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氧化铝陶瓷管负载TS-1沸石膜的制备及表征

郭宇 , 金玉家 , 吴红梅 , 李东昕

硅酸盐通报

利用二次晶种生长法在α-Al2O3陶瓷管上制备TS-1沸石膜,详细研究了晶化时间对TS-1沸石膜表面形貌、沸石层厚度、沸石生长速率及气体渗透性能的影响.通过扫描电子显微镜(SEM),X-射线衍射仪(XRD),红外光谱(FT-IR)、紫外光谱(UV-Vis)及N2渗透测试对TS-1沸石膜进行了全面表征.研究结果表明:随着晶化时间的延长,TS-1膜层表面沸石粒子互生性增强,且膜层厚度也随之增加.然而,随着沸石层厚度的增加,其气体传输性能下降.当晶化时间为48 h,沸石生长速率最快,为0.087 μm/h,此时TS-1沸石膜厚度为4μm,表面平整,无明显缺陷.

关键词: TS-1 , 沸石膜 , 氧化铝管 , 二次晶种生长法

负载型TS-1沸石膜催化剂的制备、表征及其催化性能研究

郭宇 , 李东昕 , 吴红梅 , 金玉家 , 周立岱 , 陈强强

无机材料学报 doi:10.15541/jim20160460

利用水热合成法在α-Al2O3陶瓷管表面制备了连续完整的钛硅(TS-1)沸石膜,并且利用该膜催化剂催化丙烯直接环氧化合成环氧丙烷(PO).采用SEM、XRD、FT-IR和UV-Vis等表征手段及丙烯环氧化反应测试,详细研究了合成液中Ti/Si比对TS-1沸石膜形貌、结构及催化性能的影响.结果表明,合成液中Ti/Si比在0.01~0.04范围内,所合成的TS-1沸石膜均具备典型MFI型拓扑结构.但当Ti/Si比>0.02时,随着Ti/Si比升高,TS-1沸石膜表面沸石颗粒排列变得杂乱,且TS-1沸石沉积量逐渐减少,沸石晶间缺陷增多,丙烯渗透速率增大.而且,当Ti/Si比=0.03、0.04时,由于所合成的TS-1沸石膜中存在大量非骨架钛,导致在丙烯环氧化反应中PO选择性和PO生成速率明显降低.当Ti/Si比为0.02时,合成的TS-1沸石膜骨架钛含量最高,其催化性能最佳,H2O2转化率、PO选择性和生成速率分别为12.43%、95.80%和15.78 mmol/(h·g).TS-1沸石膜在丙烯环氧化反应中重复使用8次,其催化性能保持相对稳定.

关键词: 钛硅沸石 , 沸石膜 , 水热合成 , 环氧丙烷

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