刘尧飞
,
王新平
,
田福平
,
贾翠英
催化学报
用柠檬酸盐法合成了第一系列过渡金属(Cr,Mn,Fe,Co,Ni,Cu和Zn)及Mg的钼酸盐催化剂,研究了它们对正丁烷氧化脱氢反应的催化作用. 结果表明,这些钼酸盐催化剂的催化性能受阳离子的影响较大. CoMoO4催化剂具有最高的催化活性和较高的选择性,其催化性能与文献报道的对正丁烷氧化脱氢反应催化性能最好的ZrP2O7和Mg3V2O8催化剂大致相当; MgMoO4催化剂虽然选择性较高,但活性较低; Cr2(MoO4)3上基本没有C4烯烃生成; 其它钼酸盐催化剂对正丁烷氧化脱氢反应的催化活性和对烯烃的选择性都较低. XRD,NH3-TPD和H2-TPR的研究结果表明,催化剂为单一的钼酸盐晶相,催化剂的性能由其氧化还原性决定而与其表面酸量没有直接关系. 通过对产物分布的分析,提出了正丁烷在CoMoO4催化剂上的氧化脱氢反应途径. 在558 ℃,正丁烷发生氧化脱氢生成正丁烯和丁二烯以及氧化燃烧生成CO2三个平行竞争反应的竞争分率分别约为75%,10%和15%. 在正丁烷转化率较高的条件下,产物中的CO2主要来自C4烯烃的再氧化反应,而CO则完全来自C4烯烃的再氧化.
关键词:
柠檬酸盐法
,
金属钼酸盐
,
正丁烷
,
氧化脱氢
,
丁烯
刘睿
,
王新平
,
贾翠英
,
施维
催化学报
采用4种方法制备了VMgO催化剂样品(w(V2O5)=30%,w(MgO)=70%),并将其用于正丁烷氧化脱氢气固相反应.结果表明,MgO经蒸馏水回流和焙烧处理后再用NH4VO3溶液浸渍所制得的VMgO,对正丁烷氧化脱氢生成丁烯和丁二烯反应具有更好的催化性能.这是由于用该法制备的VMgO催化剂中存在较多的Mg3V2O8物种.通过添加Ni对VMgO催化剂进行了改性.结果表明,适量添加Ni(n(Ni)/n(V)=0.3)有利于催化剂中Mg3V2O8的生成,而Ni以Ni3V2O8的形态存在.由此明显改善了VMgO催化剂对正丁烷氧化脱氢生成丁烯和丁二烯反应的催化性能.
关键词:
正丁烷
,
氧化脱氢
,
丁烯
,
丁二烯
,
氧化钒
,
氧化镁
,
复合氧化物
,
氧化镍
于青
,
王新平
,
陈静
,
贾翠英
催化学报
在有微量水存在下研究了乙炔在HZSM-5和NaZSM-5上的吸附和脱附. 在80 ℃下, NaZSM-5上乙炔的饱和吸附量约为HZSM-5上的5倍,但在200 ℃以上时吸附的乙炔只有少量可存留于NaZSM-5表面. 这与乙炔在HZSM-5上的较强吸附显著不同. 依据FT-IR对乙炔吸附态的测定,研究了乙炔在ZSM-5分子筛上的吸附机制及吸附态性质. 乙炔与HZSM-5中B酸中心上的水作用形成乙烯醇,后者在升温时变为碳正离子结合在分子筛的 Al - O- - Si 上构成强吸附物种. 在NaZSM-5上,乙炔只通过与Na+位上的水作用形成乙烯醇,后者与沸石孔道中的阳离子以静电结合构成弱吸附物种. 与HZSM-5的情况不同, NaZSM-5上的吸附物种在升温过程中被活化前即分解成乙炔脱附.
关键词:
乙炔
,
ZSM-5分子筛
,
吸附
,
机理
,
吸附态
董言治
,
贾翠英
,
安永林
,
于永鲜
,
王德和
无机材料学报
应用低温溶剂热方法合成了(ＮＨ４)２ＷＳ４和Ｋ２ＷＳ４晶体,并用ＸＲＤ、ＳＥＭ和ＥＤ对样品进行了表征．结果表明:这种方法反应条件温和,操作简便,对环境无污染;得到的晶体晶貌良好,晶相纯．
关键词:
溶剂热合成
,
tetrathiotungstates
,
XRD
董言治
,
贾翠英
,
安永林
,
于永鲜
,
王德和
无机材料学报
doi:10.3321/j.issn:1000-324X.2002.03.036
应用低温溶剂热方法合成了(NH4)2WS4和K2WS4晶体,并用XRD、SEM和ED对样品进行了表征.结果表明:这种方法反应条件温和,操作简便,对环境无污染;得到的晶体晶貌良好,晶相纯.
关键词:
溶剂热合成
,
硫代钨酸盐
,
XRD、SEM和ED表征
贾翠英
,
陈鑫
,
纪敏
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.00112
以柠檬酸为络合剂,采用溶胶-凝胶法制备了具有尖晶石结构的MgFe0.1Al1.9O4催化剂,并将其用于催化乙苯与CO2氧化脱氢反应.运用X射线衍射、X射线能量色散光谱分析、红外光谱、热重-差热、N2吸附-脱附和H2程序升温还原等技术对催化剂进行了表征.结果表明,在650℃以上焙烧即可制得结构确定、组成均一的Mg-Fe-Al-O复合氧化物催化剂,其中Fe物种主要以同晶取代的形式存在于尖晶石骨架中.随着焙烧温度的升高,尖晶石结晶度提高,Fe物种还原能力下降,催化剂晶粒度增大,比表面积降低.700℃焙烧制备的MgFe0.1Al1.9O4具有较好的催化乙苯与CO2氧化脱氢反应活性和稳定性.
关键词:
铁系复合氧化物
,
乙苯
,
二氧化碳
,
氧化脱氢
,
苯乙烯
