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活性炭负载钴基催化剂上合成气制混合醇

焦桂萍 , 丁云杰 , 朱何俊 , 李显明 , 李经伟 , 董文达 , 裴彦鹏

催化学报

上C1~C18醇的选择性分别为20.6%和9.6%.在其它条件不变,GHSV=1500 h.反应条件下,15%Co-0.01%K-2%Zr/AC1催化剂上CO转化率和醇选择性分别为28.0%和34.3%,液相产物中醇占60.9%,其中C6~C18高碳醇占液相产物的20.6%.

关键词: 活性炭 , , 碳化钴 , 高碳混合醇 , 含氧基团 , 费托合成

还原温度对Co-La-Zr/AC催化剂合成气制高碳混合醇性能的影响

焦桂萍 , 丁云杰 , 朱何俊 , 李显明 , 董文达 , 李经伟 , 吕元

催化学报

采用共浸渍法制备了Co-La-Zr/AC催化剂并考察了不同温度还原的催化剂的CO加氢催化性能. 结果表明,在3.0 MPa, 495 K, H2/CO(V/V)=2和GHSV=500 h-1 条件下,经703 K还原的催化剂, CO的转化率和醇的选择性分别为59.1%和42.0%, 其中C6~C18 的高碳醇在总醇中占到50.4%. XRD结果显示,反应后催化剂的主要物相为金属态的钴和碳化钴(Co2C). 还原温度可影响催化剂中钴的晶粒分散度和碳化钴的生成. 碳化钴的形成可能在合成气生成醇类的反应中起重要作用.

关键词: 钴催化剂 , FT合成 , 还原温度 , 高碳醇 , 碳化钴

改善Rh基催化剂上CO加氢生成C2含氧化物性能的本质及途径

陈维苗 , 丁云杰 , 江大好 , 焦桂萍 , 朱何俊 , 潘振栋 , 罗洪原

催化学报

从CO加氢反应的热力学出发,分析了C2含氧化合物生成反应的途径和机理,阐述了改善Rh基催化剂上生成C2含氧化合物性能的本质以及实现的途径. 结果显示,相对于CO加氢生成烃类的反应,乙醇、乙醛和乙酸等C2含氧化合物的生成在热力学上是极为不利的; 最重要、最有效的提高C2含氧化合物生成活性的手段是开发具有高选择性的催化剂. 通过对浸渍方法和还原条件的选择,适当地抑制了Rh-Mn-Li-Fe/SiO2催化剂加氢活性,最终改善了催化剂的加氢性能,使得甲烷选择性降至6.3%, 而生成C2含氧化合物的选择性达到91.6%, 且保持有较高的时空收率.

关键词: 一氧化碳 , 加氢 , 铑基催化剂 , 碳二含氧化合物 , 热力学 , 反应机理

以空气为氧化剂Pd(OAc)2/HPMo/AcOH催化苯液相氧化偶联合成联苯

李显明 , 丁云杰 , 焦桂萍 , 潘振栋 , 江大好 , 林励吾

催化学报

研究了以Pd(OAc)2为催化剂,H3PMo12O40为助催化剂,空气为氧化剂,在乙酸溶液中于373 K条件下,在500 ml高压釜中由苯液相氧化偶联合成联苯. 结果表明,反应产物中联苯的选择性高达92%以上,并且只有少量的三联苯副产物生成. 分别考察了H3PMo12O40的加入量和O2分压对以空气或纯O2为氧化剂时Pd/HPMo/AcOH催化苯液相氧化偶联合成联苯反应催化性能的影响. 根据反应液颜色的变化以及文献结果推测,在反应过程中通过钯和钼物种的氧化和还原作用使苯氧化生成联苯.

关键词: , 氧化偶联 , 联苯 , 乙酸钯 , 杂多酸 , 乙酸 , 空气 , 氧化剂

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