唐波
,
戴卫理
,
孙晓明
,
武光军
,
李兰冬
,
关乃佳
,
MichaelHunger
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(14)60277-1|
采用简单、易重现的两步后合成法成功制备了Ce-Beta分子筛。制备过程中, H-Beta分子筛首先经过脱铝处理得到Si-Beta分子筛,然后再以异丙醇铈为前驱体,通过干法浸渍的途径向Si-Beta分子筛引入Ce (IV)。利用XRD, FT-IR, UV-Vis和1H MAS NMR等对其结构进行了表征,结果表明, Ce(IV)物种以四配位的形式成功引入Beta分子筛的骨架, Ce原子进入分子筛骨架的机理通过DRIFT光谱得以证实。通过环氧化合物水合制备1,2-二醇反应对所制的Ce-Beta催化剂进行了催化性能评价。
关键词:
Ce-Beta分子筛
,
后合成
,
脱铝
,
开环水合
,
环氧
于爱敏
,
武光军
,
严晶晶
,
郑春明
,
章福祥
,
杨雅莉
,
关乃佳
催化学报
以硼酸和钛酸丁酯为原料,采用水热法一步合成了B掺杂的纳米TiO2. 采用X射线衍射、紫外-可见光谱、透射电镜以及X射线光电子能谱对所得样品进行了表征. 结果表明,该方法制备的B-TiO2具有明显的可见光吸收,并且少量B的掺杂不会对TiO2的晶型和粒径造成很大影响. 掺杂的B以 B - O - Ti 的形式存在,有利于可见光活性的提高. 苯酚的光催化降解反应实验表明,水热法合成的B-TiO2在可见光下具有较好的光催化活性,反应 5 h 后苯酚降解率可达100%.
关键词:
二氧化钛
,
硼
,
掺杂
,
水热法
,
可见光
,
苯酚
,
降解
于青
,
孔凡晓
,
李兰冬
,
武光军
,
关乃佳
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.91211
首次研究了Pd基催化剂上氢快速选择催化还原NO_x反应(快速H_2-SCR反应).结果表明,Pd/Al_2O_3和Pd/SiO_2催化剂表现出极高的活性,在200℃以上时NO_x转化率可达100%;但Pd/MgO催化剂在整个考察温度范围均没有活性,这表明载体对催化剂快速H_2-SCR活性有决定性作用.与常规H_2-SCR反应相比,快速H_2-SCR反应明显提高了NO_x的消除效率.原位漫反射红外光谱结果表明,快速H_2-SCR反应活性的提高来源于加速生成的氨物种以及后续反应速率的加快.
关键词:
快速选择催化还原
,
钯
,
氢
,
一氧化氮
,
二氧化氮
,
氨
关新新
,
李娜
,
武光军
,
章福祥
,
陈继新
,
关乃佳
催化学报
高温下经氨气处理得到的氮化HZSM-5能够保持原有分子筛良好的晶体结构和较高的比表面积.吡啶吸附红外光谱测试结果表明,氮化后的分子筛表面酸性有一定的改变.将此分子筛应用于乙苯烷基化反应中,发现对二乙苯的选择性有明显的提高,同时能够保持稳定的反应活性.
关键词:
ZSM-5分子筛
,
氮化
,
改性
,
乙苯
,
烷基化
,
对二乙苯
武光军
,
杨雅莉
,
王贵昌
,
章福祥
,
关乃佳
催化学报
利用量子化学中的密度泛函理论,基于ZSM-5分子筛的8T簇模型,在Gaussian 98程序中采用B3LYP方法和 6-311G(d,p) 基组计算了ZSM-5分子筛中氮的最佳取代位置.计算结果表明,分子筛骨架中氧原子被氮原子取代的最佳位置为O11 和O21 位.由于位于B酸位上的O11 原子是氮原子的最佳取代位置之一,所以氮化可以减弱分子筛表面的B酸强度.
关键词:
密度泛函理论
,
ZSM-5分子筛
,
氮化
,
取代
武鹏
,
刘运霞
,
章福祥
,
武光军
,
吕宝成
,
关乃佳
催化学报
考察了贫燃条件下Pt/SAPO-34催化剂低温(60～260 ℃)选择催化还原(H2-SCR)消除NO的催化性能,研究了载体、金属负载量和反应条件对催化性能的影响. 结果表明, 0.5%Pt/SAP O-34催化剂的活性高于相同金属负载量的Pt/SiO2和Pt/ZSM-5, 其在高空速(80 000 h-1)时的最高NO转化率可达78.8%, N2选择性为75.2%, 而在空速降低到 10 0 00 h-1 时,其NO转化率可达到100%. 通过原外漫反射红外光谱初步研究了H 2-SCR反应的机理,发现反应的中间物种主要是- NO-3.
关键词:
铂
,
SAPO-34分子筛
,
负载型催化剂
,
氢气
,
选择催化还原
,
一氧化氮
,
贫燃
,
低温
李菊霞
,
戴卫理
,
闫俊青
,
武光军
,
李兰冬
,
关乃佳#
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(14)60215-1
以聚乙烯醇(PEG)为结构导向剂,利用水热法合成了形貌可控的Ta2O5纳米柱.采用X射线衍射、扫描电镜、透射电镜、漫反射紫外-可见光谱和光致发光光谱对所制备样品进行了表征.考察了结晶时间和Ta2O5/Sr(OH)2摩尔比等合成参数对样品形貌的影响,并在此基础上对Ta2O5纳米粒可能的生长机理进行了推测.结果表明,在PEG和Sr(OH)2存在条件下可以合成形貌可控的Ta2O5纳米柱.研究了紫外光下Ta2O5纳米柱降解罗丹明B的光催化性能,发现Ta2O5的形貌对光催化性能有很大影响, Ta2O5纳米柱的光催化性能与其长度和直径比成线性关系.催化降解反应的表观速率常数最高可达0.156 min–1,且经多次循环使用后,样品仍然保持较高的催化性能.
关键词:
五氧化二钽
,
纳米结构
,
晶体生长
,
光催化性质
,
各向异性生长
蒋绍亮
,
宋英俊
,
章福祥
,
武光军
,
关乃佳
催化学报
采用二次合成法制备了含氮MCM-41分子筛,系统考察了氨气流速、氮化温度和氮化时间等因素对分子筛氮含量的影响,并通过X射线衍射、 N2吸附、透射电镜、 X射线光电子能谱和 29Si MAS NMR等方法探测了氮化后分子筛的物理化学特性. 结果表明,氨气流速和氮化温度是影响分子筛氮含量的主要因素. 氨气流速为400 ml/min时, 950 ℃下经12 h氮化后的MCM-41分子筛氮含量(质量分数)可达26.0%, 并较好地保持了原有分子筛的骨架结构. 由于氮化温度相对较低,对分子筛的结构破坏较小,而氮含量高、氮化后的MCM-41分子筛对Knoevenagal缩合反应具有很高的碱催化活性.
关键词:
MCM-41分子筛
,
氮化
,
碱催化
,
Knoevenagal缩合
武鹏
,
于青
,
严晶晶
,
武光军
,
李兰冬
,
关乃佳
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.00461
富氧条件下,氢气选择催化还原(H2-SCR)是消除氮氧化物的有效方法.本文介绍了H2-SCR反应特点及其研究现状,重点总结和评述了应用于H2-SCR反应的氧化物和分子筛负载的Pt或Pd催化剂,以及H2-SCR反应机理,并展望了今后H2-SCR研究的方向.
关键词:
氢气
,
选择催化还原
,
氮氧化物
,
反应机理
