曾振兴
,
李可心
,
魏凯
,
戴玉华
,
颜流水
,
郭会琴
,
罗旭彪
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(16)62589-5
作为一种新型水中有机污染物,有机氟化物中C–F共价键的键能较大,因而很难通过传统的可见光光催化剂降解.因此,开发高效可见光光催化剂是实现在可见光照射下成功降解水中有机氟化物的关键.作为一种非金属半导体光催化剂,石墨相氮化碳(g-C3N4)因具有可见光响应、环境友好及低成本等优点而广泛应用于水中有机污染物去除.然而,体相层状结构严重限制了g-C3N4的可见光活性.这是由于体相层状结构不利于光生电子的表面迁移,同时增加了光催化反应过程的传质阻力.为了开发一种可重复使用且具有优异可见光活性的光催化剂,进而实现在可见光照射下水中有机氟化物的高效降解及矿化,本文以氯铂酸和多孔氮化碳(pg-C3N4)为前驱体,运用简单的原位光还原法成功制备出一系列高分散铂沉积多孔氮化碳复合材料(Pt/pg-C3N4),而pg-C3N4则是以三聚氰胺为原料采用前驱体预处理法制备.与传统铂沉积石墨相氮化碳(Pt/g-C3N4)复合材料相比,由于多孔氮化碳前驱体具有暴露的几何内外表面,铂纳米粒子可高度分散于其上.因此,铂纳米粒子的电子捕获效应显著增强.另外,与其他传统还原法相比,原位光还原技术还可有效抑制铂纳米粒子的自凝聚.我们对制备的Pt/pg-C3N4复合材料的形貌、孔隙率、相结构、化学组成及光电性质进行了详细表征.结果显示,与传统Pt/g-C3N4复合材料相比,由于多孔微观结构的构建以及高度分散铂纳米粒子的沉积,制备的Pt/pg-C3N4复合材料的BET比表面积显著增大,光吸收能力明显增强,光催化量子效率显著提高.在可见光条件下,初步评价了该复合材料光催化降解水中偶氮染料甲基橙的活性,然后将其进一步应用于水中4-氟苯酚的降解及矿化.结果表明,由于多孔微观结构的构建以及高度分散铂纳米粒子的沉积,所制备Pt/pg-C3N4复合材料具有相当高的可见光光催化活性.结果还显示,所制复合材料具有很高的稳定性,连续使用4次均保持相似的活性.作为一种可见光催化剂,所制Pt/pg-C3N4复合材料有望广泛应用于水中持久性有机污染物的降解以及光催化劈裂水产氢、NO分解和CO2还原等领域.
关键词:
光催化作用
,
多孔氮化碳
,
光还原
,
铂沉积
,
4-氟苯酚
曾振兴
,
李可心
,
魏凯
,
戴玉华
,
颜流水
,
郭会琴
,
罗旭彪
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(17)62763-3
作为一种非金属半导体光催化剂,石墨相氮化碳(g-C3N4)已广泛应用于水中有机污染物去除、劈裂水产氢、二氧化碳还原制碳氢化合物燃料以及选择性氧化有机合成等许多光催化领域.然而,聚集态层状结构和粉末物理状态严重限制了g-C3N4在非均相光催化反应中的实际应用.一方面,g-C3N4的聚集态层状结构限制了光生载流子的表面迁移并增加了光催化反应的传质阻力.另一方面,由于附加的固-液分离步骤,粉体g-C3N4不便于实际应用.因此,为解决g-C3N4的上述缺点,一些研究已经进行并集中于g-C3N4的形貌控制合成及负载.构建多孔微观结构是合成具有优异光催化活性g-C3N4的有效途径之一.本文研究表明,盐酸或乙二醇预处理的三聚氰胺均可用作制备多孔g-C3N4的前驱体.有趣的是,由于在多孔g-C3N4制备体系中不同制孔单元的共存,与通过盐酸或乙二醇单独预处理的三聚氰胺制备的多孔g-C3N4相比,通过二者共同预处理的三聚氰胺制备的多孔g-C3N4具有更丰富的多孔微观结构.与制备负载型二氧化钛不同,由于在制备g-C3N4过程中缺少溶胶-凝胶步骤,因此负载型g-C3N4较难制备.而且,对于氟-锡氧化物(FTO)基底负载的g-C3N4,在实际应用中存在一些不足.首先,FTO基底的片状物理结构不利于反应底物的扩散.其次,FTO基底的吸光效应会导致光能损失,因此g-C3N4只能在FTO基底的单面负载.最后,在g-C3N4和FTO基底之间无化学作用,因此在光催化反应过程中不可避免造成g-C3N4的损失.因此,以盐酸/乙二醇共同预处理的三聚氰胺作原料,氢氟酸/3-氨基丙基三甲氧基硅烷共同预处理的石英棒作基底,首次制备了多孔g-C3N4和负载型多孔g-C3N4.丰富的多孔微观结构使得所制多孔g-C3N4具有优异的光催化活性;且由于多孔g-C3N4与石英棒基底间存在化学作用,因而具有相当高的稳定性.另外,由于在构建石英棒反应器之后不影响光生载流子的表面迁移和目标有机污染物的扩散,因此负载型多孔g-C3N4的光催化活性与粉体多孔g-C3N4相似.所制备多孔g-C3N4和负载型多孔g-C3N4的光催化活性通过在可见光条件下单组份有机废水的处理进行初步评价.在有机污染物降解同时产氢系统中,由于水和有机污染物之间的氧化还原反应难于进行,因此与传统的光催化降解和产氢系统相比,所制多孔g-C3N4的氢气产率和降解效率均显著降低;然而,在有机污染物降解同时产氢系统中,随着该材料光催化活性的提高,氢气产率和降解效率同时提高.这是因为光催化剂电子传递能力的提高促进了有机污染物和水之间的氧化还原反应.
