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制备方法对双介孔钴基催化剂结构及其费-托反应性能的影响

王俊刚 , 李德宝 , 侯博 , 贾丽涛 , 贾利宏 , 孙志强 , 刘斌 , 郭金刚 , 任润厚 , 孙予罕

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2011.01003

以双介孔分布MCM-41分子筛为载体,采用等体积浸渍、氨水气相诱导水解和过量浸渍法制备了费-托合成钴摹催化剂,并考察了它们的孔结构、活性物种分布及费-托合成催化性能.结粜表明,采用等体积浸渍法和氨水气相诱导水解法制备的催化剂都保持了较好的双介孔特性,Co颗粒人部分位于分子筛的孔道内部.过量浸渍法和等体积浸渍法制备的催化剂上Co物种的还原度和分散度均较高,尤其后者上Co分散度更高,因而具有较低的CH4选择性和较高的C5+选择性.

关键词: 双介孔 , MCM-41分子筛 , 制备方法 , 钻基催化剂 , 费-托合成

费托合成钴基催化剂的研究进展

孙予罕 , 陈建刚 , 王俊刚 , 贾丽涛 , 侯博 , 李德宝 , 张娟

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2010.00540

费托合成油技术是煤炭、天然气等含碳资源清洁优化利用的重要途径,其关键问题之一是催化剂选择性的调控,即抑制甲烷生成和提高馏分油含量.近10年来,中国科学院山西煤炭化学研究所系统地开展了钴基费托合成催化剂及制备放大的工程基础研究,包括钴分散度、还原度与甲烷生成之间的关系,载体表面疏水性对催化剂性能的影响,以及采用孔道限域等手段初步实现了产物的选择性调控.同时,初步阐明了甲烷生成的结构基础,并指明了新型馏分油催化剂研发方向.在此基础上,研制了新型钴基催化剂,其具有低甲烷选择性、高重质烃选择性和良好稳定性的特点.目前,对Ⅰ型催化剂完成了实验室稳定性验证并实现了工业示范;对Ⅱ型催化剂(甲烷选择性约2%~3%)完成了稳定性验证.

关键词: 费托合成 , 钴基催化剂 , 选择性控制 , 有机改性 , 甲烷选择性

还原气氛对钴锆共沉淀催化剂结构和费托合成反应性能的影响

贾丽涛 , 房克功 , 陈建刚 , 孙予罕

催化学报

采用程序升温还原、氮吸附、原位X射线衍射、扫描电镜和透射电镜等方法研究了不同还原气氛对钴锆共沉淀催化剂结构的影响,并考察了催化剂上费托合成反应的性能. 结果表明, H2还原对催化剂的破坏程度较小,活性相主要是面心立方钴;CO还原导致催化剂发生积碳,催化剂中出现面心立方钴和六方钴的混晶;合成气还原使催化剂烧结严重,单质钴以面心立方和六方两种晶相存在. 费托合成反应结果表明, CO还原后催化剂没有催化性能, H2还原与合成气还原后催化剂的催化活性相差不大,但前者CH4选择性较低.

关键词: , 氧化锆 , 还原气氛 , 氢气 , 一氧化碳 , 合成气 , 费托合成

原位自组装石墨烯块体材料:性质、结构及pH依赖自组装行为

王刚 , 贾丽涛 , 侯博 , 李德宝 , 王俊刚 , 孙予罕

新型炭材料 doi:10.1016/S1872_5805(15)60173_1

通过水热法自组装制备出块体石墨烯水凝胶材料,其具有优异的机械性能和弹性;同时发现在调节水凝胶机械性能方面,控制反应的pH值要比常规的反应时间和反应物的浓度更有效。其次,系统研究了石墨烯水凝胶的结构_性能关系和自组装行为。研究发现,在水热条件下,石墨烯具有pH值依赖自组装行为。其中,石墨烯所含羧酸基团在不同pH值下的电离状态有所不同,进而导致石墨烯自组装行为的差异。将石墨烯独特的组装行为与其分子结构和胶体相互作用相互关联,对于设计新型的、多功能的、良好机械性能的石墨烯结构具有重要指导作用。

关键词: 石墨烯结构 , 石墨烯水凝胶 , 石墨烯骨架 , 三维 , 自组装 , 构效关系

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