王希涛
,
毕超
,
钟顺和
,
肖秀芬
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.90634
分别采用溶胶-凝胶法和等体积浸渍法制备了MoPO-AIPO_4催化剂,考察了钼物种存在状态对催化剂品格氧活性以及异丁烯选择氧化反应性能的影响.N_2吸附-脱附、X射线衍射、高分辨透射电镜、X射线光电子能谱、傅里叶变换红外光谱、程序升温还原和微反实验结果表明,与浸渍法制备的催化剂相比,溶胶-凝胶法制备的MoPO-AlPO_4催化剂为介孔纳米材料,其比表面积和孔数量均有较大程度的提高.在浸渍法制备的催化剂中,钼物种以四面体MoO_4~(2-)和八表面体MoO_6~(6-)形式存在;而在溶胶-凝胶法制备的催化剂中钼物种主要以四面体MoO_4~(2-)的形式存在,并有部分钼物种嵌入到了AlPO_4骨架中.钼物种的种类对异丁烯选择氧化反应的活性和选择性有较大影响.溶胶-凝胶法制备的催化剂由于嵌入AlPO_4骨架中钼物种的存在,异丁烯选择氧化反应性能得到较大提高.
关键词:
溶胶-凝胶法
,
浸渍法
,
介孔磷酸铝
,
异丁烯
,
选择氧化
王希涛
,
王芬
,
蒋实
,
钟顺和
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2011.01009
采用溶胶-凝胶法制备了MoVO/AIPO4和MoVBiO/AIPO4催化剂,运用X射线衍射、激光拉曼光谱、X光电子能谱、程序升温还原对催化剂进行了表征,考察了Bi的添加对催化剂结构及其催化异丁烯选择氧化制甲基丙烯醛(MAL)反应性能的影响.结果表明,适量Bi的引入可显著提高MoVO-AIPO4上异丁烯选择氧化反应性能,MAL选择性由29.1%提高至75.2%.这与Bi的加入降低了催化剂表面强酸位数量,促进了Mo氧化物和V氧化物的分散和提高了催化剂表面V5+/V4+比例有关.
关键词:
溶胶-凝胶法
,
异丁烯
,
选择氧化
,
甲基丙烯醛
,
钼
,
钒
,
铋
,
磷酸铝
桑换新
,
田野
,
王希涛
,
陶磊
无机材料学报
doi:10.3724/SP.J.1077.2012.12142
采用溶胶–凝胶法制备了TiO2和Bi掺杂的TiO2纳米颗粒, 用N2吸附-脱附、SEM、XRD、FT-Raman、UV-Vis DRS对光催化材料的孔结构、表面构造、能带结构、吸光特性进行了表征, 并考查了其光催化甘油水溶液制氢反应的活性. 结果表明: Bi掺杂后的TiO2为介孔结构的锐钛矿晶型纳米颗粒, 其分散度明显增加, 晶粒变小, 比表面积增大; Bi掺杂使得TiO2禁带内形成杂质能级, 降低了禁带能量, 增加了光生电子和空穴的分离效率, 有利于将TiO2的吸光带边界扩展至可见光区; Bi掺杂的TiO2样品表现出了远高于纯TiO2的光催化甘油水溶液制氢性能, 2mol%Bi掺杂的样品在紫外光和模拟太阳光辐射下表现出了最高产氢活性, 其速率分别为3534.8 μmol/(h·gcat)和 455.7 μmol/(h·gcat).
关键词:
Bi掺杂TiO2纳米颗粒; 光催化; 甘油水溶液; 制氢
桑换新
,
田野
,
王希涛
,
陶磊
无机材料学报
doi:10.3724/SP.J.1077.2012.12142
采用溶胶-凝胶法制备了TiO2和Bi掺杂的TiO2纳米颗粒,用N2吸附-脱附、SEM、XRD、FT-Raman、UV-Vis DRS对光催化材料的孔结构、表面构造、能带结构、吸光特性进行了表征,并考查了其光催化甘油水溶液制氢反应的活性.结果表明:Bi掺杂后的TiO2为介孔结构的锐钛矿晶型纳米颗粒,其分散度明显增加,晶粒变小,比表面积增大；Bi掺杂使得TiO2禁带内形成杂质能级,降低了禁带能量,增加了光生电子和空穴的分离效率,有利于将TiO2的吸光带边界扩展至可见光区；Bi掺杂的TiO2样品表现出了远高于纯TiO2的光催化甘油水溶液制氢性能,2mol％Bi掺杂的样品在紫外光和模拟太阳光辐射下表现出了最高产氢活性,其速率分别为3534.8 μmol/(h.gcat)和455.7 μmol/(h.gcat).
关键词:
Bi掺杂TiO2纳米颗粒
,
光催化
,
甘油水溶液
,
制氢
王希涛
,
钟顺和
应用化学
doi:10.3969/j.issn.1000-0518.2001.11.009
用共沉淀法和溶胶-凝胶法制备了Fe-P-O催化剂,用DTA-TG、TEM、XRD、IR和TPR等方法对微粒组成、结构进行了表征.以分子探针IR方法考察了乙烷在Fe-P-O催化剂表面上的吸附性能.结果表明,溶胶-凝胶法制备的Fe-P-O催化剂为超细非晶态结构,粒子分布为10～20 nm,其比表面、晶格氧的活泼性均大于共沉淀法制备的晶态Fe-P-O催化剂.乙烷能以分子态吸附于催化剂表面P=O键上,随吸附温度升高,乙烷吸附强度逐渐增大;乙烷在非晶态Fe-P-O催化剂上的吸附量和吸附强度均大于晶态Fe-P-O催化剂.
