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CuO/SBA-15催化剂上巴豆醛选择性加氢

王月娟 , 王雪俐 , 谢冠群 , 鲁继青 , 金炜阳 , 刘西敬 , 罗孟飞

催化学报

通过γ-氨丙基三甲氧基硅烷(APTS)偶联与Cu2+离子络合两步法将CuO负载到介孔分子筛SBA-15上,制得CuO/SBA-15催化剂,考察了催化剂的巴豆醛选择性加氢反应性能. 通过X射线粉末衍射、氮气吸脱附和程序升温还原(TPR)技术对催化剂进行了表征. 结果表明, SBA-15分子筛负载CuO后保持原有的介孔结构,但是孔容和比面表积随着CuO负载量的增大而下降. TPR结果表明CuO/SBA-15系列催化剂有三种CuO物种: 高分散CuO、晶相CuO和进入SBA-15分子筛骨架的Cu2+. 高分散CuO物种对巴豆醛加氢反应的催化活性最高,晶相CuO物种次之,而进入SBA-15分子筛骨架的Cu2+物种几乎没有活性.

关键词: 氧化铜 , SBA-15分子筛 , 巴豆醛 , 加氢 , γ-氨丙基三甲氧基硅烷

还原温度对Ir/ZrO2催化剂上巴豆醛选择性加氢的影响

朱琳 , 鲁继青 , 谢冠群 , 陈萍 , 罗孟飞

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2012.10919

采用浸渍法制备了负载型Ir/ZrO2催化剂,详细考察了H2还原温度对Ir/ZrO2催化剂上气相巴豆醛选择性加氢反应性能的影响.结果表明,随着还原温度的升高,Ir/ZrO2催化剂上巴豆醛转化率和巴豆醇选择性均先升后降,400℃下还原时,Ir/ZrO2催化剂性能最佳,巴豆醛转化率和巴豆醇选择性分别达32.2%和74.3%.X射线光电子能谱结果表明,催化剂表面系Ir0和Ir3+共存,且随着还原温度的升高,Ir0的比例逐渐增加,至600℃时,表面Ir物种大部分以Ir0存在.NH3程序升温脱附结果表明,随着还原温度的升高,催化剂表面Lewis酸中心的数目减少,强度下降.这是由于催化剂中C1含量下降所致.Ir0和Ir3+共存和中等强度的表面Lewis酸中心有利于提高巴豆醇选择性.

关键词: , 氧化锆 , 负载型催化剂 , 巴豆醛 , 选择性加氢 , 巴豆醇 , Lewis酸

不同晶相TiO2负载Au催化剂用于巴豆醛选择性加氢

谢冠群 , 刘西敬 , 陶丽萍 , 鲁继青 , 罗孟飞 , 李小年

催化学报

以不同晶相的TiO2为载体,利用沉积.沉淀法制备了Au/TiO2催化剂,并将其用于巴豆醛选择性加氢反应,考察了TiO2晶相和还原温度对Au/TiO2催化剂性能的影响.结果表明,锐钛矿比金红石更有利于提高巴豆醇选择性,而复合相TiO2载体既可增加Au的催化活性,又可提高巴豆醇选择性.此外,高温还原能促进Au/TiO2催化剂对C=O的选择性加氢,当还原温度为500℃时,产物中巴豆醇是丁醛的2.7倍.

关键词: , 二氧化钛 , 负载犁催化剂 , 巴豆醛 , 选择性加氢 , 巴豆醇 , 晶相转化

Pt/Ce0.8La0.2O1.9催化剂上巴豆醛选择性加氢

陈萍 , 谢冠群 , 郑海影 , 朱琳 , 罗孟飞

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2011.01124

采用浸渍法制备了Ce0.8La0.2O1.9同溶体负载Pt催化剂,用于气相巴豆醛选择加氧反应中.采用X射线粉末衍射、程序升温还原、NH3程序升温脱附和拉曼光谱等技术对催化剂进行了表征.结果表明,随着Pt负载量增加,Pt/Ce0.8La0.2O1.9催化剂活性(TOF)和巴豆醇选择性均先增加后降低.当Pt负载量为3%时,反应TOF值和巴豆醇选择性最高,分别为4.01×10-3s-1和53.6%.催化剂性能取决于催化剂表面酸性和Pt晶粒大小,反应过程中催化剂表面积炭是导致催化剂活性和选择性下降的主要原因.

关键词: , 负载型催化剂 , 巴豆醛 , 选择性加氢 , 巴豆醇 , 积炭

CexPr1-xO2-δ复合氧化物的制备、表征及CO和CH4氧化性能研究

闫宗兰 , 林霞 , 罗建海 , 谢冠群 , 罗孟飞

无机材料学报

采用溶胶-凝胶法制备了CexPr1-xO2-δ复合氧化物,用XRD和Raman光谱对复合氧化物的体相和表面结构进行了表征.结果表明,当x≥0.5时Pr离子完全进入CeO2晶格中形成单一立方相固溶体. CexPr1-xO2-δ(x>0.3)复合氧化物在465和1150cm-1附近出现具有CaF2
结构的Raman特征峰,和由氧空穴引起的不对称振动产生的570和195cm-1 Raman 谱峰.固溶体的形成使还原温度降低,提高了复合氧化物的还原性能.CO氧化活性表明氧空穴的存在对CO氧化活性有一定的对应关系;而CH4氧化活性则与还原温度和强度有关.

关键词: CexPr1-xO2-δ复合氧化物 , XRD , Raman , CO , CH4

CexPr1-xO2-δ复合氧化物的制备、表征及CO和CH4 氧化性能研究

闫宗兰 , 林霞 , 罗建海 , 谢冠群 , 罗孟飞

无机材料学报 doi:10.3321/j.issn:1000-324X.2005.03.023

采用溶胶-凝胶法制备了CexPr1-xO2-δ复合氧化物,用XRD和Raman光谱对复合氧化物的体相和表面结构进行了表征.结果表明,当x≥0.5时Pr离子完全进入CeO2晶格中形成单一立方相固溶体.CexPr1-xO2-δ(x>0.3)复合氧化物在465和1150cm-1附近出现具有CaF2结构的Raman特征峰,和由氧空穴引起的不对称振动产生的570和195cm-1Raman谱峰.固溶体的形成使还原温度降低,提高了复合氧化物的还原性能.CO氧化活性表明氧空穴的存在对CO氧化活性有一定的对应关系;而CH4氧化活性则与还原温度和强度有关.

关键词: CexPr1-xO2-δ复合氧化物 , Raman , XRD , CO氧化 , CH4氧化

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