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镁铝金属氧化物对共存Cu2+/Cr(Ⅵ)的协同去除效应

刘小军 , 廖梦尘 , 曾虹燕 , 张治青 , 杜金泽 , 郑梦凯 , 黄清军 , 朱培函

材料研究学报

以MgAl-CO32-水滑石(LDH)焙烧产物(LDO)为重金属离子去除剂,在单一Cu2+、Cr(Ⅵ)体系和Cu+/CrvⅥ)共存体系中探究了LDO对重金属离子的去除性能,并结合对金属-LDO复合体的XRD、FT-IR和SEM表征阐明了双金属(Cr(Ⅵ)阴离子+Cu2+阳离子)在LDO上的去除机理.结果表明,Cr(Ⅵ)和Cu2+在LDO上的吸附表现为多重相互作用的协同吸附效应.除了Cu2+的“Jahn-Teller”效应和氢键协同多体效应外,Cu2+-CrO42--LDO体系还发生静电作用、水合作用、配位作用以及共沉淀和继沉淀作用,形成了Mg-Al-Cu三元复合体.

关键词: 无机非金属材料 , 水滑石 , 重金属离子 , Cu2+/Cr(Ⅵ) , Jahn-Teller效应

丙三醇/水体系中制备水滑石晶体及其取向生长

杜金泽 , 曾虹燕 , 刘小军 , 陈超荣 , 段恒志 , 丁鹏轩 , 郑梦凯 , 于超

功能材料 doi:10.3969/j.issn.1001-9731.2016.04.039

在丙三醇/水体系中通过尿素法制备了a 轴晶粒尺寸为39 nm 低纵横比的MgAl 水滑石(MG-LDH)。XRD、FT-IR、SEM、BET、粒度分析和零电荷点等手段,考察了丙三醇对产物形貌的影响。结果表明,丙三醇作为结构导向剂在晶体取向生长(晶面生长选择性及晶粒尺寸)中发挥着至关重要的作用。丙三醇/水环境为纳米晶沿a 轴方向生长,亦即(110)晶面的生长提供了有利条件,制得粒径分布窄的薄层MG-LDH,对 Cd2+吸附力显著提高。

关键词: 丙三醇 , 水滑石 , 结构导向剂 , 晶面生长选择性

Mg-Al水滑石“记忆效应”及其对Cr(VI)阴离子吸附性能研究

赵策 , 曾虹燕 , 王亚举 , 刘平乐 , 李玉芹 , 杨永杰

无机材料学报 doi:10.3724/SP.J.1077.2011.00874

采用尿素法制备高结晶度Mg-Al 水滑石(MAH), 系统研究了Mg-Al水滑石“记忆效应”及其对Cr(VI) 阴离子吸附性能的影响. 通过XRD、FT-IR、SEM、DSC以及去卷积分析对MAH、重构“记忆”MAH (RMAH)以及MAH的金属氧化物(MAO)、RMAH的金属氧化物(RMAO)进行表征分析. 结果表明, 重构的“记忆”RMAH和前体MAH均具高结晶度水滑石层状晶体结构特征, 两者晶体结构和层板电荷密度几乎无差异. MAO仍保留层状结构, 而再次重构的RMAO中MgAl2O4尖晶石晶相增多, 仍有层状结构残留. 由于水滑石强结构“记忆效应”, 使Mg-A1 LDOs(MAO和RMAO)对Cr(VI)阴离子吸附能力大大强于Mg-A1 LDHs(MAH和RMAH). MAO对Cr(VI)阴离子吸附能力高于RMAO, 可能由于RMAH焙烧形成的RMAO中MgAl2O4尖晶石含量增多及层状结构消减, 导致其“记忆效应”重构能力衰减, 从而使RMAO对Cr(VI)阴离子吸附能力下降. 

关键词: Mg-Al水滑石 , memory effect , Cr(VI) , adsorption , descent

高分子膜载体固定化木瓜蛋白酶吸附动力学

夏葵 , 曾虹燕 , 杨常桥 , 王橙 , 赵芳芳

高分子材料科学与工程

采用静态吸附法研究了高分子膜栽体尼龙6固定化木瓜蛋白酶的吸附特性,从热力学和动力学角度探讨了吸附机理.结果表明,等温吸附过程符合Freundlich模型,283 K、pH 6.0时,尼龙6对木瓜蛋白酶的饱和吸附量为1.692mg/g.动力学吸附过程符合准二级动力学方程,在283 K、293 K和303 K时,平衡吸附量的计算值(q_(e,cal))分别为1.778mg/g、1.780 mg/g和1.800 mg/g,与实验值接近.

关键词: 尼龙6 , 木瓜蛋白酶 , 动力学 , 热力学

纳米晶镁铝水滑石结晶动力学

邓欣 , 曾虹燕 , 冯震 , 冯波

功能材料

以尿素为沉淀剂制备纳米晶镁铝水滑石,其结晶生长机理与粒径无关.从相变驱动力、晶种与晶体形成、成核速率和晶体生长速率3个方面研究了纳米晶镁铝水滑石的结晶动力学,求出不同温度下成核速率、晶体生长速率及其相应的表观活化能,并确定其动力学模型.结果表明影响晶粒形成和生长的主要因素是晶化温度和反应物过饱和度.当x(Mg):x(Al)=3、晶化温度120℃、晶种Al(OH)3、晶种用量3.0%时可快速得到较好的层状纳米晶镁铝水滑石.

