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K4Nb6O17光催化分解水产氢活性的研究

尹周澜 , 邢志军 , 杨亚辉 , 陈启元 , 李洁

功能材料

通过高温固相反应法合成了层状K4Nb6O17,采用X射线衍射、比表面积测定、扫描电镜等对K4Nb6O17进行了结构和形貌表征.在I-为电子给体、RuO2为助催化剂的情况下研究了RuO2的负载量、I-离子浓度和溶液pH值对K4Nb6O17光催化分解水产氢活性的影响.研究结果表明,表面负载RuO2可以显著提高K4Nb6O17光催化产氢速度.当I-浓度为15mmol/L,pH=9,RuO2负载量为0.7%时,约400nm紫外光辐射下K4Nb6O17光催化产氢的活性最佳,氢气生成的速度为798.9μmol/L·h.

关键词: 铌酸盐 , 光催化活性 , 氢气

Ni、Co、Mn、Cu掺杂对K4 Nb6 O17光催化活性的影响

杨亚辉 , 陈启元 , 尹周澜 , 李洁

材料导报

通过高温固相反应合成了铌酸盐K4Nb6O17及Ni2+、Co3+、Mn4+、Cu2+(5.0%mol)掺杂的K4Nb6O17并采用X射线衍射、紫外可见漫反射光谱、扫描电镜、比表面积分析等对其进行了结构和形貌表征.在甲醇为电子给体、Pt为助催化剂的情况下,研究了K4Nb6O17及Ni2+、Co3+、Mn4+、Cu2+掺杂的K4Nb6O17作为催化剂在约400nm紫外辐射下分解水产氢的光催化活性,并讨论了引起催化剂活性差异的原因.

关键词: 铌酸盐 , 甲醇 , 光催化活性 , 氢气

Fe3+和Cr3+掺杂对K4Nb6O17光催化活性的影响

杨亚辉 , 陈启元 , 尹周澜 , 李洁 , 粱胜

中国稀土学报

通过高温固相反应合成了铌酸盐K4Nb6O17及Fe3+, Cr3+ (1.0%, 摩尔分数)掺杂的K4Nb6O17, 并采用X射线衍射、紫外可见漫反射光谱、扫描电镜等对K4Nb6O17及Fe3+, Cr3+掺杂的K4Nb6O17进行了结构和形貌表征. 在甲醇为电子给体、 Pt为助催化剂的情况下, 研究了K4Nb6O17及Fe3+, Cr3+掺杂的K4Nb6O17作为催化剂在~400 nm紫外辐射下分解产生氢的光催化活性, 并讨论了引起3种催化剂活性差异的原因. 实验结果表明, Fe3+, Cr3+的掺杂促使K4Nb6O17的最大吸光波长由原来的400 nm分别拓展到500和450 nm. 在甲醇为电子给体、 Pt作为助催化剂时K4Nb6O17及Fe3+, Cr3+掺杂的K4Nb6O17作为催化剂, 光催化分解水的产氢速率分别为5.35, 5.00, 6.25 mmol·L-1·h-1.

关键词: 铌酸盐 , 光催化活性 , 氢气 , 稀土

新型WO3-x/TiO2薄膜光阳极光电催化还原CO2制备甲酸

杨亚辉 , 解人瑞 , 黎航 , 刘灿军 , 刘文华 , 占发琦

中国有色金属学报(英文版) doi:10.1016/S1003-6326(16)64376-5

采用刮涂法制备一种新型光阳极WO3?x/TiO2薄膜,并对其进行光电催化还原CO2制备甲酸。运用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)和透射电镜(TEM)对光阳极薄膜进行表征。通过XPS确认WO3?x中存在氧空位,并通过电位滴定法精确测定WO3?x中的氧指数。光电催化还原CO23 h后,WO3?x/TiO2薄膜光阳极的甲酸产量为872 nmol/cm2,是WO3/TiO2薄膜光阳极的1.83倍。光电化学测试表明,由于氧空位的存在提高材料电荷传输性能,从而提高光电催化还原CO2活性,故WO3?x/TiO2薄膜光阳极相对WO3/TiO2具有更好的光电催化还原活性。

关键词: 光电催化还原 , CO2 , 甲酸 , WO3-x , TiO2 , 薄膜光阳极

硼掺杂对K2La2Ti3O10 光催化分解水制氢活性的影响

杨亚辉 , 陈启元 , 李洁

催化学报

通过溶胶-凝胶法制备了层状钙钛矿复合氧化物K2La2Ti3O10 及B掺杂的K2La2Ti3O10, 并采用X射线衍射和紫外-可见漫反射光谱等对制得样品进行了表征. 以I-为电子给体,分别在紫外和可见光辐射下研究了所制得样品光催化分解水的产氢活性; 采用第一性原理,计算了B掺杂对K2La2Ti3O10 半导体能带结构和态密度的影响,从电子结构的变化揭示了掺杂引起光催化活性差异的原因. 结果表明, B的掺入能够提高K2La2Ti3O10 的光解水产氢活性且存在合适的B掺杂浓度. 当B与Ti的摩尔比为0.01∶1时,紫外光催化分解水产氢速率为151.7 μmol/(L·h), 比未掺杂B的K2La2Ti3O10 产氢速率提高166%; 当B与Ti的摩尔比为0.02∶1时,可见光催化分解水产氢速率为85.2 μmol/(L·h), 为未掺杂B的K2La2Ti3O10 产氢速率的5.2倍.

关键词: 钙钛矿复合氧化物 , , 光催化活性 , , 氢气 , 第一性原理

Keggin型磷钨酸复合TiO2染料敏化太阳电池的制备及性能

杨亚辉 , 侯武娇 , 占发琦

中国有色金属学报

采用浸渍负载法制备Keggin型磷钨酸(PW1 2)-TiO2粉体,再与TiO2混合,通过刮涂法得到PW12/TiO2薄膜.利用场发射扫描电镜(FESEM)、X射线衍射(XRD)、紫外-可见吸收光谱等分析PW12/TiO2薄膜的形貌、光吸收性质,并以D102为染料敏化组装成太阳电池,对其光电转化性能进行研究.结果表明:PW12-TiO2粉体平均粒径为20 nm,TiO2为锐钛矿型,通过两步法制备的PW12/TiO2薄膜保持磷钨酸结构不变;磷钨酸的引入不仅没有改变TiO2薄膜的形貌和结构,反而促进了电子在薄膜内部的传输和电子空穴的分离,降低了电子在薄膜中传输阻力,提高了电池的光电转换效率.当PW12质量分数为3.3%时,由PW12/TiO2薄膜组装的DSSC最大短路电流密度(JSC)为9.52 mA/cm2,最高总能量转换效率(η)为3.5%.

关键词: 磷钨酸 , 二氧化钛 , 染料敏化太阳电池 , 复合薄膜

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