索掌怀
,
寇元
,
王弘立
催化学报
考察了5%Fe/TiO2催化剂在CO2加氢制低碳烃中的催化活性. 最佳结果显示,CO2转化率为19.1%,C2+烃选择性为50.1%. 用X射线粉末衍射、激光拉曼光谱、穆斯堡尔谱及F e K-吸收边扩展X射线吸收精细结构等研究了该催化剂在还原条件下的体相及表面结构. 结果表明,在Fe/TiO2中,主要存在超顺磁的Fe0,α-Fe,配位不饱和的Fe2+物种及体相FeTiO3. 还原温度对Fe/TiO2催化剂的体相和表面结构及催化性能有显著的影响. 高温还原会破坏催化剂的表面结构,导致催化活性显著下降. 将催化活性与体相及表面结构相关联,提出Fe0与配位不饱和的Fe2+物种之间的协同作用是催化剂显示较高活性的重要原因.
关键词:
氧化钛
,
氧化铁
,
二氧化碳
,
加氢
,
激光拉曼光谱
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穆斯堡尔谱
,
扩展X射线吸收精细结构
,
体相结构
,
表面结构
索掌怀
,
寇元
,
王弘立
催化学报
考察了经不同温度还原的Fe/ZrO2催化剂在CO2加氢制低碳烃反应中的催化活性,最佳结果为CO2转化率27.0%,对C2+烃的选择性56.7%.采用XRD,57Fe Missbauer谱,Fe K-吸收边的X射线吸收近边结构(XANES)及扩展X射线吸收精细结构(EXAFS)等表征方法研究了催化剂的表面结构.结果表明,在ZrO2表面上主要存在α-Fe及配位不饱和的Fe3+两种物种.催化剂表面明显呈氧缺位、零价铁相对富集的状态.还原温度对表面结构有显著的影响,最佳还原温度与表面Fe-O键的键长有关.结合这种催化剂在CO2加氢制低碳烃反应中的催化活性,认为α-Fe与配位不饱和的Fe3+物种的协同作用是其具有较高催化活性的重要原因.
关键词:
氧化锆
,
氧化铁
,
穆斯堡尔谱
,
X射线吸收精细结构
,
表面结构
,
二氧化碳
,
加氢
