武卫明
,
刘中波
,
赵哲
,
张小敏
,
区定容
,
涂宝峰
,
崔大安
,
程谟杰
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(14)60137-6
采用溅射或溅射与退火相结合的方法制备了一系列氧化钆掺杂的氧化铈(GDC)隔层,并考察了其对固体氧化燃料电池性能的影响。结果表明,200°C下溅射获得了立方结构氧化钆掺杂的氧化铈均匀薄膜,在900-1100°C范围内的退火处理使得GDC薄膜致密,从而有效阻止了氧化钇掺杂的氧化锆电解质与阴极材料之间的反应,大幅度提高了电池的电化学性能。
关键词:
固体氧化物燃料电池
,
稀土金属氧化物
,
氧化钆掺杂的氧化铈
,
隔层
,
溅射
,
退火
齐世学
,
邹旭华
,
徐秀峰
,
安立敦
,
李树本
,
程谟杰
,
包信和
催化学报
考察了沉积-沉淀法制备的Au/Al2O3催化剂在O2存在下催化C3H6还原NO的反应,并用程序升温脱附-质谱(TPD-MS)手段研究了吸附于催化剂上的NO或NO-O2的脱附性能. 结果表明: 在O2存在的条件下,对于C3H6还原NO的反应,1%Au/Al2O3的催化活性最高,可于375 ℃左右使NO生成N2,转化率达60%. 这与催化剂对所吸附NO的脱附性能密切相关,N2O可能是C3H6还原NO反应过程中产生的比较稳定的中间体.
关键词:
金
,
氧化铝
,
负载型催化剂
,
一氧化氮
,
丙烯
,
吸附
,
程序升温脱附
,
质谱
,
选择性还原
许名灿
,
程谟杰
,
谭大力
,
刘秀梅
,
包信和
,
宗保宁
,
闵恩泽
催化学报
通过不同的合成方法,在高岭土微球上生长了沸石分子筛P与沸石分子筛KSO1的混合物、单一 沸石分子筛KSO1和小晶粒沸石分子筛Y,并用多种物理手段如X射线衍射、电子显微镜和固体 核磁共振波谱等对合成样品进行了表征.
关键词:
高岭土微球
,
沸石分子筛
,
生长
刘伟星
,
赵哲
,
涂宝峰
,
崔大安
,
区定容
,
程谟杰
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(14)60235-7
纳米TiO2修饰的La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.8O3-δ(LSCF)阴极被直接应用于YSZ电解质电池上. TiO2可阻止LSCF和YSZ间的化学反应,抑制SrZrO3的形成. LSCF-0.25 wt% TiO2阴极电池在0.7 V和600°C下的电流密度是LSCF阴极电池的1.6倍.电化学阻抗谱结果表明, TiO2修饰显著加快了氧离子注入电解质的过程,这可能与TiO2抑制了阴极/电解质界面处高电阻SrZrO3层的形成有关.本文为在ZrO2基电解质上使用高性能的(La,Sr)(Co,Fe)O3阴极材料提供了一种简单有效的方法.
关键词:
中温固体氧化物燃料电池
,
阴极
,
二氧化钛
,
界面反应
,
氧化锆基电解质
洪博
,
张云
,
涂宝峰
,
程谟杰
催化学报
采用X射线衍射、扫描电镜及电化学方法考察了固体氧化物燃料电池钐锶钴(Sm0.5Sr0.5CoO3-δ,SSC)阴极烧结温度和时间对镧锶镓镁(La0.9Sr0.1Ga0.8Mg0.2O3-δLSGM)电解质的导电行为和电解质/阴极界面电化学性质的影响.结果表明,当SSC阴极的烧结温度由1173 K升高到1323 K时,LSGM/SSC界面形成了LaSrGaO4和LaSrGa3O7杂相:当烧结温度升高到1373 K时,还形成了高电子电导率的La-Sr-Co-O复合化合物.Co元素的扩散导致LSGM电解质电子电导率升高,氧离子迁移数和电池开路电压降低.延长SSC阴极烧结时间,LSGM电解质的欧姆电阻增大,电解质氧离子迁移数和电池的开路电压降低,这足由于延长SSC烧结时间加剧了LSGM/SSC界面上高阻抗相LaSrGaO4和LaSrGa3O7的生成.阴极中人量Co元素的扩散改变了LSGM电解质内部组成与结构.
关键词:
固体氧化物燃料电池
,
镧锶镓镁
,
钐锶钴
,
电化学阻抗谱
曲振平
,
程谟杰
,
石川
,
包信和
催化学报
考察了银负载量及反应气预处理对银催化剂上CO选择氧化反应的影响. 结果表明,O2转化率、CO的转化率及选择性都随着银负载量的增加而升高,CO氧化的选择性随着温度的降低而升高,低温下的选择性可达70%～80%. CO-TPR谱显示,产物CO2脱附量及脱附温度的次序与CO选择氧化活性有一致的对应关系. 当反应气处理温度为300 ℃时,催化剂上CO氧化活性最高; 随着反应气处理温度的继续升高,CO氧化活性及选择性反而降低. 金属银的粒子尺寸随着银负载量的增加而增大; 高温下反应气处理后,金属银粒子的尺寸明显减小. 催化剂上CO氧化活性及选择性与银粒子的大小及催化剂的表面结构有关.
