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离子液体-水混合介质中合成介孔TiO2及光催化活性

陈孝云 , 陆东芳 , 谭非 , 林淑芳

材料热处理学报

以四氯化钛为钛源,离子液体1-丁基-3-甲基咪唑六氟磷酸盐([Bmim] PF6)/水为混合溶剂,采用液相水解-沉淀法合成纳米TiO2光催化剂.以苯酚为模型物,考察了TiO2紫外下催化活性.采用XRD、TG/DSC、TEM、FTIR、DRS、低温N2物理吸附-脱附等技术对催化剂的结构进行表征.结果表明,在离子液体/水混合溶剂中合成TiO2的光催化活性较纯水溶剂中合成TiO2的光催化活性高,且在较宽的活化温度范围内(500 ~ 700℃)都表现出较高的光催化活性.这一结果可归因于在离子液体/水混合介质中合成的TiO2颗粒小、分散性好、比表面积大(138 m2/g)、吸附性能强.另外,离子液体的存在一定程度上降低了TiO2粒子表面羟基数量及表面酸度,提高了锐钛矿相TiO2向金红石相转变的温度.

关键词: 离子液体 , 二氧化钛 , 介孔 , 光催化

碱法纳米纤维素模板剂合成介孔TiO2及其性能

陈孝云 , 陈星 , 洪时伟 , 陈筱 , 黄彪

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2011.10755

以生物可再生资源碱法纳米纤维素为模板剂,TiCl4为钛源,采用液相水解-沉淀法合成了具有介孔结构的TiO2光催化剂,采用透射电镜、X射线衍射、热重差热、低温N2物理吸附-脱附等技术对催化剂进行了表征,并以苯酚为模型物,考察了介孔TiO2的光催化活性.结果表明,所得TiO2催化剂具有良好的孔隙结构,平均孔径6.17 nm、比表面积176.3 m2/g、平均晶粒尺寸13.5 nm.碱法纳米纤维素的加入在一定程度上提高了锐钛矿相向金红石相转变的温度.该TiO2晶粒小、孔隙较多、比表面积大、吸附性能强,因此表现出较高的光催化活性.

关键词: 二氧化钛 , 纳米纤维素 , 介孔 , 光催化 , 模板 , 苯酚

Ag/TiO2对含酚废水的光电催化降解

刘守新 , 陈广胜 , 陈孝云 , 陈曦 , 孙承林

应用化学 doi:10.3969/j.issn.1000-0518.2005.08.006

以悬浮态Ag/TiO2为光催化剂,网状Ti为电极,以含酚废水为模型化合物,进行三维立体电极光电催化降解有机污染物研究. 结果表明,外加阳极偏压可有效提高Ag/TiO2光催化降解反应速度,Ag的质量分数为1.5%时苯酚光电催化降解率达最大值. 外加电压对光催化降解反应速度的影响存在双峰效应,最佳电压值分别为10和20 V. 在光电催化反应器中加载20 V阳极偏压,光电催化氧化苯酚的去除率较光催化氧化提高了35%,大大高于苯酚光催化氧化与电化学氧化去除率的总和. 电解质NaCl的加入可大幅度提高Ag/TiO2对苯酚光电催化降解速度,90 min苯酚去除率可提高43.9%;导走光生电子、抑制光生电子空穴复合、增加电子向吸附氧分子的传递是Ag/TiO2催化体系表现出较高活性的主要原因.

关键词: Ag/TiO2 , 光电催化 , 苯酚 , 电解质

纳米TiO2光催化剂的酸催化水解合成与表征

李晓辉 , 陈孝云 , 刘守新 , 陈曦 , 王海亮 , 刘正峰

应用化学 doi:10.3969/j.issn.1000-0518.2007.11.012

以TiCl4为钛源,采用酸催化水解法控制TiCl4水解速度,合成了纳米TiO2光催化剂.以苯酚的光催化降解为模型反应,考察了酸催化剂种类、水解温度、煅烧温度对TiO2光催化活性的影响.采用X射线衍射(XRD)、紫外-可见漫反射(DRS)、扫描电镜(SEM)、低温氮物理吸附,分析了TiO2光催化剂的晶相结构、光谱特征以及表面形貌.结果表明,以HCl为催化剂、水解温度98℃、煅烧温度500℃下制得TiO2活性最高.最佳条件下合成的TiO2前驱体为无定型结构,400℃煅烧时几乎完全转化为锐钛矿相,800℃时完全转化为金红石相.随着煅烧温度升高,TiO2光吸收阈值红移,TiO2粒子尺寸增大,比表面积下降,光催化活性降低.

关键词: TiO2 , 酸催化水解法 , 光催化 , 苯酚

活性炭负载N掺杂可见光型TiO2-xNy/AC光催化剂的制备及性能研究

陈孝云 , 刘守新 , 张显权

无机材料学报 doi:10.3724/SP.J.1077.2008.00464

将活性炭负载与N掺杂有效结合, 采用酸催化水解法在粉状活性炭(AC)表面合成TiO2前驱体, 在NH3/N2气氛中程序升温处理制得N掺杂TiO2-xNy/AC(TON/AC)光催化剂. 以苯酚为模型物, 考查了TON/AC紫外光区、可见光区及太阳光下催化活性以及分离性能、使用寿命. 采用XPS、XRD、DRS、FTIR、SEM、低温氮物理吸附对光催化剂的表面特征、吸光特性、晶相结构等进行表征. 结果表明, N以阴离子形式进入TiO2体相并置换晶格中的O, 适量N掺杂的TON/AC在紫外光区、可见光区及太阳光下均表现出较高的活性. N掺杂在TiO2表面生成Ti--O--N键, 形成新的能级结构, 使催化剂的吸收红移至450~550nm, 诱发TiO2可见光催化活性. AC负载可降低TiO2团聚体的尺寸, 增加催化剂比表面积, 为光催化降解提供高浓度环境, 从而提高光催化效率同时还可改善催化剂分离性能, 提高催化剂使用寿命.

