陈正雄
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祝万鹏
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杨少霞
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王建兵
催化学报
采用共沉淀法制备了催化湿式氧化降解苯酚的TiO2-CeO2催化剂,通过单因素多次实验和正交实验两种不同的实验方式,考察了不同的制备条件如活性组分配比、焙烧温度、焙烧时间和老化过程的pH值等对催化剂活性的影响,证明了老化过程中保持较高pH值对于TiO2-CeO2催化剂的活性具有决定性作用.当活性组分摩尔配比为1:1,焙烧温度为450℃,焙烧时间为5.0 h,老化过程中pH保持为11时得到的催化剂,在反应温度为150℃,氧分压为4.5 MPa的条件下,经90 min的反应,浓度为2.1 g/L的苯酚溶液COD去除率达到了93%.通过热重差热、N2吸附-脱附、X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)等分析方法揭示了催化剂的微观结构.结果表明,BET比表面积、表面吸附氧以及表面三价金属元素的相对含量等物理和化学结构特性对催化剂的活性有重要影响.
关键词:
氧化钛
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氧化铈
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复合氧化物催化剂
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催化湿式氧化
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苯酚
杨少霞
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祝万鹏
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陈正雄
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王建兵
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周云瑞
催化学报
采用溶胶-凝胶法和共沉淀法制备了CeO2-TiO2催化剂,利用N2吸附、X射线衍射、透射电镜、X射线光电子能谱和Zeta电位分析等手段表征了催化剂的表面结构性质. 以乙酸和苯酚为目标物,进行了湿式氧化高浓度乙酸和苯酚的活性测试,研究了CeO2-TiO2催化剂表面结构与活性之间的关系. 结果表明, Ce和Ti之间的相互作用使复合氧化物CeO2-TiO2催化剂具有小的晶粒尺寸和高的比表面积,催化剂表面化学吸附氧含量增加,且不同制备方法得到的CeO2-TiO2催化剂表面电位点不同,共沉淀法制备的催化剂更有利于乙酸和苯酚的吸附. 在湿式氧化反应中, CeO2-TiO2催化剂有较高的活性,其中共沉淀法制备的催化剂活性最高;在230 ℃, 5 MPa条件下反应120 min后,乙酸COD去除率为79%;在150 ℃, 4 MPa下反应120 min后,苯酚COD去除率为96%.
关键词:
湿式氧化
,
氧化铈
,
二氧化钛
,
乙酸
,
苯酚
