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合成气预混层流火焰速度的热流量法测量

梁晓晔 , 翁武斌 , 王智化 , 朱燕群 , 周志军 , 周俊虎 , 岑可法

工程热物理学报

本文基于热流量法搭建了层流火焰速度测量平台,通过测量甲烷的绝热层流火焰速度对平台的可靠性进行了验证.然后运用热流量法对15%H2-15%CO-70%N2和12%H2-19%CO-1 3.2%CO2-5.8%CH4-50%N2两种组分合成气的绝热层流火焰速度进行了精确测量,并通过Chemkin 4.1软件采用GRI-Mech 3.0,USC Mech Ⅱ和Davis H2/CO三种机理对试验工况进行了计算.实验数据与计算结果基本一致,尤其与GRI-Mech 3.0机理的计算结果较好地吻合.本文还对实验误差进行了误差分析,对两种合成气的平均测量误差分别达到1.107 cm/s和0.88 cm/s.

关键词: 热流量法 , 合成气 , 绝热层流火焰速度 , 误差分析 , 当量比

甲烷湍流射流火焰锋面结构的激光PLIF测量

翁武斌 , 王智化 , 何勇 , 周雅君 , 周志军 , 周俊虎 , 岑可法

工程热物理学报

利用OH-PLIF技术,研究了甲烷空气预混射流火焰,在不同出口雷诺数下,不同氮气稀释比例下火焰OH自由基的二维分布以及火焰的前锋面结构特性,以此实现对柔和燃烧的基础特性研究.实验结果显示,在获得大量氮气稀释后,预混火焰的OH浓度峰值减少了30%以上,并且整个燃烧反应明显延迟,但火焰面面密度没有发生明显变化.同时发现,改变出口雷诺数对火焰OH浓度影响较小,但是增加出口雷诺数可以扩大燃烧反应区.

关键词: OH-PLIF , 湍流火焰 , 火焰锋面结构 , 稀释燃烧

球形氧化铝负载锰基双金属氧化物催化剂催化臭氧深度氧化NO

林法伟 , 王智化 , 邵嘉铭 , 袁定琨 , 何勇 , 朱燕群 , 岑可法

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(17)62860-2

在工业锅炉烟气处理领域,由于锅炉容量低,烟气温度往往无法满足传统选择性催化还原(SCR)所需温度窗口.工业锅炉烟气成分的复杂性也给氮氧化物治理带来了严峻考验.臭氧深度氧化NO结合湿法洗涤同时脱硫脱硝技术具有独特的应用优势.传统臭氧氧化技术中,NO被臭氧氧化为NO2,进而在脱硫塔中实现一体化脱硫脱硝.但由于NO2溶解度相对较低,需要在脱硫浆液中加入添加剂提高脱硝效率,造成运行成本增加.NO经臭氧深度氧化后,NO2进一步转化为溶解度高的N2O5,传统脱硫石膏浆液即可实现高效吸收N2O5,从而有效提高氮氧化物吸收效率.但由于N2O5生成反应速率低,深度氧化存在臭氧投入量大、反应时间长及臭氧残留多的缺点.臭氧耦合催化剂深度氧化NO可有效解决以上问题.首先,本文采用溶胶-凝胶法合成一系列单金属氧化物(Mn,Co,Ce,Fe,Cu,Cr)作为臭氧深度氧化NO的催化剂.结果发现锰氧化物表现出最高的催化活性,在70oC下,O3/NO摩尔比为2.0时经过0.12 s的反应时间催化剂即可实现80%以上的转化效率.但根据N2O5生成的总包反应(2NO+3O3=N2O5+3O2)可以看出,O3/NO摩尔比为1.5时即可实现N2O5的完全转化.由于催化臭氧氧化反应温度较低,中间产物在催化剂表面聚集,占据大量活性位,进而导致无法实现1.5摩尔比的高效转化.通过采用球形氧化铝作为载体,避免粉末状催化剂紧凑型布置,增加换热面积,可有效降低催化剂表面中间产物聚集;同时延长了气体与催化剂的接触时间,提高反应效率.在球形氧化铝载体上负载锰基双金属氧化物(Ce-Mn,Fe-M,Cr-Mn,Cu-Mn和Co-Mn),在初始NO浓度为410 mg/m3,反应温度100oC,O3/NO摩尔比1.5,催化反应时间0.12 s的工况下,催化剂最终实现95%(Fe-Mn)和88%(Ce-Mn)的转化效率,剩余NO和NO2的浓度分别低于20 mg/m3(Fe-Mn)和50 mg/m3(Ce-Mn),臭氧残留浓度低于25 mg/m3.同负载单一锰氧化物(83%转化率)相比,双金属氧化物进一步提高了N2O5生成效率.因此,臭氧耦合催化剂深度氧化NO结合湿法吸收在工业锅炉超低排放(NOx<50 mg/m3)领域具有广泛应用前景.通过XRD、氮气吸附、H2-TPR和XPS等手段研究了催化剂的晶体结构、孔结构参数、氧化还原性能和表面原子价态.催化臭氧深度氧化NO主要与催化剂对臭氧的分解性能和对NO的氧化性能有关.较大的比表面积和孔容有利于催化剂的吸附.氧空位有利于臭氧的吸附和分解.Mn4+和Mn3+的均衡分布既有利于NO的吸附氧化又有利于臭氧的吸附分解,最终提高了N2O5生成效率.

关键词: 一氧化氮 , 深度氧化 , 催化剂 , 臭氧 , 过渡金属氧化物

臭氧氧化多种污染物协同脱及副产物提纯的试验研究

张相 , 朱燕群 , 王智化 , 张莉莉 , 周俊虎 , 岑可法

工程热物理学报

为控制燃煤烟气污染物的排放,本文提出了臭氧氧化吸收以及副产物提纯系统。试验研究了不同pH和不同烟气组分SO_2,O_2条件下,三种不同吸收剂对NO_2脱除的影响。结果表明在pH=5~8的范围内,采用CaSO_3浆液中添加(NH_4)_2SO_4吸收NO_2,脱除率始终保持在89%以上。同时发现不同烟气组分SO_2,O_2对NO_2和SO_2的协同脱除影响较小。本文还对NO_2的吸收产物进行了复盐复分解处理。随着循环时间的增加,副产物产率得到了提高,获得了较高纯度的Ca(NO_2)_2·H_2O颗粒。

关键词: 臭氧 , NOx , SO_2 , 亚硫酸钙 , 亚硝酸钙

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