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邻苯二酚与乙醇单醚化反应用固体酸催化剂表面上的积炭行为

李雪梅 , 张文祥 , 朱小梅 , 善洪岩 , 周秀清 , 蒋大振 , 吴通好 , 唐敖庆

研究了邻苯二酚与乙醇气固相单醚化反应用固体酸催化剂表面上的积炭行为,并用TG-DTA,BET,GC-MS,FT-IR和元素分析等手段对积炭物种进行了表征. 结果表明,催化剂上有两种类型的积炭,一类属可溶性积炭,主要由二苯醚及其衍生物组成,可在低温燃烧除去; 另一类属不可溶性积炭,主要为缺氢的芳烃类聚合物或类石墨碳,需在高温下才能烧除. 积炭主要发生在4～8 nm范围的中孔内,导致反应后的催化剂大孔范围的孔分布所占的分数增大. 随着反应的进行,总积炭量逐渐增多.

关键词: 邻苯二酚 , 乙醇 , 单醚化 , 邻乙氧基苯酚 , 固体酸 , 积炭 , 失活

制备条件对AlP1.30Ti0.30Si0.17体系催化剂性能的影响

李雪梅 , 朱小梅 , 张文祥 , 潘春柳 , 蒋大振 , 吴通好 , 唐敖庆

催化学报

从制备催化剂的原料、沉淀剂种类、铝沉淀物终点的pH值、水量及原料的加入顺序等方面考察了制备条件对AlP1.30-Ti0.30Si0.17体系的结构及催化性能的影响. 结果表明,以自制新鲜氢氧化铝为铝源,以硅溶胶为硅源,以钛酸丁酯为钛源,以氨水为沉淀剂,在pH=6.2,c(Al3+)=0.64 mol/L(V(H2O)=200 ml)的条件下,采用通常的沉淀方法可制备出性能优良的催化剂. 催化剂的酸性是影响其催化性能的主要因素,主产物选择性与酸强度有关,酸强度高的催化剂具有较低的主产物选择性;催化剂的活性与其孔径及表面酸量有关;催化剂中的B酸中心是反应可能的活性中心.

关键词: 愈创木酚 , 邻苯二酚 , 甲醇 , 氢氧化铝 , 硅溶胶 , 钛酸丁酯 , 复合氧化物 , 制备条件

Fe(Ⅲ)APO分子筛在芳香族化合物氧化反应中的催化活性

邹永存 , 孟祥举 , 于沂 , 杨淼 , 林凯峰 , 蒋大振 , 肖丰收

催化学报

Fe取代系列磷酸铝分子筛(FeAlPO4-5, FeAlPO4-11和FeVPI-5)在催化氧化芳香族化合物反应(如苯酚和苯的羟化、苯乙烯的环氧化以及萘酚的氧化)中具有很高的活性. 系统研究的数据显示,在苯酚和苯的羟化及苯乙烯的环氧化反应中,FeAlPO4-5及FeAlPO4-11的活性与TS-1催化剂相近; 在大分子萘酚的氧化反应中,FeVPI-5具有较高的活性,而小孔的TS-1则没有活性. 比较不同催化剂的活性结果表明,骨架中的Fe(Ⅲ)是催化剂的活性中心.

关键词: 磷酸铝铁分子筛 , 苯酚 , 苯 , 羟化 , 苯乙烯 , 环氧化 , 萘酚 , 氧化 , 过氧化氢

常温常湿条件下Au/Fe2O3催化剂上CO氧化反应的稳定性

王桂英 , 贾明君 , 于剑锋 , 李雪梅 , 张文祥 , 蒋大振 , 吴通好

催化学报

用共沉淀法制备了Au/Fe2O3催化剂,考察了焙烧温度及金含量对Au/Fe2O3催化剂上CO氧化反应的影响.结果表明,焙烧温度及金含量对催化剂的稳定性均有较大影响.金含量为3%, 300 ℃焙烧制得的样品具有较好的稳定性和抗水性,在常温常湿条件下可连续反应430 h保持CO完全转化; 催化剂的稳定性与单质金及α-Fe2O3的粒径成反比,并与金及铁的化学状态有关.金粒子聚集、氧化态金含量的减少及催化剂表面碳酸根物种的累积可能是导致催化剂活性衰减的主要原因.

关键词: 金 , 三氧化二铁 , 负载型催化剂 , 一氧化碳 , 氧化 , 稳定性

煤质炭负载杂多酸催化剂上气-固相合成邻乙氧基苯酚

潘春柳 , 张文祥 , 李雪梅 , 周广栋 , 蒋大振 , 吴通好

催化学报

研究了煤质炭负载杂多酸催化剂对邻苯二酚和乙醇的O-乙基化反应的催化性能. 发现相同负载量的Keggin型磷钨酸催化剂的活性远高于硅钨酸和Dawson型磷钨酸; 负载杂多酸催化剂上邻乙氧基苯酚的选择性明显高于磷酸催化剂. 采用BET,XRD及TPD技术对催化剂进行了表征,并考察了Keggin型磷钨酸的负载量和反应温度对催化性能的影响. 还发现在10 h的反应时间内催化剂的活性随着反应时间的延长而降低.

关键词: 杂多酸 , 磷钨酸 , 邻乙氧基苯酚 , 邻苯二酚 , 乙醇

MCM-22分子筛的酸性及在1-丁烯骨架异构化反应中的催化性能

商永臣 , 张文祥 , 贾明君 , 潘维成 , 蒋大振 , 吴通好

催化学报

采用XRD,NH3-TPD及氘代乙腈吸附FT-IR等技术表征了静态水热合成法合成的MCM-22分子筛的晶相结构和酸性. 根据表征结果,Si/Al比为15和30的两个样品均为高纯度的MCM-22分子筛; 两个样品的Brnsted酸量基本相同,但Si/Al为15的样品上含有相对较高的Lewis酸量. MCM-22分子筛上1-丁烯骨架异构化反应的结果表明,Si/Al为30的样品具有较高的异丁烯选择性(74.8%)和稳定性, 而Si/Al为15的样品中存在的含量较高的Lewis酸位可能是导致异丁烯选择性(65.5%)下降的主要原因.

关键词: MCM-22分子筛 , 丁烯 , 骨架异构化 , 异丁烯 , 氘代乙腈吸附

ZnO负载纳米金催化剂上的低温水煤气变换反应

廉红蕾 , 潘维成 , 贾明君 , 蒋大振 , 张文祥 , 吴通好

催化学报

系统考察了各种制备参数对ZnO负载的纳米金催化剂上低温水煤气变换反应性能的影响. 结果表明,不同的制备方法、沉淀剂种类、焙烧温度及金负载量均对催化剂的催化性能有较大的影响. 以Na2CO3为沉淀剂,采用共沉淀法,经240 ℃焙烧制备的金含量为5%的样品上表现出最佳的低温水煤气变换反应性能. X射线衍射、N2吸附和透射电镜测试结果表明,制备参数的变化会影响金物种的分散状态、载体的粒径或比表面积的大小,从而影响催化剂的催化活性. 适量氯离子的存在对催化剂活性也有明显的促进作用.

关键词: 氧化锌 , 金 , 纳米粒子 , 负载型催化剂 , 水煤气变换反应 , 氯离子