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超高温焙烧的Ni/Al2O3对甲烷部分氧化反应的催化活性

陈永东 , 陈耀强 , 梅大江 , 张丽娟 , 董文萍 , 曹红岩 , 陈宏 , 龚茂初

催化学报

考察了超高温焙烧的Ni/Al2O3对甲烷部分氧化反应的催化性能,发现该催化剂经还原后对甲烷部分氧化反应表现出较高的催化活性. X射线衍射结果显示, Ni/Al2O3催化剂在超高温(1?200~1?400 ℃)下焙烧后生成了NiAl2O4, 且无相转移,进一步经950 ℃还原后催化剂中绝大部分Ni以单质Ni0形式存在. 透射电子显微镜测试结果表明,不同超高温焙烧的催化剂经950 ℃还原后Ni晶粒的大小无明显差异. 这说明超高温焙烧的Ni/Al2O3对甲烷部分氧化从Φ母呋钚钥晒榻嵛狽iAl2O4的可还原性以及还原后Ni0相似的晶粒尺寸. 同时还发现,焙烧温度越高,生成的NiAl2O4的还原温度越高.

关键词: , 氧化铝 , 负载型催化剂 , 超高温焙烧 , 甲烷 , 部分氧化 , 还原

Fe/CexZr0.9-xLa0.1O1.95-Al2O3整体式催化剂上的甲烷催化燃烧反应

陈永东 , 廖传文 , 曹红岩 , 刘志敏 , 王健礼 , 龚茂初 , 陈耀强

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2010.90936

采用共沉淀法制备了一系列CexZr0.9-xLa0.1O1.95-Al2O3储氧材料(其中CexZr0.9-xLa0.1O1.95与Al2O3的质量比为1;x=0,0.3,0.5,0.7和0.9),以其为载体,制备了一系列负载铁基整体式催化剂.考察了该系列催化剂催化甲烷燃烧反应性能,并用低温N2吸附-脱附、储氧能力测试、X射线衍射和H2程序升温还原等手段对载体和催化剂进行了表征.活性测试结果表明.当x=0.7时,催化剂活性最高,可在V(CH4)=1%和50000h-1条件下使甲烷465℃起燃,615℃完全转化.CexZr0.9-xLa0.1O1.95-Al2O3样品同时具有较高的储氧能力、较高的比表面积和抗热老化能力.当x=0.5和0.7时,催化剂载体以CeZrLaAlO固溶体存在,抗老化能力最好,且x=0.7时,催化剂最易被还原.

关键词: 铁基整体式催化剂 , 甲烷 , 催化燃烧 , 氧化铈 , 氧化锆 , 氧化镧 , 氧化铝:储氧材料

整体式Pt/γ-Al_2O_3/Ce_(0.5-x)Zr_(0.5-x)Mn_(2x)O_2催化剂低温催化燃烧饮食油烟

王健礼 , 廖传文 , 陈永东 , 曹红岩 , 刘志敏 , 龚茂初 , 陈耀强

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(09)60060-7

采用固定床反应器评价了整体式催化剂Pt/γ-Al_2O_3/Ce_(0.5-x)Zr_(0.5-x)Mn_(2x)O_2去除饮食油烟的催化性能.制备了一系列不同Mn含量的Ce_(0.5-x)Zr_(0.5-x)Mn_(2x)O_2储氧材料,并考察了其作为载体对Pt/γ-Al_2O_3/Ce_(0.5-x)Zr_(0.5-x)Mn_(2x)O_2催化剂活性的影响.应用X射线衍射(XRD)、N_2物理吸附和H_2程序升温还原(H_2-TPR)等手段对催化剂进行了表征.XRD结果表明,贵金属Pt很好地分散在载体γ-Al_2O_3和Ce_(0.5-x)Zr_(0.5-x)Mn_(2x)O_2上.N_2物理吸附和H_2-TPR研究结果与催化剂活性测试能很好吻合.催化剂的活性顺序为x=0.10>x=0.15>x=0.05>x=0>x=0.20,Pt/γ-Al_2O_3/Ce_(0.4)Zr_(0.4)Mn_(0.2)O_2催化剂活性最好,油烟完全转化温度仅为495K.

关键词: 饮食油烟 , 催化燃烧 , 铈锆锰储氧材料 , , 整体式催化剂

具有低SO2氧化活性的Pt/ZrxTi1-xO2柴油车氧化催化剂的制备及性能

杨铮铮 , 陈永东 , 赵明 , 周菊发 , 龚茂初 , 陈耀强

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2012.11108

采用共沉淀法制备了一系列ZrxTi1-xO2(x=0.0,0.1,0.5,0.9,1.0)复合氧化物,并以此为载体,用等孔体积浸渍H2PtCl6制得Pt/ZrxTi1-xO2柴油车氧化催化剂.运用N2吸附-脱附,X射线多晶粉末衍射,X射线光电子能谱,H2程序升温还原和NH3程序升温脱附等手段对催化剂进行了表征.结果表明,在系列催化剂样品中,Zr0.1Ti0.9O2复合氧化物主要以锐钛矿形式存在,具有较好的织构性能,样品的比表面积达94 m2/g,孔体积为0.33 cm3/g.相应地,Pt/Zr0.1 Ti0.9O2催化剂表现出优异的催化氧化性能,HC和CO的起燃温度(T50)分别为185和174 ℃,完全转化温度(T90)分别为197和201℃;且具有较低的SO2氧化活性,350℃时SO2仅转化25.5%.

关键词: , , 复合氧化物 , 共沉淀 , , 负载型催化剂 , 浸渍法

一种具有低SO2氧化活性并满足欧V排放标准的柴油车氧化型催化剂

陈永东 , 王磊 , 关小旭 , 唐水花 , 龚茂初 , 陈耀强

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(12)60545-2

制备了具有高性能的稀土储氧材料Ce0.75Zr0.25O2-Al2O3,Ti0.9Zr0.1O2复合材料和Cr改性的β分子筛(Cr-β分子筛),并以此制备了单Pt型柴油车尾气净化氧化型催化剂.低温N2吸附-脱附、储氧量测试结果表明,Ce0.75Zr0.25O2-Al2O3样品具有较大的比表面积和优异的储氧性能,Ti0.9Zr0.1O2复合材料也具有优越的织构性能.催化剂对HC和CO具有较高的催化活性,可使SOF在140℃开始转化,且具有较低的SO2氧化活性.在YC4F国Ⅳ柴油机的测试结果表明,经该催化剂处理后的尾气排放能够满足欧V排放标准对HC和CO排放要求.

关键词: 储氧材料 , , , 复合氧化物 , 铬改性分子筛 , 氧化型催化剂

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