关键词: TiO2 , nitrogen doped , activated carbon , photocatalytic

S掺杂S-TiO2/SiO2可见光响应光催化剂的制备及性能

陈孝云 , 陆东芳 , 林淑芳

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2012.11127

以四氯化钛为钛源,硫脲为硫源,采用液相水解-沉淀法制备了S掺杂的TiO2/SiO2 (S-TiO2/SiO2)催化剂,并以苯酚为模型物,考察了催化剂在可见光区、紫外光区和太阳光下的光催化活性,以及催化剂的使用寿命和分离性能.采用X射线光电子能谱、傅里叶变换红外光谱、紫外-可见漫反射光谱、X射线衍射、透射电镜及N2吸附-脱附等技术对催化剂进行了表征.结果表明,S以+6价形式进入TiO2体相并置换晶格中的Ti4+,适量S掺杂的S-TiO2/SiO2在紫外光区、可见光区和太阳光下均表现出较高的光催化活性.SiO2与TiO2界面间有Ti-O-Si键形成,结合牢固.S掺杂在TiO2表面生成Ti-O-S键,形成新的能级结构,使光催化剂在450~550 nm产生吸收,诱发TiO2可见光催化活性;同时提高了TiO2表面羟基数量.SiO2的加入可减小TiO2颗粒的平均尺寸,增大催化剂的比表面积,改善催化剂的分离性能,提高催化剂的使用寿命.

关键词: 二氧化钛 , 二氧化硅 , 硫掺杂 , 可见光 , 光催化

酸催化水解法制备可见光响应N掺杂纳米TiO2催化剂

刘守新 , 陈孝云 , 陈曦

催化学报

以TiCl4为钛源,采用酸催化水解法合成了TiO2前驱体,在NH3/N2气氛中经程序升温处理制得不同N掺杂量的TiO2 可见光响应催化剂. 以苯酚为模型物,考察了催化剂在可见光及紫外光区的催化活性. 采用X射线衍射、紫外-可见漫反射光谱、傅里叶变换红外光谱、扫描电镜和低温氮物理吸附对光催化剂的晶相结构、光谱特征和表面结构进行了表征. 结果表明,掺杂N后锐钛矿TiO2的可见光催化活性显著提高,在500 ℃焙烧5 h制得的催化剂在可见光区及紫外光区均表现出最高的光催化活性. N掺杂对TiO2的晶粒大小、比表面积和晶相结构影响不大. 适量N掺杂可在TiO2表面形成Ti-O-N键,形成了新的能级结构,使催化剂的吸收带边红移至490~550 nm;同时该结构也可有效提高TiO2的紫外光催化活性.

关键词: 二氧化钛 , , 掺杂 , 可见光 , 光催化剂 , 苯酚 , 降解

活性炭负载N掺杂可见光型TiC2-xNy/AC光催化剂的制备及性能研究

陈孝云 , 刘守新 , 张显权

无机材料学报 doi:10.3321/j.issn:1000-324X.2008.03.010

将活性炭负载与N掺杂有效结合,采用酸催化水解法在粉状活性炭(AC)表面合成TiO2前驱体,在NH3/N2气氛中程序升温处理制得N掺杂TiC2-xNy/AC(TON/AC)光催化剂.以苯酚为模型物,考查了TON/AC紫外光区、可见光区及太阳光下催化活性以及分离性能、使用寿命.采用XPS、XRD、DRS、FTIR,SEM、低温氮物理吸附对光催化剂的表面特征,吸光特性、晶相结构等进行表征.结果表明,N以阴离子形式进入TiO2体相并置换晶格中的O,适量N掺杂的TON/AC在紫外光区、可见光区及太阳光下均表现出较高的活性.N掺杂在TiO2表面生成Ti-O-N键,形成新的能级结构,使催化剂的吸收红移至450~550nm,诱发TiO2可见光催化活性. AC负载可降低TiO2团聚体的尺寸,增加催化剂比表面积,为光催化降解提供高浓度环境,从而提高光催化效率同时还可改善催化剂分离性能,提高催化剂使用寿命.

关键词: TiO2 , N掺杂 , 活性炭 , 光催化

活性炭修饰对TiO2形态结构及光催化活性的影响

陈孝云 , 刘守新 , 陈曦

应用化学 doi:10.3969/j.issn.1000-0518.2006.11.008

以TiCl4为钛源,采用酸催化水解法合成TiO2和TiO2/活性炭(TiO2/AC)复合光催化剂,研究了AC修饰对TiO2形态结构及光催化活性的影响. 采用X射线衍射、紫外-可见漫反射光谱、扫描电子显微镜、傅立叶变换红外光谱、低温液氮吸附等测试技术对复合光催化剂的晶相结构、光谱特征、表面结构等进行表征;以苯酚为模型物,研究了不同形态结构TiO2/AC的光催化活性. 结果表明,AC可抑制TiO2晶粒生长,减缓TiO2粒子间团聚,提高锐钛矿相向金红石相转变温度,减缓相转化速度. 在较宽的煅烧温度范围内,TiO2/AC都表现出较高的光催化活性,对苯酚降解率可达95%以上.

关键词: 活性炭 , TiO2 , TiO2/AC , 光催化活性 , 苯酚

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