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助剂对Cu-Mn复合氧化物整体式催化剂催化低浓度甲烷燃烧反应性能的影响

张佳瑾 , 李建伟 , 朱吉钦 , 王越 , 陈标华

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2011.10323

以堇青石蜂窝陶瓷(COR)为载体,采用浸渍法制备了Cu-Mn-O/A12O3/COR,Cu-Mn-Ce-O/Al2O3/COR,Cu-Mn-Zr-O/Al2O3/COR,Cu-Mn-La-O/A12O3/COR和Cu-Mn-Ce-Zr-O/Al2O3/COR5种Cu-Mn复合氧化物整体式催化剂,用于低浓度甲烷催化燃烧反应,并运用X射线光电子能谱,H2程序升温还原及N2吸附-脱附等方法对催化剂进行了表征,考察了助剂CeO2,ZrO2,La2O3和CeO2-ZrO2对Cu-Mn复合氧化物整体式催化剂性能的影响.结果表明,助剂的添加不仅能明显提高催化剂的比表面积、促进各活性组分的分散和表面氧浓度的增加,从而可提高催化剂表面的氧化能力,而且对催化剂的孔结构分布也起到了良好的调节作用,有利于催化剂上反应-扩散耦合行为的匹配;同时,助剂的添加较大幅度地提高了Cu-Mn-O/Al2O3/COR催化剂的活性(尤其是低温催化活性),其中以ZrO2为助剂制备的Cu-Mn-Zr-O/Al2O3/COR整体式催化剂性能最佳,在570℃和20000h-1高空速条件下,可使甲烷转化率达到90%以上,表现出良好的甲烷催化燃烧活性.

关键词: 铜锰复合氧化物 , 稀土金属氧化物 , 整体式催化剂 , 甲烷 , 催化燃烧

含钨SBA-15介孔分子筛催化剂的表面酸性和羟基分布

胡林华 , 季生福 , 刘倩倩 , 吴平易 , 朱吉钦 , 李成岳

催化学报

分别以浸渍法和水热晶化法制备了SBA-15介孔分子筛孔中插入氧化钨和碳化钨的催化剂,采用NH3-TPD测定了表面酸性和总酸量,并采用FT-IR研究了它们的表面羟基分布情况.NH3-TPD结果表明,浸渍法制备的含氧化钨的SBA-15介孔分子筛催化剂表面只有SBA-15介孔分子筛的弱酸位,而含碳化钨的SBA-15介孔分子筛催化剂表面还出现了W2C的强酸位.水热晶化法制备的含氧化钨的SBA-15介孔分子筛催化剂表面SBA-15介孔分子筛的弱酸位随W含量的增大略有增强, W含量较高时还出现了钨物种的强酸位;含碳化钨的SBA-15介孔分子筛催化剂表面除了SBA-15介孔分子筛的弱酸位外, W含量较低时有W2C的强酸位, W含量较高时有W2C和WC两种强酸位.傅里叶变换红外光谱结果表明,浸渍法和水热晶化法制备的含氧化钨和碳化钨的SBA-15介孔分子筛催化剂除表面自由硅羟基外,还存在着α, β和γ三种不同类型的氢键羟基,并且氢键羟基和催化剂的制备方法以及催化剂的W含量都有一定的关系.

关键词: SBA-15介孔分子筛 , 氧化钨 , 碳化钨 , 氨程序升温脱附 , 傅里叶变换红外光谱

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