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五氧化二钒/铈改性二氧化钛催化甲醇高选择性氧化制备二甲氧基甲烷

钱建华 , 董清华 , 李君华 , 刘琳 , 邢锦娟

应用化学 doi:10.11944/j.issn.1000-0518.2016.11.160022

通过溶剂热法制备Ce掺杂的TiO2,利用等体积浸渍法制得一系列V2 O5/Ce-TiO2催化剂,并用于甲醇选择性氧化制二甲氧基甲烷( DMM)。采用XRD、UV-Vis、 H2-TPR、NH3-TPD等技术手段对催化剂进行了表征。结果表明,Ce掺杂改性后的TiO2负载V2 O5更有利于催化剂表面钒氧物种的分散,且钒氧物种主要以孤立的和聚合态的形式存在,没有形成V2 O5晶相结构。Ce掺杂改性后,改变了TiO2载体与钒氧物种间的作用力, Ce掺杂量越大,钒氧物种的还原温度逐渐向高温移动,使得催化剂的氧化还原能力减弱。Ce改性的TiO2负载V2 O5,Ce的改性量对催化剂的酸性质几乎没有影响,但是催化剂的酸性却随着V2 O5负载量的增大而逐渐减弱。当Ce和Ti的摩尔比为0.01,V2 O5的负载量为10%所得催化剂10V/1Ce-TiO2具有较为适宜的氧化还原性和酸性,在反应温度160℃时,甲醇的转化率为39.6%,DMM的选择性高达99.9%。

关键词: 铈改性二氧化钛 , 五氧化二钒 , 甲醇氧化 , 二甲氧基甲烷

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