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Cu/NiO-MoO3/SiO2光催化CO2与CH3OH合成碳酸二甲酯的反应性能

孔令丽 , 钟顺和 , 柳荫

催化学报

采用表面改性法制备了MoO3-SiO2复合氧化物,用等体积浸渍法制备了Cu/NiO-MoO3/SiO2光催化剂,并用XRD, Raman, IR, TPD-MS, UV-Vis DRS和光促表面反应研究了催化剂的结构、化学吸附性能、吸光性能和光促CO2与CH3OH合成碳酸二甲酯(DMC)的反应性能. 结果表明, Cu和NiO的引入提高了MoO3在SiO2表面的分散度,且Cu和NiO在MoO3-SiO2表面分散均匀; 在金属Cu位和Lewis酸位Mo6+(或Ni2+)的协同作用下, CO2在催化剂表面形成活性较高的的卧式吸附态, CH3OH在催化剂表面形成分子吸附态和解离吸附态; NiO与MoO3复合后部分形成了 Mo - O - Ni 键联,提高了对光的吸收强度; 金属Cu的负载扩展了材料在可见光范围的吸收; 与热表面催化相比,光催化反应在较低的温度下就能显著进行,并提高了CH3OH的转化率,在110 ℃常压和空速300 h-1的条件下,CH3OH转化率可达13.9%,DMC选择性可达90.1%.

关键词: , 氧化镍 , 氧化钼 , 氧化硅 , 负载型催化剂 , 二氧化碳 , 甲醇 , 碳酸二甲酯 , 光催化

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