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表面活性剂对以羧基为端基的芳基苄醚树枝配体取代酞菁锌(Ⅱ)配合物聚集行为的影响

陈婉玲 , 彭亦如 , 贺丹丹 , 马冬冬 , 张甜甜 , 魏珍珍 , 吴雪蓉

功能材料 doi:10.3969/j.issn.1001-9731.2013.24.014

通过紫外光谱法和荧光光谱法比较,研究了阳离子表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)对0~2代以羧基为端基的芳基苄醚树枝配体取代酞菁锌(Ⅱ)配合物(ZnPc(COOH)4、G1-ZnPc(COOH)8和G2-ZnPc (COOH )16)聚集行为的影响。ZnPc (COOH)4、G1-ZnPc(COOH)8和 G2-ZnPc(COOH)16在水溶液中主要以二聚体形式存在。加入 CTAB 后, ZnPc (COOH )4、G1-ZnPc (COOH )8和 G2-ZnPc (COOH)16的单体吸收峰强度均增强,二聚体吸收峰强度均逐渐减弱;荧光光谱均明显增强,这表明 CTAB对树枝酞菁体系具有明显的解聚作用。这是因为 Zn-Pc (COOH )4、G1-ZnPc (COOH )8和 G2-ZnPc (COOH)16表面带负电荷的羧基与带正电荷的 CTAB通过静电作用形成纳米胶束,破坏了羧基酞菁聚集体之间的氢键。通过Zetasize粒度分析仪研究了不同浓度的CTAB与羧基酞菁形成纳米胶束的粒径分布情况,平均粒径范围约在5~30 nm,并随着 CTAB 浓度的增加,纳米胶束的平均粒径增大;随着树枝代数增加,纳米胶束的平均粒径逐渐减小。因此,阳离子表面活性剂CTAB可以有效抑制酞菁在水溶液中的聚集行为,在开展酞菁的光化学和物理研究方面具有很好的应用前景。

关键词: 酞菁锌(Ⅱ) , 树枝配体 , 表面活性剂 , 聚合物纳米胶束

芳基苄醚树枝配体取代酞菁锌-单壁碳纳米管复合物的合成及光诱导分子内电子转移

余志强 , 吴克勤 , 马冬冬 , 潘素娟 , 杨洪钦 , 彭亦如

人工晶体学报

将芳基苄醚树枝配体酞菁锌四-3,5-(二-4-羧基苯甲氧基)-苯甲氧基]酞菁锌(DZnPc)与氨基化单壁碳纳米管(SWNTs-NH2)通过酰胺缩合反应合成了一种新型芳基苄醚树枝配体酞菁锌-单壁碳纳米管复合物(SWNTs-DZnPc).通过透射电镜(TEM)、热重分析(TGA)和拉曼光谱对SWNTs-DZnPc的结构进行了表征.采用紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)和荧光光谱法研究了SWNTs-DZnPc的光物理性质.结果表明,DZnPc是以共价键方式修饰在SWNTs-NH2表面;在光诱导下,纳米复合物发生分子内电子转移,电子从DZnPc传递到SWNTs.

关键词: 树枝酞菁 , 单壁碳纳米管 , 光诱导电子转移 , 拉曼光谱 , 荧光光谱

改性壳聚糖对重金属离子的吸附研究和应用进展

姚瑞华 , 孟范平 , 张龙军 , 马冬冬 , 亢小丹

材料导报

壳聚糖是一种来源广泛、无毒、易降解的天然高分子材料,其分子中的羟基和氨基等功能团能形成活泼的界面,可以与重金属离子进行螯合,发生吸附作用;通过对壳聚糖进行适当的改性,可以提高壳聚糖的物理稳定性,选择吸附性.综述了采用交联、交联模板、羧甲基化、Schiff碱化、含氮、硫、磷等杂原子等方法对壳聚糖进行改性及其对重金属离子吸附的研究和应用进展.

