郑好转
,
王梅柳
,
华卫琦
,
翁维正
,
伊晓东
,
黄传敬
,
万惠霖
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2011.00643
采用气相色谱、质谱和原位时间分辨红外光谱等技术对空气和Ar气氛中焙烧的Ru/Al2O3催化剂样品上甲烷部分氧化(POM)制合成气反应进行了跟踪,并采用化学吸附、X射线衍射、拉曼光谱和H2-程序升温还原等技术对催化剂进行了表征.结果表明,在Ru/Al2O3-Air上POM反应出现振荡现象,而在Ru/Al2O3-Ar上则可较平稳地进行.经600 ℃还原后,Ru/Al2O3-Air上Ru的分散度仅为1%,而Ru/Al2O3-Ar上接近9%.这是导致两种样品上POM反应性能差异的主要因素.新鲜催化剂上存在两类Ru物种,分别是与载体相互作用较弱、较易还原的RuO2物种以及与载体相互作用较强、较难还原的Ru-O-Al物种.前者在POM反应过程中被还原为金属Ru0,后者则可随温度的升降发生周期性的还原和氧化,进而改变催化剂对CH4燃烧、重整或部分氧化等反应的相对活性,导致Ru/Al2O3-Air上POM反应尾气中各组分的浓度随时间而发生振荡.
关键词:
钌
,
氧化铝
,
焙烧气氛
,
甲烷
,
部分氧化
,
合成气
,
振荡
