析出.

关键词: 钛掺杂 , porous zirconium oxide , amount of doping

纳米介孔材料的催化应用前景

闫继娜 , 施剑林 , 陈航榕 , 张玲霞 , 李蕾

无机材料学报

介孔材料大的比表面积和规则的孔道结构使其具有很高的活性和极大的吸附容量,大的孔径使其在催化裂化、精细化工等大分子加工领域具有潜在的应用价值。文中介绍了近年来介孔材料在催化领域的应用情况,同时对今后的发展方向和应用前景进行预测和展望。

关键词: 介孔材料 , catalysis

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