关键词:
多孔微观结构
,
石墨相氮化碳
,
基底
,
降解
,
产氢
邓芳
,
李越湘
,
罗旭彪
,
涂新满
,
曾桂生
,
王玫
材料导报
以钛酸四正了酯为先驱物,采用溶胶-凝胶法制备了纯TiO2和Fe3+掺杂的纳米TiO2(Fe3+/TiO2)光催化剂,并用XRD、UV-Vis等进行了表征,系统研究了煅烧温度、煅烧时间和Fe3+掺杂量对催化剂在自然光条件下光催化降解甲基橙性能的影响.结果表明,相同煅烧温度下,Fe3+/TiO2的粒径比纯TiO2的粒径小.制备纯TiO2和Fe3+/TiO2的最佳煅烧时间分别为4h和3h,最佳煅烧温度均为773K.适量掺入Fe3+可以显著提高纳米TiO2在自然光条件下的光催化降解活性,Fe3+/TiO2中Fe3+的最佳掺杂量为10.00%,相应的脱色效率为28.37%.
关键词:
溶胶-凝胶法
,
Fe3+掺杂
,
纳米TiO2
,
自然光
,
光催化降解
杨晓燕
,
颜流水
,
罗旭彪
,
郑鄂湘
材料保护
为了识别电镀光亮剂中的未知成分及其作用,建立了高效液相色谱(HPLC)-质谱(MS)定性分析电镀镍主光亮剂成分的方法.以水:甲醇=98:2(体积比)为流动相,用Hypersil BDS C18色谱柱(5 μm250.0 mm×4.6 mm)进行分离,然后用MS/MS对分离峰进行一级和二级质谱分析.结果表明:本法能够定性分析镀镍主光亮剂中的有效成分.测出某进口光亮剂中的未知成分为吡啶翰丙烷磺基内盐(PPS)和丙炔醇乙氧基化合物(PME)二聚体2种化合物.
关键词:
定性分析
,
电镀镍
,
主光亮剂
,
高效液相色谱-质谱
邓芳
,
李越湘
,
罗旭彪
,
涂新满
功能材料
以钛酸四正丁酯为先驱物,采用溶胶-凝胶法制备铁铝共掺杂的TiO2 (Fe3+/Al3+-TiO2)复合光催化剂,并用XRD、UV-Vis等进行表征,系统研究煅烧温度、光催化体系中的盐对Fe3+/Al3+-TiO2复合光催化剂在自然光条件下光催化降解甲基橙性能的影响.结果表明,Fe3+/Al3+-TiO2光催化降解甲基橙的性能随着煅烧温度的升高而增强,催化体系中的HCO-3和NO-2使Fe3+/Al3+-TiO2复合光催化剂的催化活性有所降低.
关键词:
溶胶-凝胶法
,
铁铝共掺杂
,
二氧化钛
,
自然光
,
光催化降解
邓芳
,
李越湘
,
罗旭彪
,
董睿智
,
涂新满
,
王玫
高分子材料科学与工程
磁性纳米粒子以其优异的磁学性能,在分析化学、生物科学以及医学等领域逐渐发挥出越来越大的作用.磁性分子印迹聚合物是一类具有磁响应特性的聚合物,不仅具有特定的分子识别位点,而且在外加磁场作用下,容易分离回收.文中综述了近年来磁性分子印迹聚合物的研究状况,同时提出了目前该领域存在的问题和发展趋势.
关键词:
磁性纳米粒子
,
磁性分子印迹聚合物
,
制备
朱小兰
,
陈波
,
罗旭彪
,
姚守拙
色谱
doi:10.3321/j.issn:1000-8713.2003.04.025
建立了未衍生化高效液相色谱法(HPLC)测定茶叶中茶氨酸含量的方法.采用的色谱条件为:C18色谱柱,以0.05%(体积分数)三氟乙酸水溶液为流动相,流速1 mL/min,进样量10 μL,检测波长203 nm.茶氨酸质量浓度在0.02～1 g/L内,其浓度与峰面积呈良好的线性关系,最低检出限为1.75 ng(S/N=3),回收率为97.2%,相对标准偏差(RSD)为1.7%.同时以高效液相色谱-电喷雾离子化质谱对所分离的茶氨酸进行了纯度鉴定.方法具有精确、灵敏、流动相组成简单等特点.
关键词:
高效液相色谱法
,
高效液相色谱-质谱
,
茶氨酸
,
茶叶
