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煅烧温度、时间和气氛对BiOBr结构和光催化性能的影响

樊启哲 , 余长林 , 周晚琴 , 李家德

材料热处理学报

BiOBr为受热不稳定的半导体.研究了煅烧温度、时间和气氛对BiOBr结晶度、表面羟基和相变影响.然后考察了催化剂结构变化对可见光催化降解染料酸性橙Ⅱ的活性影响.利用X射线衍射、扫描电镜、紫外可见漫反射光谱、红外光谱等对不同煅烧条件处理后的BiOBr样品进行了结构、形貌等分析.结果表明,空气气氛下,500℃以下的煅烧处理,可以明显提高BiOBr的结晶度和光催化活性;在煅烧温度高于520℃时,BiOBr发生BiOBr→ Bi24O31Br10的转变,在600 ~ 650℃煅烧,可产生BiOBr/Bi24O31Br10混合相,大幅度提高可见光催化活性;在750℃煅烧生成的α-Bi2O3虽然具有较好的可光吸收性能,但是颗粒发生烧结,可见光活性很低.真空气氛煅烧虽然可以提高结晶度,但易导致表面脱羟基,不利于光催化活性的大幅度提高.

关键词: BiOBr , 煅烧气氛 , 相转变 , 光催化 , 结构和性能

贵金属Pd沉积对BiOCl光催化性能影响研究

欧阳振中 , 周晚琴 , 操芳芳 , 余长林 , 樊启哲

人工晶体学报

利用光化学沉积法合成了一系列不同Pd含量(0.5%、1%、2%、4%)的Pd/BiOCl复合纳米片.利用X射线粉末衍射(XRD)、N2-物理吸附/脱附、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外可见漫反射吸收光谱(UV-vis DRS)等物理化学手段对合成的Pd/BiOCl进行了表征.以模型污染物-染料酸性橙Ⅱ为光催化降解对象,考察了该系列光催化剂在紫外光(λ=254 nm)和可见光下光催化降解酸性橙Ⅱ的活性.表征结果显示,尺寸为2 nm左右的Pd纳米粒子沉积在BiOCl纳米片上没有引起催化剂的比表面积的明显变化,但是Pd纳米粒子能使催化剂具有一定的可见光吸收能力.活性测试表明,在紫外光下,当沉积2%的Pd纳米粒子时,BiOCl催化降解染料的活性提高了2.1倍,而在可见光下光催化活性提高了6.3倍.

关键词: Pd , BiOCl , 光催化 , 酸性橙Ⅱ

超声波制备介孔结构的氮掺杂TiO2纳米晶及其可见光催化性能

周晚琴 , 余长林 , 樊启哲 , 魏龙福 , 陈建钗 ,

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(12)60578-6

采用超声波辐射法制备了具有介孔结构的高浓度氮掺杂TiO2纳米晶(N/TiO2).采用N2物理吸附、X射线粉末衍射、X射线光电子能谱、透射电镜、光致发光谱和紫外-可见漫反射光谱等手段对N/TiO2进行了表征.以波长为400~660nm的可见光为光源,以水体污染物邻苯二甲酸二甲酯为降解对象,考察了不同制备方法对N/TiO2光催化性能的影响.结果表明,超声波辐射使氮掺杂浓度提高了2.2倍,该法制备的N/TiO2同时具有较好的介孔结构,表现了更高的光催化降解邻苯二甲酸二甲酯的活性.其活性提高的主要原因是N/TiO2含有更高浓度的氮和对可见光具有更强的吸收能力.

