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聚苯硫醚滤料氧化量子化学计算与实验验证

蔡伟龙 , 胡恭任

高分子材料科学与工程

将量子化学从头计算方法应用于燃煤烟气中的NO2、SO3对聚苯硫醚(PPS)滤料氧化反应机理研究,通过NO2、SO3氧化剂对聚苯硫醚分子链中对苯硫醚单元氧化反应历程的量子化学计算,得到了2种氧化剂对二苯硫醚单元氧化性强弱为SO3>NO2;从反应历程各阶段分子轨道与能垒对比分析,推断SO3更容易将二苯硫醚单元中的S原子氧化成二苯亚砜,进一步氧化成二苯砜则相对困难;NO2则不同,一旦氧化成二苯亚砜,进一步氧化成二苯砜则相对容易,二者反应历程存在差异;通过NO2、SO3对PPS氧化进行模拟实验,经外观、力学性能、微观形貌及熔点变化分析,结果表明与量子化学计算相吻合.

关键词: 聚苯硫醚 , 氧化反应机理 , 量子化学计算

铅同位素示踪研究城市大气TSP的来源

林晓辉 , 胡恭任 , 于瑞莲 , 胡起超 , 温先华 , 张希琳

环境化学 doi:10.7524/j.issn.0254-6108.2015.08.2015042405

分析测定了2013年春季厦门市4个不同功能区大气TSP的质量浓度及铅同位素组成.结果表明,不同功能区的TSP质量浓度:工业区>交通区>居住区>风景区,仅工业区存在超过《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)二级日均浓度限值的现象,空气质量较差,风景区TSP质量浓度低于一级日均浓度限值,空气质量最好;通过铅同位素二元混合模型计算发现厦门市大气TSP主要受自然来源(土壤扬尘)的影响,平均贡献率为77.03%,人为来源(汽车尾气排放)则贡献了22.97%.

关键词: 铅同位素 , 厦门市 , TSP , 贡献率

晋江感潮河段沉积物重金属的赋存形态与生物有效性?

张晨晨 , 胡恭任 , 于瑞莲 , 刘越

环境化学 doi:10.7524/j.issn.0254-6108.2015.03.2014071102

用稀硝酸单级提取法和BCR连续提取法对晋江感潮河段沉积物中重金属生物有效性进行研究。单级提取法表明,Cu、Pb、Cr、Zn、Cd、Sb、V、Ni、Co、Fe和Mn的酸提相含量在中游河段普遍较高。除V和Fe外,表层和柱状沉积物中其他9种重金属的生物有效性均相对较高。除在个别深度外,L43柱状沉积物中多数重金属元素生物有效性变化较平稳。采用改进的BCR四步连续提取法对表层沉积物中11种重金属进行形态分析,结果表明,Mn、Ni、Pb、Cu、Cd和Cr都具有较高的生物有效性;Zn在下游河段主要分布在残渣态中,但在中上游河段弱酸溶态含量的比例普遍较高;Sb在河段下游地区非残渣态含量要明显高于中上游地区。次生相与原生相分布比值法评价结果表明,除V和Fe处于无污染水平,其他9种重金属在不同的采样点均有不同程度的污染。

关键词: 重金属 , 形态 , 生物有效性 , 沉积物 , 晋江感潮河段

超声辅助硝酸提取-冷原子吸收光谱法测定土壤/沉积物中汞

于瑞莲 , 陈丽萍 , 胡恭任 , 刘越

冶金分析 doi:10.3969/j.issn.1000-7571.2010.12.013

以一定浓度的硝酸为提取剂,在超声波辅助作用下对标准土壤/沉积物中的汞进行提取,并用冷原子吸收光谱法进行了分析.通过正交实验,优化了提取条件:硝酸浓度为9.0mol/L,超声频率为15 kHz,超声时间为10 min.Hg在0.1~10μg/L范围内线性关系良好.在优化的工作条件下,方法的检出限为0.009μg/L.与传统的水浴消解法进行了比较,发现超声辅助硝酸提取法提取效率为98.2%,相对误差(RE,n=4)为1.8%,都优于传统的水浴消解法.方法用于标准土壤和沉积物样品中汞的分析,结果与认定值相符,回收率分别为103%和99%,相对标准偏差(RSD,n=5)分别为0.55%和0.40%.

关键词: , 冷原子吸收光谱法 , 超声辅助硝酸提取 , 土壤/沉积物

南昌市秋季PM2.5中多环芳烃的污染特征、风险评价及来源分析

赵阳 , 林晓辉 , 胡恭任 , 于瑞莲

环境化学 doi:10.7524/j.issn.0254?6108.2016.03.2015101002

用气相色谱?质谱法(GC?MS)定量分析了2013年9月南昌市PM2.5中16种优控多环芳烃(PAHs)含量.结果表明,PAHs总浓度平均值为17.95 ng·m-3,变化范围为3.55—39.97 ng·m-3.不同环数多环芳烃占总浓度比例由大到小依次为:5环(50.45%)>4环(19.32%)>6环(17.99%)>2环(6.34%)>3环(5.90%),表现出明显的机动车尾气排放特征.通过计算PAHs的苯并[a]芘(BaP)毒性当量浓度(9.458—14.454 ng·m-3),表明南昌市PAHs对人体健康存在潜在危害.特征化合物比值法和主成分分析法结果表明,燃煤、机动车尾气、农业燃烧及少量的石油挥发是南昌市PM2.5中PAHs的主要污染源.

