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(NH4)2SiF6预处理改善SBA-15介孔材料的水热稳定性

宋明娟 , 邹成龙 , 牛国兴 , 赵东元

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(10)60283-5

(NH4)2SiF6预处理可对SBA-15介孔材料的表面缺陷进行补硅修正以及表面疏水化,从而明显改善SBA-15材料的水热稳定性.结果表明,用摩尔分数为5%的(NH4)2SiF6水溶液,按引入1%的SiO2计量对SBA-15进行处理后,其水热稳定性明显改善,在100℃沸水中处理14d,或在800℃下用100%水蒸气处理12h后,均保持较好的介观有序度、形貌及六方孔道结构,比表面积分别高达310和213 m2/g,但(NH4)2SiF6处理量过高,SBA-15水热稳定性反而下降.

关键词: 水热稳定性 , 氟硅酸铵 , SBA-15分子筛 , 介孔材料 , 补硅 , 疏水化

Al3+离子介入提升(NH4)2SiF6对SBA-15介孔材料的水热稳定化作用

邹成龙 , 沙观宇 , 黄曜 , 牛国兴 , 赵东元

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(15)60855-5

提出了一种(NH4)2SiF6处理提高SBA-15介孔材料水热稳定性的改良方法.采用SBA-15介孔材料中预引入Al3+离子,再进行1%SiO2计量的(NH4)2SiF6处理,最后用强酸洗脱预引入的Al3+.结果显示,由此处理的SBA-15材料,其水热稳定性明显优于相同条件下未预引入Al3+时(NH4)2SiF6处理的样品.两者在800°C、100%水蒸气处理12 h后,虽然均能很好保持其介观有序度、形貌及六方孔道结构,但前者的比表面积可高达271 m2/g,而后者仅为224 m2/g.表明Al3+离子介入能大幅度提升(NH4)2SiF6处理对SBA-15介孔材料的稳定化作用.这主要得益于预引入的骨架Al3+在保障(NH4)2SiF6处理修复SBA-15材料表面缺陷和进行表面疏水化、提升其水热稳定性的同时,能减缓(NH4)2SiF6释放的多余F-离子对SBA-15材料骨架的刻蚀破坏作用. Al3+离子介入的这种提升作用与其引入方式和SBA-15材料所经受的温度密切相关.

关键词: SBA-15沸石介孔材料 , 水热稳定性 , 氟硅酸铵 , Al3+离子引入 , 补硅

适合SBA-15介孔材料工业化生产的改良方法

李艳荣 , 宋明娟 , 顾海芳 , 黄曜 , 牛国兴 , 赵东元

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2012.20317

在SBA-15介孔材料100 L中试和2 m3工业放大合成基础上,采用多次水解合并晶化、母液循环使用和以工业正硅酸乙酯(TEOS)原料为硅源三种改良方法,提高SBA-15材料的合成效率,减少废酸水排放和降低原料成本.结果表明,母液经加热蒸除乙醇至5%和工业原料TEOS经蒸除沸点低于163C的前馏分后使用,在有效保证合成出结构性能良好SBA-15材料的同时,可使生产效率提高1倍,分别减少50%和90%三嵌段共聚物和盐酸用量,且几乎无废水排放,最终节约SBA-15原料成本约60%.这些改良方法有利于SBA-15材料工业生产时的环境保护和成本控制,具有很高可行性.

关键词: SBA-15 , 介孔材料 , 工业生产 , 成本控制 , 母液循环 , 环境友好

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