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Ni-Mo氮化物催化剂:合成及其丙烷氨氧化催化性能

范晓强 , 张惠民 , 李建梅 , 赵震 , 徐春明 , 刘坚 , 段爱军 , 姜桂元 , 韦岳长

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(14)60015-2

分别采用溶胶-凝胶法、旋转蒸发微波干燥法、共沉淀法、浸渍法和机械混合法制备Ni-Mo氧化物前驱体。以H2和N2的混合气为氮化气体,采用程序升温氮化法合成了镍钼氮化物催化剂。利用X射线衍射、总氮含量分析、X射线光电子能谱及H2程序升温还原对Ni-Mo氧化物前体及氮化物催化剂进行了表征。将上述Ni-Mo氮化物催化剂用于丙烷氨氧化反应中。结果表明, Ni-Mo氧化物前驱体的制备方法影响其氮化物催化剂上丙烷氨氧化反应性能。 Ni-Mo氮化物催化剂中氮物种的移动性及反应性对产物丙烯腈选择性的影响较大,共沉淀法制备的催化剂存在大量的活性氮物种,因而具有良好的催化丙烷氨氧化反应活性。

关键词: 镍钼氮化物 , 丙烷氨氧化 , 丙烯腈 , 制备方法 , 氮物种

高分散隔离活性位催化剂中过渡金属离子结构对丙烷选择氧化反应性能的影响

韩丽艳 , 范晓强 , 张哲 , 王宏宣 , 刘坚

应用化学 doi:10.3724/SP.J.1095.2013.20536

考察了碱金属K修饰的SiO2负载极低含量过渡金属的高分散隔离活性位系列催化剂(K-M/SiO2(n(K)∶n(M)∶n(Si)=10∶1∶1000),M=V,Cr,Mn,Fe,Co,Ni,Cu,Zn)的丙烷选择氧化催化性能,并运用UV-Raman和CO2-TPD等方法,对该系列催化剂进行了结构和物化性能表征,探讨了催化剂的表面离子结构与催化反应性能之间的关系.发现钾修饰的SiO2负载过渡金属高分散隔离活性位催化剂上过渡金属离子的组态结构,对丙烷选择氧化反应性能有重要影响.相对稳定的全充满或无d电子的表面离子结构有利于选择氧化反应进行,而存在多种价态的相对不稳定的离子结构有利于深度氧化的进行.这一离子结构与丙烷选择氧化催化性能的关系与前期乙烷选择氧化规律相似,进一步说明在高分散隔离活性位催化剂中,过渡金属离子的电子组态结构是影响低碳烷烃选择氧化反应性能的最重要因素.

关键词: 高分散隔离活性位 , 过渡金属离子 , 催化剂 , 金属离子的组态结构 , 丙烷 , 选择氧化

CFBR-Ⅱ堆脉冲状态反应性温度系数测量

高辉 , 刘晓波 , 蒋勇 , 范晓强

原子核物理评论

反应性温度系数是脉冲堆重要参数之一,采用一种特殊的方法测量了脉冲状态反应性温度系数。把脉冲的全过程分为峰和坪两个过程,根据Fuchs-Hansen模型知道脉冲峰过程的反应性减小量为系统初始超瞬发反应性的2倍,采用脉冲波形去坪的方法分离出峰过程贡献的温升,由此得到CFBR-Ⅱ堆的脉冲反应性温度系数αT=-0.002 02$/K。

关键词: 反应性温度系数 , CFBR-Ⅱ , Fuchs-Hansen模型

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