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还原条件下氧化石墨烯对铅离子的吸附/解吸附性能?

张建锋 , 梁程 , 车东昇 , 朱维晃

环境化学 doi:10.7524/j.issn.0254-6108.2016.09.2016020101

针对地下水还原条件下附着Pb离子氧化石墨烯( GO)纳米颗粒的环境稳定性,实验研究了厌氧条件下Na2 S还原对GO吸附Pb2+以及解吸附过程的影响.采用X射线光电子能谱、傅里叶变换红外光谱、X射线衍射以及表面增强拉曼技术对吸附与解吸附的过程机理进行分析比较.结果表明,GO及Na2 S还原生成rGO对Pb2+的吸附过程符合Langmuir吸附模型,最大吸附容量分别为937.65、92.99 mg·g-1,GO还原后Pb2+吸附容量减小;厌氧条件下Na2S还原引起GO表面吸附的Pb释放,实验条件下有19.9%—35.3%被吸附的Pb以离子形态释放出来.光谱分析表明,吸附Pb的GO在厌氧条件下被Na2 S还原致使GO表面含氧官能团减少,造成Pb解吸附,解吸附释放出的部分Pb与反应体系中的硫化物结合生成PbS沉淀.附着Pb的GO进入还原环境后,以Pb2+离子形式解吸附释放的Pb会引起水体的再污染.

关键词: 氧化石墨烯 , 还原条件 , 吸附/解吸附 , 铅离子

蒽醌活化过硫酸盐降解罗丹明B?

朱维晃 , 杨瑞 , 王宏伟

环境化学 doi:10.7524/j.issn.0254-6108.2015.10.2015030904

本文考察了蒽醌活化过硫酸盐过程中降解罗丹明B的特征.实验发现,Fe(Ⅲ)、不同种类和含量的蒽醌、pH值变化、添加自由基淬灭剂以及光照/非光照等不同条件下,对过硫酸盐活化过程中降解罗丹明B特征均产生不同程度的影响.结果表明,体系中不同含量醌活化过硫酸盐的条件下,罗丹明B表现出不同的降解特征;酸性和碱性条件下,过硫酸盐活化过程中氧化降解RhB的效能并无明显差别;相对于甲醇,叔丁醇可能是更有效的半醌自由基淬灭剂;含氧化敏感官能团结构的蒽醌类有机物AQS和AQDS能有效活化过硫酸盐,促进了过硫酸盐的氧化降解效能,使得罗丹明B脱色程度达到90%以上,这主要是反应体系中蒽醌类有机质能有效活化过硫酸盐生成过硫酸根自由基,使过硫酸盐的氧化性得到显著提高.Fe(Ⅲ)和蒽醌耦合作用对过硫酸盐氧化罗丹明B的活化作用比单纯的蒽醌活化效果更显著.

关键词: 过硫酸盐活化 , 蒽醌类有机质 , 罗丹明B

反相离子对高效液相色谱法分离金属配合物{Fe[3-(2-吡啶基)-5,6-二苯基-1,2,4-三嗪]3}2+几何异构体

朱维晃 , 吴丰昌 , 黄廷林

色谱 doi:10.3321/j.issn:1000-8713.2008.02.019

采用反相离子对高效液相色谱法分离测定了金属配合物{Fe[3-(2-吡啶基)-5,6-二苯基-1,2,4-三嗪]3}2+([Fe(PDT)3]2+)的两种几何异构体,研究了流动相中有机改性剂(乙腈、甲醇)的含量、不同种类和浓度的离子对试剂(高氯酸钠和十二烷基硫酸钠(SDS))对色谱分离的影响.并在不同的试验条件下,对所获得的色谱参数(保留因子(k)、分离度、选择性因子等)进行了探讨.在不同种类及浓度的离子对试剂条件下,二元流动相中乙腈的含量与两种几何异构体的In k之间均呈显著的线性关系.研究进一步发现SDS的浓度变化对异构体的保留因子影响程度更为显著.在上述实验的基础上,引入更能灵活调节洗脱强度和分离度的三元流动相(乙腈/甲醇/水),优化选择了三元流动相中有机改性剂的比例以及离子对试剂的种类和浓度,使得异构体的色谱分离得到了满意的结果.实验结果表明,异构体的峰面积(A)和浓度(C)之间的线性关系良好,面式和经式异构体的检测限分别为4.28和3.44 ng/mL(S/N:3).

关键词: 反相离子对高效液相色谱法 , {Fe[3-(2-吡啶基)-5,6-二苯基-1,2,4-三嗪]3}2+ , 金属配合物 , 几何异构体

高效液相色谱法测定金属配合物{Fe[3-(2-吡啶基)-5,6-二苯基-1,2,4-三嗪]3}2+两种几何异构体的动力学转变

朱维晃 , 吴丰昌 , 黄廷林

色谱 doi:10.3321/j.issn:1000-8713.2008.05.005

通过高效液相色谱法研究了3-(2-吡啶基)-5,6-二苯基-1,2,4-三嗪(PDT)和Fe(Ⅱ)的配合物--[Fe(PDT)3]2+的面式和经式两种几何异构体之间的动力学平衡过程.结果表明:不同温度(30,35,40,45℃)下,两种几何异构体含最(x)之间的相互转变均符合动力学一级反应,其xeln[(Xe-Xo)/(xe-x)]值和反应时间t(min)之间的关系分别为:xeln[(xe-xo)/(xe-x)]=0.082t+0.729(r2=0.9911,T=45℃),xeln[(xe-xo)/(Xe-x)]=0.049t+0.598(r2=0.9987,T=40℃),xeln[(xe-xo)/(xe-x)]=0.022t+0.586(r2=0.9987,T=35℃),xeln[(xe-xo)/(xe-x)]=0.012t+0.59I(r2=0.9988,T=30℃).两种异构体之间的动力学相互转变过程中的活化焓(△H+)、活化熵(△S+)和活化能(△Ea)分别为:△H+=103.84 kJ·mol-1,△S+=271.93 J·mol-1·K-1,△Ea=86.74 kJ·mol-1(面式异构体向经式异构体转变);△H+=106.47 kJ·mol-1,△S+=257.65J·mol-1·K-1,△Ea=94.43kJ·mol-1(经式异构体向面式异构体转变).

关键词: 高效液相色谱法 , {Fe[3-(2-吡啶基)-5,6-二苯基-1,2,4-三嗪]3}2+ , 金属配合物 , 几何异构体 , 动力学转变

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