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钼基催化剂氧化还原性质对丙烷选择氧化制丙烯醛反应的影响

张昕 , 伊晓东 , 毕盈 , 翁维正 , 万惠霖

催化学报

制备了Ag0.3MoP0.6Ox和Ce0.1Ag0.3MoP0.6Oy催化剂,并用XRD,TPR,LRS,XPS和EPR对催化剂进行了表征,考察了催化剂的氧化还原性质及其对丙烷选择氧化制丙烯醛反应的催化性能. 结果表明,由于Ce和Mo发生相互作用,调变了催化剂的可还原性和配位不饱和Mo的量,使Ce0.1Ag0.3MoP0.6Oy催化剂对反应中间产物丙烯和正丙醇转化为丙烯醛具有较高的能力,从而提高了催化剂的活性.

关键词: , , , , 复合氧化物 , 丙烷 , 选择氧化 , 丙烯 , 丙醇 , 丙烯醛 , 氧化-还原性

丙烷选择氧化反应中钼基催化剂动态结构的研究

张昕 , 伊晓东 , 毕盈 , 翁维正 , 万惠霖

催化学报

用原位共焦显微拉曼光谱技术考察了丙烷选择氧化反应中Ag-Mo-P-O催化剂的结构,讨论了催化剂动态结构的成因及其对催化剂性能的影响. 实验结果表明,在773 K和n(C3H8)∶n(O2)∶n(N2)=3∶1∶4的反应条件下,Ag-Mo-P-O催化剂中的Mo-O物种可转化为AgMoO2PO4中的Mo-O物种(多钼酸根),此时催化剂对丙烷选择氧化具有较高的催化活性. 催化剂中Mo-O物种的转化是由MoO3中Mo-O物种和AgMoO2PO4中Mo-O物种的结构特性决定的. AgMoO2PO4中的Mo-O物种具有较强的参与Mars van Krevelen氧化-还原循环的能力,可能是丙烷选择氧化反应的活性物种.

关键词: 丙烷 , 氧化脱氢 , 钼基催化剂 , 动态结构

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