关键词: 活化能 , 结晶动力学 , 成核 , 晶体生长

Mg-Al水滑石“记忆效应”及其对Cr(VI)阴离子吸附性能研究

赵策 , 曾虹燕 , 王亚举 , 刘平乐 , 李玉芹 , 杨永杰

无机材料学报 doi:10.3724/SP.J.1077.2011.00874

采用尿素法制备高结晶度Mg-Al水滑石(MAH),系统研究了Mg-Al水滑石“记忆效应”及其对Cr(VI)阴离子吸附性能的影响.通过XRD、FT-IR、SEM、DSC以及去卷积分析对MAH、重构“记忆”MAH (RMAH)以及MAH的金属氧化物(MAO)、RMAH的金属氧化物(RMAO)进行表征分析.结果表明,重构的“记忆”RMAH和前体MAH均具高结晶度水滑石层状晶体结构特征,两者晶体结构和层板电荷密度几乎无差异.MAO仍保留层状结构,而再次重构的RMAO中MgAl2O4尖晶石晶相增多,仍有层状结构残留.由于水滑石强结构“记忆效应”,使Mg-AlLDOs(MAO和RMAO)对Cr(VI)阴离子吸附能力大大强于Mg-Al LDHs(MAH和RMAH).MAO对Cr(VI)阴离子吸附能力高于RMAO,可能由于RMAH焙烧形成的RMAO中MgAl2O4尖晶石含量增多及层状结构消减,导致其“记忆效应”重构能力衰减,从而使RMAO对Cr(VI)阴离子吸附能力下降.

关键词: Mg-Al水滑石 , 记忆效应 , 铬(VD , 吸附 , 衰减

吸附温度对MgAl金属氧化物微观结构和吸附Cr(Ⅵ)性能的影响

徐理华 , 曾虹燕 , 廖梦尘 , 徐圣 , 张治青 , 李巧

无机材料学报 doi:10.3724/SP.J.1077.2014.13443

研究了MgAl水滑石(LDH)焙烧产物(LDO)对Cr(Ⅵ)的吸附性能.考察了吸附温度对LDO吸附性能的影响,研究了吸附过程的热力学和动力学行为.结合XRD和FT-IR表征,阐明其吸附机理.结果表明,CrO42-已成功插入水滑石层间,适当提高吸附温度有利于LDO恢复LDH晶相.在20~60℃范围内,随吸附温度升高,LDO对Cr(Ⅵ)吸附量增大,50~60℃时,Cr(Ⅵ)吸附量为91 mg/g.Cr(Ⅵ)的吸附平衡数据符合Langmuir模型方程,△G°为负值说明吸附过程为自发过程,△S°和△H°为正值表明吸附为熵增的吸热过程.吸附动力学符合伪二级动力学模型,LDO的吸附活化能为20.04 kJ/mol,表现为扩散控制的活性化学吸附过程.

关键词: 镁铝金属氧化物 , 吸附 , 铬(Ⅵ)

LiCl添加剂对超临界CO2诱导相转化所形成的PVDF膜结构的影响

黄师荣 , 吴国忠 , 曾虹燕

膜科学与技术 doi:10.3969/j.issn.1007-8924.2009.02.006

研究了无机盐添加剂LiCl对超临界CO2诱导相转化所制得的微孔PVDF膜的形貌和晶体结构的影响.对不含盐的体系,PVDF膜显示出液一液分相和结晶作用两种过程的形貌特性,即由互相连接的PVDF粒状微晶包围的蜂窝状孔结构.而对含盐体系,PVDF膜内部形成了大孔结构.随着LiCl加入量的增加,大孔尺寸先增大后减小.宽角X-射线衍射分析表明,由不含盐体系所制得的膜中PVDF晶体结构为α型(Ⅱ型),而由含盐体系所制得的膜中PVDF晶体结构则为β型(Ⅰ型).感应耦合等离子体质谱分析表明,约16%~22%的LiCl仍然残留在PVDF膜中.

关键词: 氯化锂 , 聚偏氟乙烯 , 超临界二氧化碳 , 微孔膜 , 大孔

纳米晶镁铝水滑石制备机理及抗毒性研究

邓欣 , 曾虹燕 , 冯震

功能材料

以尿素为沉淀剂制备纳米晶镁铝水滑石,考察不同镁铝比制备的纳米晶镁铝水滑石催化剂对大豆油酯交换的影响以及催化剂的抗水抗酸性和使用寿命,并探讨纳米晶镁铝水滑石的合成机理.随镁铝摩尔比增加,酯交换反应所需时间减少,当m(Mg2+):m(Al3+)=3:1时,转化率高达94.2%;当m(Mg2+):m(Al3+)=4:1时,使用寿命最长,可重复使用5次.纳米晶镁铝水滑石具有较强抗水抗酸性,故在进行酯交换反应中无须脱水脱酸.

关键词: 镁铝水滑石 , 合成机理 , 纳米晶 , 使用寿命

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