关键词: 南昌市 , PM2.5 , 多环芳烃 , 污染特征 , 风险评价 , 来源分析

宁波市不同形态大气汞含量特征及来源分析

王珊珊 , 于瑞莲 , 赵莉斯 , 徐玲玲 , 胡恭任

环境化学 doi:10.7524/j.issn.0254-6108.2017.02.2016060602

于2015年夏季(6-8月)和冬季(12月、2016年1-2月)利用汞形态分析仪(Tekran 1130/1135/2537B)对宁波市不同形态大气汞进行了连续监测,并对其含量特征和来源进行分析.结果表明,夏季气态单质汞(GEM)、颗粒态汞(PBM)及活性气态汞(RGM)浓度范围分别为1.51-4.88 ng·m-3(均值2.50 ng·m-3)、10.95-646.90 pg· m-3(均值155.49 pg·m-3)和8.64-316.68 pg·m-3(均值88.22 pg· m-3);GEM含量主要受到大气长距离输送和气象条件的影响,PBM受交通影响较大,而RGM受到工业排放及气象条件的影响.冬季GEM、PBM及RGM浓度范围分别为1.73-5.33 ng·m-3(均值2.89 ng·m-3)、133.87-1723.99 pg·m-3(均值713.15 pg·m-3)和17.52-309.17 pg· m-3(均值96.94 pg·m-3);GEM受长距离输送的影响,PBM除来自燃煤和交通外,还受到生物质燃烧和烟花爆竹排放的影响,而RGM的主要来源是工业排放.后向气团轨迹分析结果表明,我国北部为高浓度汞源,而海上气团携带汞含量较低.

关键词: 宁波市 , 不同形态大气汞 , 分布特征 , 来源 , 后向气团轨迹

厦门市大气降尘中重金属形态分布及生物有效性

赵莉斯 , 于瑞莲 , 胡恭任 , 王珊珊 , 温先华 , 刘贤荣

环境化学 doi:10.7524/j.issn.0254-6108.2017.04.2016071101

采集了2012年11月至2013年1月期间厦门市大气降尘样品,用改进的BCR四步连续提取法分析了12种重金属元素(Ba、Ti、Co、Cr、Cu、Fe、Mn、Zn、Ni、Pb、Sr、V)的含量、赋存形态和生物有效性.结果显示,重金属元素四态含量之和均值(mg· kg 1)顺序为:Fe(43733)> Zn(4495) >Ti(2728) >Ba(747) >Mn(723)>Cu(444.4) >Sr(176) >Cr(171 >Pb(160) >Ni (40.4) >V (27.6) >Co(11.2);Zn和Cu含量分别为我国土壤环境质量标准第二类标准限值(250和100 mg·kg 1)的18倍和4.4倍;除Fe、Ti、Ba、Cr和V外,大气降尘中其他元素生物有效态含量占有相当的比例(32.2%-88.6%).Zn、Sr主要以弱酸溶态存在,Pb主要以可还原态存在,Cu主要以可氧化态存在,其余元素主要以残渣态存在.大气降尘中重金属的平均生物有效性系数顺序为:Sr(0.87) >Zn(0.85)> Cu(0.80) >Pb(0.67) >Mn(0.50) >Co(0.47) >Ni(0.39) >Ba(0.19)≈Cr(0.19) >V(0.12)>Fe(0.08) >Ti(0.01),Ti、Fe、V、Cr和Ba为生物不可利用元素,Ni、Co、Mn和Pb为潜在生物可利用元素,Cu、Zn和Sr为生物可利用元素.

关键词: 厦门市 , 大气降尘 , 重金属 , 赋存形态 , 生物有效性

铅锌镉同位素在土壤和沉积物重金属污染溯源研究中的应用进展

余伟河 , 于瑞莲 , 胡恭任

有色金属工程 doi:10.3969/j.issn.2095-1744.2012.04.009

治理和控制土壤和沉积物重金属污染的关键是识别其污染源.通过查阅近年来国内外对土壤和沉积物重金属污染溯源研究的相关报道,概述应用同位素示踪技术研究土壤和沉积物重金属污染源的进展,阐述铅、锌、镉同位素在土壤和沉积物重金属污染溯源中的应用.铅同位素示踪技术已经比较成熟,应用广泛.锌和镉同位素示踪技术作为新兴的技术,在污染源示踪研究中可作为铅同位素的补充,逐渐受到重视.今后土壤和沉积物重金属污染溯源研究工作的重点是采用多元同位素示踪技术,结合土壤和沉积物形态中重金属稳定同位素组成示踪污染源.

关键词: 同位素 , 重金属污染源解析 , 综述 , 示踪 , 土壤 , 沉积物

九龙江和厦门西港近岸表层沉积物中汞的赋存形态及生态风险评价

林承奇 , 胡恭任 , 于瑞莲

环境化学 doi:10.7524/j.issn.0254-6108.2016.04.2015103003

测定了九龙江和厦门西港44个近岸表层沉积物中总汞含量及不同赋存形态汞的含量,分析了汞的分布特征、赋存形态、生物有效性和潜在生态风险.结果表明,表层沉积物中总汞平均含量(mg· kg-1)顺序为:九龙江北溪(0.174)>九龙江河口(0.172)>九龙江西溪(0.132)>厦门西港(0.095),分别为福建省土壤元素背景值的2.15、2.12、1.63和1.17倍.九龙江北溪、西溪、河口和厦门西港表层沉积物中生物有效态汞比例分别为54.7%、32.5%、38.2%和39.4%.地质累积指数法、潜在生态风险指数法和次生相与原生相分布比值法评价结果表明,九龙江和厦门西港近岸表层沉积物中汞主要为轻度污染,存在中等—较高潜在生态风险.需对汞污染进行综合防治.

关键词: , 赋存形态 , 生态风险 , 表层沉积物 , 九龙江 , 厦门西港

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