关键词:
Fe-P-O催化剂
,
共沉淀法
,
溶胶-凝胶法
,
乙烷化学吸附
钟顺和
,
王希涛
,
耿云峰
催化学报
采用溶胶-凝胶法制备了MoO3/SiO2和Mo-P-O/SiO2催化剂, 用X射线衍射、红外光谱、程序升温还原、程序升温脱附和活性评价等手段研究了催化剂的表面结构、晶格氧活泼性、化学吸附性能以及异丁烷选择氧化反应性能. 结果表明,活性组分在催化剂表面分散较好; 异丁烷吸附在催化剂表面Lewis碱位的MoO端氧上形成分子吸附态; MoO3/SiO2和Mo-P-O/SiO2两种催化剂对异丁烷选择氧化都有较好的选择性, 将PO3-4引入到MoO3/SiO2催化剂中可提高含氧化合物的选择性.
关键词:
氧化钼
,
磷酸
,
二氧化硅
,
负载型催化剂
,
溶胶-凝胶法
,
异丁烷
,
选择氧化
田野
,
桑换新
,
王希涛
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2012.20353
以钛酸丁酯为前驱体,以NaH2PO4为掺杂离子给体,采用溶胶-凝胶法制备了系列P掺杂的TiO2光催化剂,运用N2吸附-脱附、透射电子显微镜、X射线衍射、傅里叶变换红外吸收光谱、激光拉曼光谱、紫外-可见光漫反射等技术对催化剂进行了表征.结果表明,适量掺杂的P可以进入TiO2骨架中,而掺杂量过高时,P将溶解于TiO2晶格间隙中；P掺杂后的TiO2均为具有介孔结构的锐钛矿晶型纳米颗粒,其晶粒变小,分散度明显提高.适量P掺杂增大样品的比表面积,并使得TiO2禁带内引入杂质能级,降低了禁带能量,增加了光生电子和空穴的分离性能,提高了TiO2的吸光性能.光催化甘油水溶液制氢反应结果表明,P掺杂的TiO2表现出远高于纯TiO2的光催化活性；5％P掺杂样品在紫外光和模拟太阳光辐射下,其最高产氢速率可分别达1838和209 μmol/(g·h).这与掺P后晶粒变小、比表面积增大、禁带能量降低以及光生电子和空穴的分离性能增加有关.
关键词:
磷
,
掺杂
,
二氧化钛
,
纳米颗粒
,
光催化
,
甘油水溶液
,
制氢
王希涛
,
钟顺和
,
肖秀芬
催化学报
用溶胶-凝胶法制备了超细Fe-Al-P-O催化剂,并用DTA-TG,BET,TEM,XRD,TPR和IR等技术研究了催化剂的微观组成和结构及其晶格氧活性,探讨了催化剂的制备工艺,考察了溶胶-凝胶的形成机理、凝胶干燥及焙烧条件对催化剂微观组成和结构的影响规律. 结果表明,Fe-Al-P-O催化剂呈非晶态,是具有均匀分布的超细粒子(10 nm),其比表面积大(238 m2/g),晶格氧活性高. FePO4和AlPO4间隔分布在催化剂表面,形成Lewis碱位(P＝O,P-O-Fe)和Lewis酸位(Fe3+,Al3+).
关键词:
溶胶-凝胶法
,
超细粒子
,
非晶态
,
铁
,
铝
,
磷
,
复合氧化物
,
乙烷
,
部分氧化
王希涛
,
钟顺和
,
肖秀芬
催化学报
采用化学反应改性和等体积浸渍法制备了负载型Pd/MoO3-TiO2/SiO2催化剂,并用IR,FT-Raman,TPD-MS,UV-Vis DRS和活性评价等方法研究了催化剂的表面结构、光吸收性能、化学吸附性能及光催化CO2与C2H6合成烃类氧化物的反应性能. 结果表明,SiO2负载的MoO3和TiO2之间存在着强相互作用,并能部分形成Mo - O - Ti键联,使得两种氧化物微粒均匀分布于载体表面; 表面MoO3和TiO2的复合作用使TiO2/SiO2的吸光带边红移,扩展了其吸光域,Pd的引入明显提高了固体材料的可见光吸收率; CO2和C2H6能较好地吸附在催化剂表面,在紫外光的激发下,CO2吸附态能解离生成CO,而C2H6单位吸附态能部分转化为C和H同时吸附在两个晶格氧上的双位吸附态; 光促CO2和C2H6反应主要生成丙醛、乙醇和乙醛; 在合适的条件下,烃类氧化物的选择性可超过90%.
关键词:
钯
,
氧化钼
,
氧化钛
,
氧化硅
,
负载型催化剂
,
光催化
,
二氧化碳
,
乙烷
,
烃类氧化物
王希涛
,
钟顺和
,
肖秀芬
催化学报
用化学吸附-IR,化学吸附-TPD和微反技术研究了超细Fe-Al-P-O催化剂的化学吸附性能及对乙烷部分氧化反应的催化性能. 结果表明,乙烷能够以-CH3中的H原子吸附于催化剂表面P = O键的端氧上形成分子吸附态,并且随着吸附温度的升高,对乙烷的吸附强度逐渐增大; 乙烯则主要是以C = C双键吸附在催化剂的Lewis酸位Fe3+上. 乙烷部分氧化反应的主要产物为乙烯和Cox,但在反应物中引入氢的条件下,乙烷部分氧化反应的性能大为改善,并可生成乙醇和乙醛等含氧化合物.
关键词:
铁
,
铝
,
磷
,
复合氧化物
,
化学吸附
,
乙烷
,
部分氧化