关键词:
银
,
氧化硅
,
负载型催化剂
,
氢气
,
一氧化碳
,
选择氧化
岳响玲
,
柳林
,
张敏
,
杨敏
,
董永来
,
程谟杰
催化学报
采用改进的柠檬酸法合成了Sc掺杂的锰酸锶镧(LSM)材料(LSMS), 即La0.8Sr0.2Mn1-xScxO3±δ (简写为LSMSx, x=0, 0.02, 0.05和0.1)复合氧化物. 采用X射线衍射(XRD)、程序升温还原(H2-TPR)及电化学方法分别对合成材料的结构、还原行为及以LSMSx-YSZ(即LSMSx与8%Y2O3掺杂的ZrO2复合物)为阴极的中温固体氧化物燃料电池的性能进行了表征. XRD结果表明,在焙烧温度900 ℃、 Sc掺杂量较低(x<0.1)时LSMS材料能形成纯钙钛矿结构,随着掺杂量和焙烧温度提高, LSMS发生了不同程度的Sc2O3偏析现象. H2-TPR结果表明,焙烧温度对材料还原峰的形状和温度影响较大. 由于Sc的掺杂以及Sc2O3的析出在样品结构中引入了结构缺陷,提高了LSMS中Mn4+和氧空位的浓度,加快了体相氧的迁移,改善了材料的还原性. 但是随着Sc含量和焙烧温度提高, Sc掺杂对样品的还原活性改善不明显,这是由于Sc2O3偏析量增加引起的. 电化学方法表征结果表明, LSMSx-YSZ复合阴极电池性能受Sc掺杂量、操作温度及阴极焙烧温度的影响. 在本研究的掺杂范围内, Sc的掺杂显著提高了LSM基阴极低温操作的性能. 这主要是由于Sc掺杂LSMS-YSZ复合阴极中氧空位的数目增加,导致阴极对氧还原反应的电化学活性提高,改善了LSM基阴极由于氧空位不足引起低温下极化损失严重的问题.
关键词:
中温固体氧化物燃料电池
,
钪
,
锰酸锶镧
,
复合阴极材料
,
氧化钪
,
氧空位
段枣树
,
闫爱宇
,
董永来
,
丛铀
,
程谟杰
,
杨维慎
催化学报
通过在阴极与氧化钇稳定的氧化锆电解质间添加Gd0.1Ce0.9O1.95 (GDC)隔层,成功地将Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3-δ (BSCF)阴极应用在中温固体氧化物燃料电池上. 由BSCF膜的高透氧率可知,BSCF在中温范围内具有很高的氧离子电导率. 在添加GDC隔层后,电池以空气为氧化剂时显示了很高的性能,极化电阻急剧下降,表明GDC隔层的添加是必要和有效的.
关键词:
钙钛矿
,
中温固体氧化物燃料电池
,
阴极
,
隔层
刘斌
,
张云
,
涂宝峰
,
柳林
,
董永来
,
程谟杰
催化学报
以氢气程序升温还原(H2-TPR)为手段,研究了中温固体氧化物燃料电池烧结NiO/YSZ阳极的还原过程,并通过对电池开路电位和阻抗的原位监测考察了电池中阳极的还原过程.H2-TPR结果表明,阳极烧结温度升高,阳极中的NiO变得难以还原,但当温度提高到1 500℃时,NiO还原峰的峰温降低.阳极NiO含量越高,NiO越容易被还原.这是由于烧结过程中NiO颗粒长大和NiO/YSZ界面分离共同作用的结果.电池原位还原过程中开路电位的变化表明,具有高NiO含量的阳极还原较慢.这主要是由于高NiO含量的阳极具有较大的收缩率和大的NiO粒子,导致还原初期产生的大量H2O不能被及时排出,从而抑制了还原过程.电池还原过程中交流阻抗谱的变化表明,50%NiO/YSZ阳极具有最稳定的还原过程.30%和70%NiO/YSZ电池都有一个极化电阻逐渐增大的过程,前者的极化电阻在还原600 min后逐渐稳定,而后者并不能稳定.
关键词:
镍
,
钇
,
氧化锆
,
还原
,
交流阻抗谱
,
程序升温还原
,
固体氧化物燃料电池
张建鲁
,
王新平
,
蔡天锡
,
程谟杰
,
包信和
催化学报
在固定床流动反应器上研究了Pd-酸/载体体系催化乙烯直接氧化合成乙酸的反应,并对载体相同但担载酸强度不同的催化剂的催化活性进行了比较. 结果表明,担载酸的强度明显影响催化剂的活性,酸强度越大其催化活性越高. 用NH3-TPD和异丙醇脱水探针反应表征了二氧化硅、活性碳和酸性白土三种载体担载的Pd-H4SiW12催化剂的酸性,并测试了三种催化剂的催化活性. 结果表明,载体通过影响担载酸的强度而影响催化剂的活性,载体上的强酸中心越多,催化剂的活性越高. 测定了二氧化硅、活性碳和酸性白土三种载体担载的Pd-H4SiW12催化剂上Pd的分散度,并与其催化活性相关联. 结果表明,决定乙烯直接氧化生成乙酸反应活性的主要因素是催化剂的酸强度而不是Pd的分散度.
关键词:
钯
,
酸
,
二氧化硅
,
活性碳
,
酸性白土
,
负载型催化剂
,
乙烯
,
氧化
,
乙酸