关键词: 壳聚糖 , 重金属离子 , 吸附

准原位XPS和HS-LEIS研究载体对PtCu合金纳米催化剂表面组成的影响

黄俊杰 , 宋艳英 , 马冬冬 , 郑燕萍 , 陈明树 , 万惠霖

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(17)62857-2

Pt是一类高效、稳定的催化剂,但Pt资源短缺且价格昂贵,限制了其广泛商业化应用.合金化可以使Pt的用量大为减少,且往往能显著提高其催化性能,因而广泛应用于多相催化和电催化.其中PtCu合金是一类很有前景的催化剂,Cu资源丰富、价格低廉,不仅降低了成本,而且由于合金效应提高了催化剂的活性和稳定性.由于合金的粒径、形状、组成及结构是影响其催化性能的重要因素,目前研究大多关注这些特征的可控合成.然而,大多工业金属催化剂都是负载于氧化物上以提高催化性能,合金纳米粒子的形貌以及表面组成因与载体作用而发生改变,也就是所谓的载体效应.这体现在金属/氧化物界面处,能够促进金属粒子分散、改变其形貌甚至化学态、进而改变其催化性能,其中最具代表性的金属-载体强相互作用.因此,研究不同氧化物载体上合金催化剂的分散度、表面组成、化学态,特别是不同气氛的影响,对明确影响催化剂性能的关键控制因素非常重要.但是由于多相催化剂的复杂性,且表面灵敏的测试手段很少,目前相关报道还不多.近年发展起来的高灵敏度低能离子散射谱(HS-LEIS)是表面层灵敏的测试技术,可以测定最表面层的组成和含量.本文采用溶剂热共还原法成功制备了均一单相、粒径分布较窄的PtCux合金纳米颗粒,并运用浸渍法将其负载在TiO2载体上,以保证载体上纳米粒子组成的均一性.应用准原位X-射线光电子能谱(XPS)和高HS-LEIS对负载的PtCu合金纳米催化剂在不同条件处理后的表面组成和化学状态进行表征,发现催化剂的表面组成、分布、形貌和化学状态显著受到载体和处理条件的影响,同时得到负载和未负载的催化剂表面组成与体相组成关系的相图.结果表明,PtCux/TiO2催化剂在连续氧化过程中,Cu被氧化并较好在载体表面铺展,Pt-Cu合金状态被破坏,Pt可能主要形成单一金属的纳米粒子,并在界面处形成Ptδ+.在连续还原过程中,部分被还原的Cu,与Pt形成富Pt合金粒子.催化剂表面层主要是Cu,Pt很少,与体相组成有很大差别,说明载体对Cu的分散起到重要作用.

关键词: 铂铜合金 , 双金属催化剂 , 表面组成 , 相图 , 原位X-射线光电子能谱-低能离子散射谱

汞(Ⅱ)在罗丹明B-乙醇-硫酸铵体系中的析相萃取分离

牛明改 , 司学芝 , 马冬冬 , 马万山

冶金分析 doi:10.13228/j.boyuan.issn1000-7571.009761

研究了罗丹明B-乙醇-硫酸铵体系析相萃取Hg2+的行为及与一些金属离子分离的条件.结果表明,乙醇的水溶液在硫酸铵的作用下分成醇/水两相,在分相过程中,HgCl42-与罗丹明B(RhB)生成的[HgCl42-][RhB+]2能被乙醇相萃取.当溶液中罗丹明B、乙醇和硫酸铵的浓度分别为0.21 mg/mL、30% (V/V)和0.30 g/mL时,HgCl42-的萃取率达到96.8%以上,Co2+、Cr(Ⅲ)、Ag+、Mg2+、Ni2+、Al3+、Ti(Ⅳ)、pb2+、Fe3+、Sn(Ⅳ)和Ru3+基本不被萃取,实现了Hg2+与上述金属离子的分离.

关键词: 汞(Ⅱ) , 罗丹明B , 乙醇 , 硫酸铵 , 萃取分离

硝酸钠-硫氰化铵-溴化十六烷基吡啶体系浮选分离和富集铑

李玉玲 , 司学芝 , 马冬冬 , 马万山

冶金分析 doi:10.13228/j.boyuan.issn1000-7571.009672

研究了硝酸钠-硫氰化铵-溴化十六烷基吡啶(CPB)体系浮选分离富集铑的新方法.探讨了酸度、硝酸钠、硫氰化铵和溴化十六烷基吡啶的浓度等对Rh3+浮选率的影响,确定了浮选分离Rh3+的最佳条件,并讨论了Rh3+的浮选分离机理.结果表明,在最佳条件下,Rh3+与硫氰化铵和溴化十六烷基吡啶生成不溶于水的三元缔合物CPB+]3[(Rh(SCN)63-],此三元缔合物浮于盐水相上层形成界面清晰的液-固两相.控制溶液酸度为pH 2,在0.2 g/mL硝酸钠、8.0×10-3 mol/L硫氰化铵和3.0×10-3 mol/L溴化十六烷基吡啶(CPB)的条件下,实现了Rh3+与Al3+、Mn2+、Ga3+、Fe2+、Cd2+、Mg2+、V(Ⅴ)、Ni2+、和Cr3+的定量分离.方法用于合成水样中微量Rh3+的浮选分离,回收率为97.6%~99.1%.

关键词: 硝酸钠 , 硫氰化铵 , 溴化十六烷基吡啶 , 浮选分离 ,

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