关键词: 氮掺杂 , 乙二胺 , 二氧化钛纳米晶 , 超声波 , 邻苯二甲酸二甲酯

Pt/BiOCl纳米片的制备、表征及其光催化性能

余长林 , 陈建钗 , 操芳芳 , 李鑫 , 樊启哲 , 魏龙福

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2013.20904

采用光化学沉积法制备了一系列不同Pt含量的新型Pt/BiOCl纳米片光催化剂,运用N2物理吸附-脱附、X射线粉末衍射、扫描电镜、透射电镜、X射线光电子能谱、光致发光光谱、紫外-可见漫反射光谱等手段对Pt/BiOC1进行了表征,并以λ=254 nm的紫外灯和钨灯为光源,考察了Pt含量对Pt/BiOCl光催化降解酸性橙Ⅱ活性的影响.结果表明,沉积的Pt对BiOC1样品比表面积的影响不大,但可有效增强催化剂对可见光的吸收能力,显著抑制光生电子与空穴的复合.当Pt含量为1%~2%时,能大幅度提高紫外光下BiOC1催化降解染料的活性,并产生可见光活性.这是由于Pt/BiOCl具有一定的可见光吸收能力,产生了Pt纳米粒子的等离子体光催化作用.

关键词: 铂纳米粒子 , 铋氧氯 , 光催化 , 可见光 , 酸性橙Ⅱ

异质结构AgCl/Bi2WO6微米球制备、表征及其光催化性能

李家德 , 余长林 , 方稳 , 朱丽华 , 周晚琴 , 樊启哲

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(15)60849-X

首先利用水热法制备了由纳米片组装的粒径为1.5–2μm的Bi2WO6微球,然后在微球表面沉积了不同含量的AgCl (5 wt%,10wt%,20wt%,30wt%),制备了异质结构AgCl/Bi2WO6微球光催化剂.利用X射线粉末衍射、扫描电镜、透射电镜、红外光谱、紫外-可见漫反射吸收等手段对所制的光催化剂进行表征,并以紫外光和可见光分别为光源,罗丹明B为降解对象测试了其光催化活性,考察复合不同含量的AgCl对Bi2WO6光催化剂的性能影响.结果表明,沉积AgCl对Bi2WO6的晶体结构、表面性能和光吸收性能没有产生明显影响,但大幅度提高了Bi2WO6的紫外和可见光催化活性.当复合20wt%AgCl时, AgCl/Bi2WO6光催化活性最佳,紫外光下比纯Bi2WO6提高了2.2倍,可见光下提高了1倍.这主要是由于形成的AgCl/Bi2WO6异质结能有效抑制光生电子和空穴的复合,从而提了其光催化性能.

关键词: 纳米微球 , 氯化银 , 钡酸铋 , 异质结构 , 光催化 , 罗丹明B

Ni/MxOy/CeO2-ZrO2(M=Cu,Ba,Al)复合催化剂的制备及其甲烷部分氧化性能

余长林 , 胡久彪 , 杨凯 , 刘小燕 , 樊启哲

稀有金属 doi:10.13373/j.cnki.cjrm.2014.01.010

首先采用柠檬酸络法制备了系列MxOy/CeO2-ZrO2(M=Cu,Ba和Al)固溶体载体,然后浸渍活性组分Ni,制得系列Ni/MxOy/CeO2-ZrO2复合催化剂.考察了掺杂助剂元素(Cu,Ba和Al)对CeO2-ZrO2固溶体结构和负载Ni催化剂的甲烷部分氧化生成合成气催化性能的影响.采用氮气物理吸附,X射线粉末衍射(XRD),氢-程序升温还原(H2-TPR),扫描电子显微镜(SEM),氨-程序升温脱附(NH3-TPD)和热重(TG)等技术对反应前后催化剂的理化性质进行表征.甲烷部分催化氧化表明,催化剂的活性顺序为Ni/A12 O3/CeO2-ZrO2> Ni/BaO/CeO2-ZrO2> Ni/CeO2-ZrO2> Ni/CuO/CeO2-ZrO2.催化剂表征结果表明,掺杂助剂元素后复合载体的主要结构仍然为CeO2-ZrO2固溶体;掺杂的助剂Ba和Al能和CeO2-ZrO2固溶体产生较强的相互作用,生成MxOy/CeO2-ZrO2三元复合固溶体载体,并使复合载体的比表面积增大,其中掺杂Al的效果最为明显,能使CeO2-ZrO2固溶体载体颗粒细化,表面结构更丰富,从而有利于活性组分Ni的分散;虽然掺杂Al使载体的表面酸性略有增强,但是Ni/Al2 O3/CeO2-ZrO2复合催化剂仍表现了最高的活性和良好的稳定性.掺杂助剂Cu后,Cu与活性组分Ni之间的“氢溢流”效应增强了催化剂中Ni的还原性,生成的Cuo与Ni0之间产生的相互作用导致CuNi合金的生成,减少了Ni0活性中心的数目,导致该催化剂对甲烷部分氧化的活性下降.

关键词: CeZr固溶体 , 柠檬酸络合法 , 助剂元素 , 改性 , 甲烷部分氧化

Al3+掺杂ZnS纳米晶的合成、表征及其光催化性能

余长林 , 李鑫 , 周晚琴 , 樊启哲 , 魏龙福 , 陈建钗

人工晶体学报

在较温和的溶剂热条件下制备了一系列Al3+掺杂的ZnS纳米晶光催化剂.利用N2物理吸附、扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、紫外可见漫反射光谱(UV-vis DRS)、红外光谱(FT-IR)和光致发光(PL)谱等技术对合成的样品进行了表征.考察了不同含量的Al3掺杂对ZnS的结晶度、比表面积、表面羟基、光吸收性能及其对不同染料的光催化降解性能的影响.结果表明,在140℃下合成的球状ZnS纳米晶具有较好的结晶度;Al3+掺杂在增加催化剂的比表面积的同时丰富了催化剂的表面羟基;此外,掺杂的Al3+可以明显抑制光生电子(e-)和空穴(h+)的复合,提高光催化反应效率.当掺杂最佳含量的6mol% Al时,可使催化剂光催化降解染料酸性橙Ⅱ、亚甲基蓝和罗丹明B的降解率分别提高3.5、1.0和0.9倍.

关键词: ZnS纳米晶 , Al掺杂 , 溶剂热 , 光催化 , 降解率

肖特基型光催化剂研究进展

樊启哲 , 钟立钦 , 冯庐平 , 余长林 , 廖春发

材料导报 doi:10.11896/j.issn.1005-023X.2017.09.014

贵金属与半导体复合形成的催化剂具备肖特基结结构,该结构具有整流特性和较低的界面电压,可以调控光生电子的产生和流向,使电子和空穴更有效地分离,提升光催化性能.综述了近年来肖特基半导体光催化剂的研究进展,分析了晶面沉积、形貌结构、表面等离子体效应及共掺杂等因素对该类催化剂性能的影响,从降解污染物、制氢、二氧化碳还原等方面阐述了这类催化剂在环境控制领域的实际应用,并提出了势垒高度、产物控制及催化剂循环利用等潜在的研究方向.肖特基型光催化剂独特的性质将使其成为新的研究热点,得到更深入的研究和应用.

关键词: 肖特基 , 光催化 , 降解 , 废水

研磨-煅烧法制备WO3/ZnS异质结光催化剂及其光催化性能

樊启哲 , 余长林 , 李家德 , 李鑫 , 周晚琴

中国有色金属学报

采用研磨-煅烧法在ZnS中复合不同含量的WO3(0.5%~8%,质量分数),形成WO3/ZnS异质结光催化剂,利用N2物理吸附、X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、紫外可见漫反射光谱(UV-vis DRS)、红外光谱(FT-IR)、光电子能谱(xPs)和光致发光谱(PL)等对合成的样品进行了表征;考察不同WO3含量样品对ZnS的结晶度、比表面积、表面羟基、光吸收性能的影响,并以λ=254 nm的紫外光为光源,评价该催化剂光催化降解酸性橙Ⅱ的活性,考察WO3复合对WO3/ZnS样品光催化性能的影响.结果表明:WO3的复合可抑制ZnS晶粒在煅烧过程中的长大,同时提高催化剂的比表面积和催化剂表面的羟基数量,并能有效地抑制光生电子与空穴的复合.当复合1%WO3(质量分数),所制备的WO3/ZnS催化剂的活性最高,比纯ZnS的活性提高了1.8倍.其原因是复合样品具有较好的组织结构的性能,同时,形成的WO3/ZnS异质结有利于光生电子与空穴的分离,从而显著提高光催化剂的脱色活性和稳定性.

关键词: 研磨-煅烧 , ZnS , WO3耦合 , 异质结 , 光催化 , 染料

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